本文關(guān)鍵詞：鎳基金屬催化劑的制備及其對(duì)水合肼的催化產(chǎn)氫研究

  更多相關(guān)文章： 鎳 氧化鈰 鉬 催化劑 水合肼 氫

【摘要】：氫是一種清潔能源,以氫為燃料可以實(shí)現(xiàn)碳的零排放,將其應(yīng)用于氫燃料電池可以大大提高能量轉(zhuǎn)化率。在當(dāng)前環(huán)境惡化、能源枯竭的情況下,開發(fā)利用氫能具有一定的積極意義。水合肼(N2H4·H2O)是一種高含氫化合物(12.5wt%),它完全分解的產(chǎn)物只有氫氣和氮?dú)?不會(huì)產(chǎn)生危害環(huán)境的副產(chǎn)物。利用水合肼制氫擁有光明的前景,而控制水合肼分解的關(guān)鍵環(huán)節(jié)是開發(fā)高效的肼分解催化劑。本文在常溫常壓下采用液相共還原法,以氯化鎳和氯化鈰為前驅(qū)物,硼氫化鈉為還原劑,合成了不同鎳/氧化鈰配比的肼分解催化劑,試驗(yàn)考查了不同鎳／氧化鈰配比、氫氧化鈉濃度、溫度等因素對(duì)催化劑催化分解水合肼性能的影響。試驗(yàn)結(jié)果表明：鎳/氧化鈰的物質(zhì)的量之比為9：1時(shí)催化性能最佳,且催化反應(yīng)體系中氫氧化鈉濃度大于等于0.5mol/L,反應(yīng)溫度為70℃時(shí),Ni9-Ce02催化劑催化分解水合肼的氫氣選擇性在99%以上,轉(zhuǎn)化頻率為50.0h-1。通過表征分析發(fā)現(xiàn)Ni9-Ce02催化劑的晶體構(gòu)型為鎳的面心立方構(gòu)型,晶體粒徑為21.8nm,催化劑本體為多孔結(jié)構(gòu),且能夠分散懸浮在水相反應(yīng)液中。氧化鈰不但可以阻止鎳納米顆粒的大規(guī)模團(tuán)聚,還能夠與鎳產(chǎn)生協(xié)同作用,提高催化劑的氫氣選擇性和轉(zhuǎn)化頻率。在鎳-氧化鈰催化劑的基礎(chǔ)上,合成了不同鉬添加量的鎳鉬-氧化鈰催化劑,并試驗(yàn)考查了鉬添加量、氫氧化鈉濃度、溫度等因素對(duì)催化劑催化分解水合肼性能的影響。鎳鉬-氧化鈰催化劑中鎳/鉬/氧化鈰的配比為9：2：1時(shí)催化水合肼的性能最佳,且催化反應(yīng)體系中氫氧化鈉濃度大于等于0.5mol/L,反應(yīng)溫度為70℃時(shí),Ni9Mo2-CeO2催化劑催化分解水合肼的氫氣選擇性在99%以上,其轉(zhuǎn)化頻率高達(dá)65.5h-1。通過表征分析發(fā)現(xiàn)Ni9Mo2-CeO2催化劑的晶體構(gòu)型仍為鎳的面心立方構(gòu)型,晶體粒徑為10.4nm,催化劑本體為不規(guī)則顆粒狀,且能夠分散懸浮在水相反應(yīng)液中。在催化劑中加入適量的鉬可以通過結(jié)晶干擾作用減小催化劑的晶體粒徑,并阻止納米顆粒的聚集,提高催化劑的分散度和活性位點(diǎn)數(shù)量,從而加強(qiáng)催化劑活性；而過量的鉬會(huì)使催化劑顆粒結(jié)成板塊,降低催化劑的催化活性。在催化反應(yīng)試驗(yàn)中,氫氧化鈉存在下的強(qiáng)堿性環(huán)境不但可以阻止肼分解的副反應(yīng)產(chǎn)生堿性氣體-氨(NH3),提高催化劑選擇性,還能夠通過阻礙水合肼水解逆反應(yīng)的發(fā)生而加快催化反應(yīng)進(jìn)程。
【關(guān)鍵詞】：鎳 氧化鈰 鉬 催化劑 水合肼 氫
【學(xué)位授予單位】：天津工業(yè)大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2016
【分類號(hào)】：TQ116.2;TQ426
【目錄】：

• 學(xué)位論文的主要?jiǎng)?chuàng)新點(diǎn)3-4
• 摘要4-5
• Abstract5-10
• 第一章 緒論10-34
• 1.1 催化劑10-20
• 1.1.1 催化劑概述10-13
• 1.1.1.1 催化劑與催化作用11
• 1.1.1.2 催化劑的選擇性11-12
• 1.1.1.3 催化反應(yīng)的類型12-13
• 1.1.2 金屬催化劑13-16
• 1.1.2.1 金屬催化劑概述13-14
• 1.1.2.2 過渡金屬催化劑14
• 1.1.2.3 化學(xué)吸附與催化作用14-16
• 1.1.3 催化劑的制備方法16-20
• 1.1.3.1 沉淀法16
• 1.1.3.2 浸漬法16-17
• 1.1.3.3 熱分解法17-18
• 1.1.3.4 熔融法18
• 1.1.3.5 還原法18-20
• 1.2 催化制氫20-23
• 1.2.1 氫能的特點(diǎn)20
• 1.2.2 催化制氫的方法20-21
• 1.2.3 液相化學(xué)制氫21-23
• 1.3 水合肼催化制氫23-31
• 1.3.1 水合肼基本性質(zhì)23-24
• 1.3.2 水合肼的合成方法24
• 1.3.3 水合肼催化制氫研究現(xiàn)狀24-31
• 1.4 本文主要研究?jī)?nèi)容31-32
• 1.5 本文創(chuàng)新點(diǎn)32-34
• 第二章 試驗(yàn)部分34-44
• 2.1 試驗(yàn)儀器與藥品34-35
• 2.1.1 試驗(yàn)儀器34
• 2.1.2 試驗(yàn)藥品34-35
• 2.2 催化劑制備與分析方法35-44
• 2.2.1 催化劑的制備35-37
• 2.2.2 催化試驗(yàn)37-38
• 2.2.3 表征和分析方法38-44
• 2.2.3.1 催化劑的表征38-39
• 2.2.3.2 分析方法39-44
• 第三章 鎳-氧化鈰催化劑對(duì)水合肼的催化降解44-60
• 3.1 鎳-氧化鈰催化劑的表征44-50
• 3.1.1 X射線衍射44-46
• 3.1.2 電子顯微鏡46-49
• 3.1.3 X射線光電子能譜49-50
• 3.2 鎳基催化劑催化分解肼的基本原理50-51
• 3.3 催化性能試驗(yàn)51-57
• 3.3.1 鎳/氧化鈰比例對(duì)催化性能的影響51-53
• 3.3.2 氫氧化鈉濃度對(duì)催化性能的影響53-54
• 3.3.3 反應(yīng)溫度對(duì)催化性能的影響54-55
• 3.3.4 穩(wěn)定性試驗(yàn)55-56
• 3.3.5 鎳-氧化鈰與鎳-氧化鑭的性能比較56-57
• 3.4 本章小結(jié)57-60
• 第四章 鎳鉬-氧化鈰催化劑對(duì)水合肼的催化降解60-76
• 4.1 鎳鉬-氧化鈰催化劑的表征60-65
• 4.1.1 X射線衍射60-61
• 4.1.2 電子顯微鏡61-64
• 4.1.3 X射線光電子能譜64-65
• 4.2 催化性能試驗(yàn)65-70
• 4.2.1 鉬加入量對(duì)催化性能的影響65-67
• 4.2.2 鎳/氧化鈰的比例對(duì)催化性能的影響67-68
• 4.2.3 氫氧化鈉濃度對(duì)催化性能的影響68-69
• 4.2.4 溫度對(duì)催化性能的影響69-70
• 4.3 其它因素對(duì)催化性能的影響70-75
• 4.3.1 鋅、銅、鈷對(duì)催化性能的影響70-71
• 4.3.2 表面活性劑對(duì)催化性能的影響71-73
• 4.3.3 攪拌方式對(duì)催化性能的影響73-74
• 4.3.4 穩(wěn)定性試驗(yàn)74-75
• 4.4 本章小結(jié)75-76
• 第五章 結(jié)論與展望76-80
• 5.1 結(jié)論76-77
• 5.2 展望77-80
• 參考文獻(xiàn)80-88
• 發(fā)表論文和參加科研情況說明88-90
• 致謝90

【相似文獻(xiàn)】

中國(guó)期刊全文數(shù)據(jù)庫 前10條

1 ;60％水合肼為我省創(chuàng)匯[J];遼寧化工;1989年02期

2 宋國(guó)安;80%水合肼開發(fā)成功[J];湖南化工;1992年02期

3 ;連續(xù)蒸發(fā)制水合肼技術(shù)[J];企業(yè)技術(shù)開發(fā);1996年06期

4 王鳳臣;水合肼的制備方法及發(fā)展前景[J];河北化工;2004年02期

5 張杰;李丹;;水合肼的生產(chǎn)技術(shù)及其應(yīng)用進(jìn)展[J];化工中間體;2006年03期

6 師玉榮;;水合肼分析中誤差產(chǎn)生的原因及對(duì)策[J];廣東化工;2006年08期

7 陶建軍;;水合肼及其應(yīng)用[J];中國(guó)氯堿;2006年11期

8 黃永明;;水合肼提純的機(jī)理分析[J];天然氣化工(C1化學(xué)與化工);2008年06期

9 周延生;李賽鈺;韓東升;劉軍;;藥物中水合肼殘留量的氣相色譜分析[J];分析試驗(yàn)室;2008年03期

10 賀周初;彭愛國(guó);余長(zhǎng)艷;莊新娟;;水合肼副產(chǎn)鹽渣回收利用擴(kuò)試研究[J];無機(jī)鹽工業(yè);2010年05期

中國(guó)重要會(huì)議論文全文數(shù)據(jù)庫 前2條

1 雷s，

本文編號(hào)：841757