本文關(guān)鍵詞：非鉑催化劑的研制及其在燃料電池氧還原反應(yīng)上的應(yīng)用

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【摘要】：開發(fā)高性能的非貴金屬氧還原催化劑取代傳統(tǒng)鉑碳催化劑,是燃料電池領(lǐng)域的關(guān)鍵課題,相關(guān)研究對(duì)于促進(jìn)燃料電池的商業(yè)化具有十分重要的意義。本文研究了一種具有高比表面和多級(jí)孔結(jié)構(gòu)的中空摻雜碳催化劑的制備,它是由負(fù)載酞菁鐵的ZIF-8納米晶作為前驅(qū)體進(jìn)行熱分解得到的。實(shí)驗(yàn)將豐富的Fe Nx引入到高度多孔的富氮納米晶中,同時(shí)也提高了酞菁鐵的分散性,酞菁鐵的摻雜對(duì)于中空碳結(jié)構(gòu)的形成和催化劑氧還原性能的提升起到關(guān)鍵作用,單獨(dú)由酞菁鐵做前驅(qū)體和單獨(dú)ZIF-8納米晶做前軀體制備的摻雜碳材料并沒有中空結(jié)構(gòu)而且顯示的催化活性較差,制備出來(lái)的這種催化劑在酸性條件和堿性條件下均顯示了優(yōu)異的氧還原催化性能,目前報(bào)道的非貴金屬催化劑多是在堿性條件下顯示高氧還原活性,研制在酸性條件下具有高活性的非貴金屬催化劑仍是一個(gè)挑戰(zhàn),在0.1M HCl O4中,這種催化劑半波電位僅與商業(yè)鉑相差60m V,在0.1M KOH中其半波電位超越商業(yè)鉑高出35m V,該催化劑的活性高可以歸結(jié)于以下幾個(gè)因素:(1)酞菁鐵摻到富氮多孔沸石咪唑框架中所帶來(lái)的高活性位密度;(2)中空球形貌帶來(lái)的巨大的比表面和活性位點(diǎn)的充分暴露;(3)多級(jí)孔結(jié)構(gòu)進(jìn)一步促進(jìn)了氧氣分子的擴(kuò)散與吸附,加速氧還原反應(yīng)的傳質(zhì)過(guò)程。本論文也研究了由ZIF-8納米晶預(yù)碳化得到的摻氮碳載體再負(fù)載酞菁鐵所得到的催化劑,它的活性不如酞菁鐵和ZIF-8納米晶結(jié)合后同時(shí)碳化衍生的催化劑的活性,這種預(yù)碳化后摻雜再碳化的方法制備的催化劑呈現(xiàn)不規(guī)則碳顆粒的形貌,也沒有得到之前的中空球形貌。本論文還研究了由負(fù)載酞菁銅的ZIF-8納米晶衍生的催化劑,它具有多孔碳顆粒結(jié)構(gòu),在酸性條件下和由負(fù)載酞菁鐵的ZIF-8納米晶衍生的催化劑的活性相比還有一定差距,但在堿性條件下具有較好的氧還原性能。
【關(guān)鍵詞】：低溫燃料電池 氧還原反應(yīng) 非鉑催化劑 摻雜碳材料
【學(xué)位授予單位】：華南理工大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2016
【分類號(hào)】：O643.36;TM911.4
【目錄】：

• 摘要5-6
• ABSTRACT6-10
• 第一章 緒論10-26
• 1.1 低溫燃料電池10-13
• 1.1.1 堿性燃料電池10-11
• 1.1.2 質(zhì)子交換膜燃料電池11-13
• 1.1.3 低溫燃料電池技術(shù)的挑戰(zhàn)及發(fā)展趨勢(shì)13
• 1.2 陰極非貴金屬催化劑研究現(xiàn)狀13-24
• 1.2.1 摻雜碳催化劑的材料研究進(jìn)展13-21
• 1.2.2 摻雜碳催化劑的催化機(jī)理研究進(jìn)展21-23
• 1.2.3 摻雜碳催化劑的挑戰(zhàn)及發(fā)展趨勢(shì)23-24
• 1.3 本課題的主要研究意義、研究思路及研究?jī)?nèi)容24-26
• 1.3.1 本課題的主要研究意義24
• 1.3.2 本課題的主要研究思路24
• 1.3.3 本課題的主要研究?jī)?nèi)容24-26
• 第二章 實(shí)驗(yàn)設(shè)計(jì)與表征方法26-30
• 2.1 主要儀器及試劑26-27
• 2.1.1 主要儀器26
• 2.1.2 實(shí)驗(yàn)材料及化學(xué)試劑26-27
• 2.2 實(shí)驗(yàn)方法27
• 2.3 催化劑成分與結(jié)構(gòu)表征方法27-28
• 2.3.1 掃描電子顯微鏡表征27
• 2.3.2 透射電子顯微鏡表征27-28
• 2.3.3 傅里葉變換紅外光譜表征28
• 2.3.4 X射線光電子能譜表征28
• 2.3.5 X射線粉末衍射表征28
• 2.3.6 比表面積與孔徑分布測(cè)定28
• 2.3.7 熱重分析28
• 2.3.8 拉曼光譜分析28
• 2.4 催化劑的電催化性能測(cè)試方法28-29
• 2.4.1 催化劑的氧還原催化活性測(cè)試28-29
• 2.4.2 催化劑的氧還原催化穩(wěn)定性測(cè)試29
• 2.5 本章小結(jié)29-30
• 第三章 由負(fù)載酞菁鐵的ZIF-8 納米晶衍生的中空氧還原摻雜碳催化劑30-58
• 3.1 引言30-32
• 3.2 實(shí)驗(yàn)部分32
• 3.2.1 催化劑的制備32
• 3.2.2 材料的表征32
• 3.2.3 氧還原催化活性評(píng)價(jià)32
• 3.3 結(jié)果與討論32-57
• 3.3.1 催化劑的形貌、結(jié)構(gòu)與組成32-46
• 3.3.2 催化劑的電化學(xué)性能46-57
• 3.4 本章小結(jié)57-58
• 第四章 由ZIF-8 納米晶的碳化物負(fù)載酞菁鐵衍生的氧還原摻雜碳催化劑58-62
• 4.1 引言58
• 4.2 實(shí)驗(yàn)部分58
• 4.2.1 材料的制備58
• 4.2.2 材料的表征58
• 4.3 結(jié)果與討論58-61
• 4.4 本章小結(jié)61-62
• 第五章 由負(fù)載酞菁銅的ZIF-8 納米晶衍生的氧還原摻雜碳催化劑62-68
• 5.1 引言62-63
• 5.2 實(shí)驗(yàn)部分63
• 5.2.1 材料的制備63
• 5.2.2 材料的表征63
• 5.2.3 材料的電化學(xué)測(cè)試63
• 5.3 結(jié)果與討論63-67
• 5.4 本章小結(jié)67-68
• 結(jié)論與展望68-70
• 參考文獻(xiàn)70-81
• 攻讀碩士學(xué)位期間取得的研究成果81-82
• 致謝82-83
• 答辯委員會(huì)對(duì)論文的評(píng)定意見83

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本文編號(hào)：825061