本文關(guān)鍵詞：氮摻雜碳材料的合成及其電化學(xué)電容性能研究

  更多相關(guān)文章： 超級電容器 石墨烯 碳納米管 熱處理摻氮 過程控制 電化學(xué)性能

【摘要】：超級電容器作為一種新型的儲能裝置在可再生能源和清潔能源的應(yīng)用研究上發(fā)揮著越來越重要的作用。作為超級電容器的重要組成部分,電極材料的結(jié)構(gòu)和組成直接影響和制約著超級電容器的儲能效率和發(fā)展應(yīng)用。碳材料憑借其原料豐富、易加工、比表面積大、導(dǎo)電導(dǎo)熱性能好、無毒無污染、化學(xué)性質(zhì)穩(wěn)定、工作溫度范圍寬等諸多優(yōu)點成為目前為止在商業(yè)化運(yùn)行上應(yīng)用最多的電極材料。石墨烯(Graphene)材料,擁有極高的理論比表面積和優(yōu)異的導(dǎo)電性能,且生產(chǎn)成本低、可大量生產(chǎn)制備,近年來,其作為超級電容器電極材料的研究也越來越引人注目。而摻雜可以有效地改變石墨烯的表面性質(zhì),形成優(yōu)異的形態(tài)結(jié)構(gòu)的改性石墨烯材料。在石墨晶格中摻雜原子,尤其是氮原子,可以在費(fèi)米能級水平上增強(qiáng)其能量狀態(tài)和密度狀態(tài),從而克服納米碳的量子電容限制問題,最終增加其比電容,以得到具有高能量密度和高功率密度的材料。本文主要以氧化石墨烯和碳納米管為原料、尿素(urea)為摻雜劑,通過一種簡單的熱處理法制備三維多孔摻氮石墨烯片(Three-dimensional porous Nitrogen-doped graphene nanosheets, NGS),并通過設(shè)計不同的投料比例和升溫程序,對比分析投料比和升溫程序?qū)λ铣刹牧辖M成、結(jié)構(gòu)和性能的影響。具體研究內(nèi)容和成果如下：(1)采用改良的Hummers法將石墨粉氧化成氧化石墨(Graphene Oxide),以氧化石墨為碳源,尿素為氮源,將二者充分混合,利用管式爐在氮氣中對其進(jìn)行300℃ 3h,800 ℃ 2h兩個階段的煅燒。作為摻雜劑,尿素在煅燒過程中會分解釋放出氨氣,隨后氨氣與氧化石墨中的含氧官能團(tuán)反應(yīng),使氮原子進(jìn)入石墨晶格中,從而形成摻氮石墨烯片。當(dāng)氧化石墨和尿素以不同比例進(jìn)行反應(yīng)時,制備出NGS的含氮量和微觀形貌不同,其電容值也有很大差異。通過對比可知,當(dāng)GO: urea= 1:10時,產(chǎn)物中氮原子含量最高,可達(dá)5.76 at%；在1Ag-1的電流密度,6M KOH的電解液中有高達(dá)368.5 F g-1的比電容；在掃描速度為50 mV s-1,6 M KOH溶液中,5000個循環(huán)之后摻氮的石墨烯納米材料仍保有97.6%的初始電容。(2)為了研究不同溫度下熱處理氧化石墨和尿素混合物對摻氮產(chǎn)物微觀形貌和電容性能的影響,我們對上述最佳比例的混合物進(jìn)行300℃和800℃不同程度的煅燒。并采用掃描電鏡檢測其微觀形貌。結(jié)果表明,不同升溫程序的材料表面都有一定程度的褶皺,當(dāng)以300℃(3h)→800℃(2h)的升溫程序處理時,材料具有最多的褶皺和最好的分散性。這說明,適當(dāng)?shù)牡蜏仉A段相比于直接升溫至反應(yīng)溫度(800℃)更有利于尿素緩慢的分解,促使產(chǎn)生氣體,從而更好地誘導(dǎo)尿素插層的氧化石墨烯發(fā)生形變卷曲,增大材料的比電容。電化學(xué)測試結(jié)果也表明,樣品NGS-32具有最好的電容性能,是極具應(yīng)用前景的超級電容器電極材料。(3)氧化石墨烯可以有效的分散碳納米管,同時,碳納米管也可以阻止氧化石墨烯的團(tuán)聚以增加材料的比表面積和導(dǎo)電性。本章中,我們提出以一種碳碳共摻雜的方式,將剖開碳納米管與碳酸氫銨混合進(jìn)行水熱改性,生成的納米材料與氧化石墨烯混合自組裝,最后將碳-碳復(fù)合材料進(jìn)行煅燒摻氮,從而制備出氮摻雜的Graphene-CNTs(NGCs)復(fù)合材料。并通過對比實驗得出,當(dāng)氧化石墨烯與碳納米管的質(zhì)量比為1:2(NGCs-0.5)時,NGCs具有最好的電容性能,在1 A g-1的電流密度,1 M KOH的電解液中,NGCs-0.5的比電容為267.5 F g-1。且在掃描速度為50mVs-1,1M KOH溶液中,5000個循環(huán)之后其仍具有初始電容的90%,表明具有優(yōu)異的電化學(xué)穩(wěn)定性。
【關(guān)鍵詞】：超級電容器 石墨烯 碳納米管 熱處理摻氮 過程控制 電化學(xué)性能
【學(xué)位授予單位】：湖南大學(xué)
【學(xué)位級別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2016
【分類號】：TQ127.11;TM53
【目錄】：

• 摘要5-7
• Abstact7-12
• 第1章 緒論12-24
• 1.1 超級電容器簡介12-15
• 1.1.1 超級電容器的原理及種類12-13
• 1.1.2 超級電容器的發(fā)展背景及優(yōu)勢13-14
• 1.1.3 超級電容器電極材料及分類14-15
• 1.2 石墨烯概述15-19
• 1.2.1 石墨烯的特性及制備15-16
• 1.2.2 石墨烯復(fù)合材料16-17
• 1.2.3 石墨烯的改性17-19
• 1.3 氮摻雜碳材料19-22
• 1.3.1 原位氮摻雜20-21
• 1.3.2 后處理法21-22
• 1.4 本課題的選題依據(jù)和研究內(nèi)容22-24
• 第2章 三維多孔摻氮石墨烯片的制備及其超電容性能的研究24-38
• 2.1 前言24-25
• 2.2 實驗部分25-28
• 2.2.1 實驗藥品25
• 2.2.2 實驗儀器25-27
• 2.2.3 實驗所需溶液27
• 2.2.4 電極材料的制備27
• 2.2.5 電極材料的結(jié)構(gòu)表征27-28
• 2.2.6 電極材料的電化學(xué)性能測試28
• 2.3 結(jié)果與討論28-37
• 2.3.1 電極材料形貌與表面孔徑分布分析28-30
• 2.3.2 電極材料的結(jié)構(gòu)和組成分析30-32
• 2.3.3 電極材料的電化學(xué)性能研究32-37
• 2.4 本章小結(jié)37-38
• 第3章 不同升溫程序?qū)降牧系挠绊懠捌涑娙菪阅苎芯?/span>38-45
• 3.1 前言38-39
• 3.2 實驗部分39-40
• 3.2.1 實驗試劑39
• 3.2.2 實驗儀器39
• 3.2.3 實驗所需溶液39
• 3.2.4 電極材料的制備39-40
• 3.2.5 樣品材料的結(jié)構(gòu)表征40
• 3.2.6 樣品材料的電化學(xué)性能測試40
• 3.3 結(jié)果與討論40-43
• 3.3.1 電極材料形貌與結(jié)構(gòu)分析40-42
• 3.3.2 電極材料的電化學(xué)性能研究42-43
• 3.4 本章小結(jié)43-45
• 第4章 改性CNTs/GO共摻氮復(fù)合材料的制備及其性能研究45-52
• 4.1 前言45-46
• 4.2 實驗部分46-47
• 4.2.1 實驗藥品46
• 4.2.2 實驗儀器46
• 4.2.3 實驗所需溶液46
• 4.2.4 電極材料的制備46-47
• 4.2.5 樣品材料的結(jié)構(gòu)表征47
• 4.2.6 樣品材料的電化學(xué)性能測試47
• 4.3 結(jié)果與討論47-51
• 4.3.1 電極材料形貌與結(jié)構(gòu)分析47-49
• 4.3.2 電極材料的電化學(xué)性能研究49-51
• 4.4 本章小結(jié)51-52
• 結(jié)論52-54
• 參考文獻(xiàn)54-63
• 附錄A 攻讀學(xué)位期間所發(fā)表的學(xué)術(shù)論文目錄63-64
• 致謝64-65

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本文編號：867210