發(fā)布時(shí)間：2017-09-09 11:29

  本文關(guān)鍵詞：復(fù)合型鉬酸鉍納米材料的制備及其環(huán)境催化應(yīng)用

  更多相關(guān)文章： 鉬酸鉍 異質(zhì)結(jié) 鈰摻雜 硒負(fù)載 光催化

【摘要】：近年來,關(guān)于光能轉(zhuǎn)化方面的應(yīng)用受到越來越多的關(guān)注。這種技術(shù)不僅可以解決當(dāng)今社會(huì)的能源難題,還可以在環(huán)境修復(fù)領(lǐng)域表現(xiàn)出較好的應(yīng)用前景。因此,探究高效的光催化劑,提高光催化反應(yīng)的效率問題成為了人們亟待解決的一大難題。選用具有理想光電性質(zhì)的催化劑基質(zhì)并對(duì)其進(jìn)行改性,提高其活性,從而獲得具有高效光催化活性的光催化劑,成為了人們研究的熱點(diǎn)。同時(shí),通過對(duì)催化劑進(jìn)行修飾來進(jìn)一步實(shí)現(xiàn)催化劑效率最大化,為催化劑將來在實(shí)際中的應(yīng)用提供了一種新的可能。本論文主要利用簡(jiǎn)單的合成方法制備了多種鉬酸鉍基的復(fù)合型光催化劑,并將其應(yīng)用于光催化降解有機(jī)污染物及神經(jīng)毒素。通過對(duì)所制備的復(fù)合催化劑的結(jié)構(gòu)、光電性質(zhì)以及催化活性進(jìn)行詳細(xì)解析,深入探討了這一體系下催化活性增強(qiáng)的機(jī)制。本論文的主要工作如下:1.以多孔Bi_2O_3納米微球?yàn)闋奚湍０�、甘露醇為溶�?利用簡(jiǎn)單的一步溶劑熱法成功合成并表征了具有多級(jí)結(jié)構(gòu)的Bi_(3.64)Mo_(0.36)O_(6.55)/Bi2Mo O6同型異質(zhì)結(jié)構(gòu)。通過調(diào)控反應(yīng)時(shí)間,提出并證實(shí)了包括鉬離子刻蝕、鉬酸鉍晶相轉(zhuǎn)變以及非定向生長(zhǎng)在內(nèi)的Bi_(3.64)Mo_(0.36)O_(6.55)/Bi2Mo O6異質(zhì)結(jié)構(gòu)的形成過程。更重要的是,相對(duì)于兩種純相的鉬酸鉍,Bi_(3.64)Mo_(0.36)O_(6.55)/Bi2Mo O6異質(zhì)結(jié)構(gòu)光催化降解有機(jī)染料的活性得到顯著的提高,這是由于其高效的電子-空穴分離效率以及界面上的空穴定向地由內(nèi)層Bi_(3.64)Mo_(0.36)O_(6.55)向外層Bi2Mo O6轉(zhuǎn)移的結(jié)果。這一空穴流動(dòng)方向?qū)獯呋钚跃哂兄匾绊懙耐茰y(cè)也通過構(gòu)筑Bi_2O_3/Bi2WO6異質(zhì)結(jié)構(gòu)得到進(jìn)一步驗(yàn)證。與Bi_(3.64)Mo_(0.36)O_(6.55)/Bi2Mo O6異質(zhì)結(jié)構(gòu)相反,Bi_2O_3/Bi2WO6異質(zhì)結(jié)構(gòu)表現(xiàn)出由外向內(nèi)的空穴流動(dòng),這使得其光催化降解有機(jī)染料的活性較單組份Bi2WO6明顯降低,進(jìn)一步證明了空穴流動(dòng)方向的重要性。這部分工作為異質(zhì)結(jié)型光催化劑的制備提供了一種新的思路,也為通過調(diào)控載流子移動(dòng)改善光催化活性提供了一種新的方法。2.晶體缺陷的存在可以對(duì)半導(dǎo)體光催化過程產(chǎn)生很大影響。因此,晶體缺陷調(diào)控技術(shù)為提高納米晶體光催化劑的活性提供了可能,在催化應(yīng)用領(lǐng)域引起了廣泛關(guān)注。本章通過一種鈰元素?fù)诫s的方法,成功地在Bi2Mo O6晶體結(jié)構(gòu)中生成晶體缺陷。并通過簡(jiǎn)單的調(diào)控鈰元素的摻雜量,可以對(duì)晶體缺陷的類型和濃度進(jìn)行調(diào)控。催化活性實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明,鈰摻雜的Bi2Mo O6的催化活性與晶體缺陷濃度有密切關(guān)系,當(dāng)晶體缺陷被調(diào)控至理想狀態(tài)時(shí),Bi2Mo O6光催化劑不論是對(duì)高毒性的神經(jīng)毒素試劑和有機(jī)染料的降解效率,還是對(duì)水體細(xì)菌的光致殺菌能力,均表現(xiàn)出較大程度的提高。結(jié)構(gòu)表征和載流子動(dòng)力學(xué)研究結(jié)果表明,晶體結(jié)構(gòu)的改變會(huì)使材料的光電性質(zhì)發(fā)生變化。因?yàn)?該調(diào)控手段不僅可以優(yōu)化材料的能帶結(jié)構(gòu)和載流子動(dòng)力學(xué)特型,而且可以通過引入不同類型的氧化還原對(duì)(Ce3+/Ce4+及Mo4+/Mo6+)而促進(jìn)單電子、雙電子反應(yīng),從而提高材料的活性氧物種的產(chǎn)率。3.通過簡(jiǎn)單的一步溶劑熱法成功制備了不同硒負(fù)載量的鉬酸鉍光催化劑。結(jié)構(gòu)與形貌表征結(jié)果表明,硒被成功的負(fù)載到鉬酸鉍底物上去。并且,硒通過與氧離子具有較強(qiáng)的鍵合作用力,并影響到了鉬酸鉍內(nèi)其他元素的化學(xué)環(huán)境。這些結(jié)構(gòu)的影響使得鉬酸鉍在光吸收、電子傳遞、及電子空穴分離等方面表現(xiàn)出較強(qiáng)的提高。5%硒負(fù)載量的鉬酸鉍樣品具有最優(yōu)的光電性質(zhì)與最高的光催化活性,對(duì)陽離子與陰離子染料均具有較高的光催化降解活性。
【關(guān)鍵詞】：鉬酸鉍 異質(zhì)結(jié) 鈰摻雜 硒負(fù)載 光催化
【學(xué)位授予單位】：武漢工程大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2016
【分類號(hào)】：O643.36;TQ135.32
【目錄】：

• 摘要5-7
• Abstract7-11
• 第1章 引言與文獻(xiàn)綜述11-31
• 1.1 太陽能-化學(xué)能的轉(zhuǎn)化應(yīng)用11-14
• 1.1.1 光解水制氫、產(chǎn)氧11-12
• 1.1.2 光致殺菌12
• 1.1.3 光催化降解去除環(huán)境污染物12-13
• 1.1.4 光催化仿生合成13-14
• 1.2 太陽能-化學(xué)能的轉(zhuǎn)化效率14-16
• 1.2.1 光吸收效率14-15
• 1.2.2 電子空穴分離效率15-16
• 1.2.3 載流子傳輸效率16
• 1.3 奧里維里斯族鉬酸鉍化合物16-29
• 1.3.1 鉬酸鉍的結(jié)構(gòu)特性16-17
• 1.3.2 鉬酸鉍光催化劑的設(shè)計(jì)及合成17-20
• 1.3.3 鉬酸鉍在光催化應(yīng)用中存在的問題20
• 1.3.4 基于Bi_2MoO_6的復(fù)合型光催化劑研究進(jìn)展20-29
• 1.4 本文主要研究目標(biāo)及內(nèi)容29-31
• 第2章 球狀Bi_(3.64)Mo_(0.36)O_(6.55)/Bi_2MoO_6異質(zhì)結(jié)構(gòu)的制備及其光催化降解染料活性提高31-55
• 2.1 引言31-32
• 2.2 實(shí)驗(yàn)部分32-34
• 2.2.1 藥品32
• 2.2.2 Bi_2O_3及Bi_(3.64)Mo_(0.36)O_(6.55)/Bi_2MoO_6的制備32-33
• 2.2.3 表征33
• 2.2.4 光催化活性測(cè)試33-34
• 2.2.5 光電化學(xué)測(cè)試34
• 2.3 結(jié)果與討論34-52
• 2.3.1 組成與形貌分析34-41
• 2.3.2 光催化活性41-44
• 2.3.3 光電性質(zhì)表征44-47
• 2.3.4 催化機(jī)理47-52
• 2.4 本章小結(jié)52-55
• 第3章 鈰摻雜對(duì)Bi_2MoO_6化合物中晶體缺陷的調(diào)控及其在光催化反應(yīng)中的活性物種生成的促進(jìn)作用55-95
• 3.1 引言55-56
• 3.2 實(shí)驗(yàn)部分56-59
• 3.2.1 藥品56-57
• 3.2.2 合成57
• 3.2.3 表征57-58
• 3.2.4 光催化活性測(cè)試58
• 3.2.5 活性氧物種分析58-59
• 3.2.6 光電化學(xué)表征59
• 3.3 結(jié)果與討論59-93
• 3.3.1 組成和形貌分析59-71
• 3.3.2 載流子動(dòng)力學(xué)分析71-75
• 3.3.3 能帶分析75-77
• 3.3.4 活性氧物種的檢測(cè)77-84
• 3.3.5 光催化活性實(shí)驗(yàn)84-90
• 3.3.6 光催化機(jī)理90-93
• 3.4 結(jié)論93-95
• 第4章 硒負(fù)載型鉬酸鉍光催化劑的制備及其光催化環(huán)境修復(fù)應(yīng)用95-107
• 4.1 引言95-96
• 4.2 實(shí)驗(yàn)部分96-97
• 4.2.1 藥品96
• 4.2.2 合成96
• 4.2.3 表征96-97
• 4.2.4 光催化活性測(cè)試97
• 4.2.5 光電化學(xué)表征97
• 4.3 結(jié)果與討論97-105
• 4.3.1 組成和形貌分析97-101
• 4.3.2 光電性質(zhì)表征101-104
• 4.3.3 光催化活性測(cè)試104-105
• 4.4 結(jié)論105-107
• 第5章 總結(jié)與展望107-110
• 5.1 結(jié)論107-109
• 5.2 展望109-110
• 參考文獻(xiàn)110-125
• 發(fā)表論文125
• 發(fā)表專利125-127
• 致謝127

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本文編號(hào)：820184