本文關(guān)鍵詞：含氮前驅(qū)體對氮雜有序介孔炭材料及其氧還原電催化性能的影響（英文）

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【摘要】：燃料電池中貴金屬鉑的大量使用是阻礙其發(fā)展的關(guān)鍵因素,亟需探索高效廉價(jià)的替代型電催化劑.在目前的替代型非貴金屬催化劑研究中,氮雜炭材料是一類氧還原反應(yīng)催化活性最好、成本最低廉的催化劑,被認(rèn)為是最有可能取代Pt催化劑而獲得實(shí)際應(yīng)用的催化劑.氮雜有序介孔炭材料因具有極高的比表面積和規(guī)整的孔道結(jié)構(gòu),可實(shí)現(xiàn)活性位點(diǎn)的密集組裝與反應(yīng)物料的快速傳輸,受到研究者的廣泛關(guān)注.本文分別以苯胺、吡咯和鄰菲羅啉為含氮前驅(qū)體,介孔分子篩SBA-15為硬模板,采用納米澆鑄法成功制備了具有高比表面積的氮雜有序介孔炭材料,系統(tǒng)研究了不同含氮前驅(qū)體對氮雜有序介孔炭材料的影響.采用氮?dú)馕?脫附等溫線、透射電子顯微鏡(TEM)、X射線衍射(XRD)和X射線光電子能譜(XPS)等方法研究了氮雜有序介孔炭的組成與結(jié)構(gòu),采用循環(huán)伏安法(CV)以及線性掃描伏安法(LSV)等手段考察了其電化學(xué)行為與氧還原反應(yīng)極化性能.氮?dú)馕?脫附等溫線結(jié)果表明,采用三種不同含氮前驅(qū)體制備的氮雜炭材料都對應(yīng)IV型吸脫附等溫線以及H4型滯后環(huán),表明所制備的氮雜炭材料具有介孔結(jié)構(gòu).由TEM可以清楚地觀察到氮雜炭材料已經(jīng)成功地反轉(zhuǎn)了SBA-15模板的孔道結(jié)構(gòu).同時發(fā)現(xiàn),含氮前驅(qū)體對氮雜炭材料的比表面積和孔結(jié)構(gòu)產(chǎn)生較大影響:以吡咯和鄰菲羅啉為前驅(qū)體制備的炭材料C-PY-900和C-Phen-900的比表面積較高,分別為765和746 m~2/,而以苯胺為前驅(qū)體制備的炭材料C-PA-900比表面積較小(569 m~2/);三種炭材料平均孔徑大小順序?yàn)镃-Phen-900(3.7 nm)C-PY-900(5.0 nm)C-PA-900(5.9 nm),這是由于不同含氮前驅(qū)體在高溫焙燒過程中熱分解行為不同所致.XRD結(jié)果發(fā)現(xiàn),含氮前驅(qū)體對氮雜炭材料的晶型基本沒有影響,均為無定形碳.XPS結(jié)果表明,采用苯胺、吡咯以及林菲Up啉為前驅(qū)體制備的氮雜炭材料中氮含量基本相同,分別為3.13 at%,3.32 at%和3.33 at%,說明在相同熱解條件下材料中的氮含量基本不受前驅(qū)體的影響,但不同配位環(huán)境的氮含量以及氮活化碳原子的含量卻有較大差異,其氮活化碳原子的相對含量分別為15.60%,19.87%和23.04%.電化學(xué)測試結(jié)果表明,三種氮雜介孔炭材料的氧還原反應(yīng)電催化活性順序?yàn)镃-PA-900C-PY-900C-Phen-900,其H_2O2產(chǎn)率低于30%,說明氧還原反應(yīng)經(jīng)歷4電子轉(zhuǎn)移路徑.在堿性條件下,所制氮雜有序介孔炭材料C-PY-900和C-Phen-900表現(xiàn)出較商品Pt/C催化劑更加優(yōu)異的氧還原反應(yīng)電催化性能.綜上可見,通過改變含氮前驅(qū)體的類型可以有效調(diào)變氮雜炭材料的比表面積、孔道結(jié)構(gòu)以及N 1s與C 1s化學(xué)態(tài),從而調(diào)控氧還原反應(yīng)活性.本文不僅制備出高活性的非貴金屬氧還原電催化劑,同時也為高活性炭基電催化劑的可控制備提供了思路.
【作者單位】： 華南理工大學(xué)化學(xué)與化工學(xué)院廣東省燃料電池技術(shù)重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室;華南理工大學(xué)輕工與食品學(xué)院;廣東工業(yè)大學(xué)輕工化工學(xué)院;
【關(guān)鍵詞】： 電催化 燃料電池 氮雜有序介孔炭 氧還原反應(yīng) 前驅(qū)體
【基金】：supported by the National Natural Science Foundation of China(21476087,21576101) the Innovation Project of Guangdong Department of Education(2014KTSCX016) the Science&Technology Research Project of Guangdong Province(2013B010405005,2014A010105041) the Fundamental Research Funds for the Central Universities~~
【分類號】：O643.36;TM911.4
【正文快照】： 1.Introduction The polymer electrolyte membrane fuel cell(PEMFC)has been widely regarded as the next-generation energy technology because of advantages related to zero emission,high efficiency and energy density[1 3].Currently,the commercialization of

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2 肖勇;夏金童;李闖;商玲玲;吳旭升;譚海龍;;兩種不同原料制備無粘結(jié)劑高強(qiáng)度炭材料的研究[A];第20屆炭—石墨材料學(xué)術(shù)會論文集[C];2006年

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4 王愛琴;張濤;;介孔炭材料的合成以及在新能源領(lǐng)域的應(yīng)用探索[A];第十五屆全國分子篩學(xué)術(shù)大會論文集[C];2009年

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6 邱介山;梁長海;;微納米炭材料的控制合成及在吸附和催化中的應(yīng)用[A];第五屆全國環(huán)境催化與環(huán)境材料學(xué)術(shù)會議論文集[C];2007年

7 孫明超;尹華強(qiáng);羅德明;;煤基炭材料的應(yīng)用現(xiàn)狀與進(jìn)展[A];第六屆中國煤化工產(chǎn)業(yè)發(fā)展論壇——‘十二五’煤化工產(chǎn)業(yè)升級與技術(shù)發(fā)展研討會論文集[C];2011年

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10 成會明;徐仲榆;;前言[A];第20屆炭—石墨材料學(xué)術(shù)會論文集[C];2006年

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1 記者 沈朝暉　通訊員 吳俊;中科院煤化所與我市民企組建炭材料研發(fā)中心[N];寧波日報(bào);2010年

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1 劉海燕;聚苯胺基炭材料的制備及其電化學(xué)性能研究[D];北京化工大學(xué);2015年

2 徐旋;氮摻雜炭材料負(fù)載的納米鈀催化劑在催化加氫反應(yīng)中的應(yīng)用研究[D];浙江大學(xué);2014年

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本文編號：857761