本文關(guān)鍵詞：基于氮摻雜碳材料的電化學(xué)性能研究

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【摘要】：根據(jù)近幾年社會的全速發(fā)展,我國的化石能源已經(jīng)嚴(yán)重短缺,超級電容器和燃料電池由于其價(jià)格低廉、高比能量、高功率密度、長循環(huán)壽命、應(yīng)用范圍廣泛的優(yōu)點(diǎn)得到了研究工作者的熱切重視。而電催化劑在超級電容器陽極反應(yīng)和燃料電池的陰極反應(yīng)-氧還原反應(yīng)(ORR)中占據(jù)了決定性地位。到目前為止,最有效的催化劑是Pt及其合金,但是它們的高成本、交叉效應(yīng)和耐用性差的缺點(diǎn)嚴(yán)重限制其廣泛的商業(yè)化。因此,尋找與Pt有著可比較或更優(yōu)越的催化性能和商業(yè)可用性的非貴金屬甚至不含金屬的催化劑吸引了工業(yè)和學(xué)術(shù)研究者的巨大關(guān)注。近些年來,高導(dǎo)電性、低成本、循環(huán)壽命長的碳材料作為替代Pt及其合金的電催化劑已經(jīng)成為人們研究的熱點(diǎn)。例如,石墨烯、碳納米管已在超級電容器、燃料電池和化學(xué)/生物傳感等方面展現(xiàn)出了巨大的應(yīng)用前景。本論文的主要研究工作如下:(1)以石墨烯、氧化處理的碳納米管和氨水為原料,在180℃下采用一鍋水熱法制備了氮摻雜石墨烯-碳納米管復(fù)合材料。采用掃描電子顯微鏡(SEM)、X射線衍射儀(XRD)、傅里葉變換紅外光譜(FTIR)、拉曼光譜(Raman)表征了所制備的催化劑N-GOx@CNTsy的形貌和組成,通過循環(huán)伏安(CV)、重力充放電(GCD)測試研究了催化劑N-GOx@CNTsy在堿性電解質(zhì)中超電容性能。結(jié)果表明:水熱法不僅沒有破壞碳納米管、石墨烯的結(jié)構(gòu),而且還成功制得分散均勻的氮摻雜石墨烯-碳納米管復(fù)合材料。催化劑N-GO1@CNTs2展示出最好的超電容性能,比未處理的碳納米管、石墨烯高出幾十倍。(2)以碳納米管、多巴胺、三羥甲基氨基甲烷(tris)為原料,采用高溫?zé)崽幚矸ㄖ苽淞说獡诫s碳納米管(N-CNTs)。通過SEM、TEM和XPS考察了所制備的催化劑N-CNTs的表面形貌和組成,使用CV、旋轉(zhuǎn)圓盤電極(RDE)和旋轉(zhuǎn)環(huán)盤電極(RRDE)測定了催化劑N-CNTs在堿性電解質(zhì)中氧氣還原性能及其抗甲醇氧化性能。結(jié)果表明:熱處理法制備的樣品分散均勻,并且經(jīng)過高溫煅燒碳納米管的結(jié)構(gòu)沒有被破壞;并且成功地在碳納米管表面包覆了一層薄薄地薄膜,很好地解決了碳納米管分散性差的難題;驗(yàn)證了900℃和多巴胺濃度2mg/mL為最佳熱處理溫度和最佳包覆濃度;2mg/m L N-CNTs-900展現(xiàn)了一個(gè)接近4e轉(zhuǎn)移過程、良好的穩(wěn)定性和抗甲醇氧化性,說明2mg/m L N-CNTs-900良好的氧氣還原性能。(3)以碳納米管、多巴胺、無水三氯化鐵(FeCl3)、三羥甲基氨基甲烷(tris)為原料,采用高溫?zé)崽幚矸ㄖ苽淞说獡诫s碳量子點(diǎn)(N-CQDs)。通過TEM、SEM和XPS測試考察了所制備的催化劑N-CQDs的表面形貌和組成,使用TGA測試分析了無水氯化鐵和碳納米管的反應(yīng)機(jī)理,使用CV、旋轉(zhuǎn)圓盤電極(RDE)和旋轉(zhuǎn)環(huán)盤電極(RRDE)測定了催化劑N-CQDs在堿性電解質(zhì)中氧氣還原性能及其抗甲醇氧化性能。結(jié)果表明:通過熱處理法成功制備了氮摻雜碳量子點(diǎn);當(dāng)無水氯化鐵與碳納米管的質(zhì)量比為2:1時(shí),N-CQDs展示出最佳的氧氣還原性能;而且N-CQDs展現(xiàn)了一個(gè)接近4e轉(zhuǎn)移過程、良好的穩(wěn)定性和抗甲醇氧化性,說明N-CQDs有著與Pt/C相媲美的氧氣還原性能。
【關(guān)鍵詞】：超電容 水熱法 氧氣還原 多巴胺 氮摻雜碳量子點(diǎn)
【學(xué)位授予單位】：湖南師范大學(xué)
【學(xué)位級別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2016
【分類號】：TQ127.11
【目錄】：

• 摘要4-6
• ABSTRACT6-14
• 第一章 文獻(xiàn)綜述14-25
• 1.1 研究背景14-15
• 1.2 納米碳材料的概述15-16
• 1.2.1 碳納米管的結(jié)構(gòu)15-16
• 1.3 超級電容器16-18
• 1.3.1 超級電容器的介紹16-17
• 1.3.2 超級電容器的優(yōu)缺點(diǎn)17-18
• 1.4 燃料電池概述18-20
• 1.4.1 燃料電池簡介18
• 1.4.2 燃料電池的優(yōu)缺點(diǎn)18-19
• 1.4.3 燃料電池的基本結(jié)構(gòu)和工作原理19-20
• 1.5 燃料電池陰極催化劑概述20-21
• 1.5.1 燃料電池陰極催化劑介紹20
• 1.5.2 ORR反應(yīng)機(jī)理20
• 1.5.3 Pt催化劑介紹20-21
• 1.6 摻雜碳材料作為氧還原催化劑的研究進(jìn)展簡介21-22
• 1.7 聚多巴胺修飾固體材料表面的介紹22-23
• 1.8 本課題的立題依據(jù)、意義及主要內(nèi)容23-25
• 1.8.1 立題依據(jù)及意義23-24
• 1.8.2 課題研究的主要內(nèi)容24-25
• 第二章 一鍋法制備氮摻雜碳納米管-石墨烯復(fù)合材料及其超電容性能25-38
• 2.1 引言25-26
• 2.2 實(shí)驗(yàn)部分26-30
• 2.2.1 儀器與試劑26-27
• 2.2.2 催化劑的制備27-29
• 2.2.3 催化劑形貌與結(jié)構(gòu)表針及其電化學(xué)性能研究29-30
• 2.3 結(jié)果與討論30-37
• 2.3.1 催化劑的形貌表征30-31
• 2.3.2 催化劑的超電容性能表征31-33
• 2.3.3 催化劑的拉曼光譜表征33-34
• 2.3.4 催化劑的XRD表征34-35
• 2.3.5 催化劑的紅外光譜表征35-36
• 2.3.6 催化劑的XPS表征36-37
• 2.4 本章小結(jié)37-38
• 第三章 氮摻雜碳納米管的制備及其氧氣還原性能研究38-52
• 3.1 引言38-39
• 3.2 實(shí)驗(yàn)部分39-42
• 3.2.1 儀器和試劑39-40
• 3.2.2 溶液的介紹和配置40-42
• 3.3 結(jié)果與討論42-52
• 3.3.1 催化劑的形貌表征42-43
• 3.3.2 溫度對催化劑的氧化還原性能的影響43-44
• 3.3.3 多巴胺濃度對催化劑的氧化還原性能的影響44-45
• 3.3.4 催化劑的旋轉(zhuǎn)圓盤電極測試45-48
• 3.3.5 催化劑的旋轉(zhuǎn)環(huán)盤電極測試48-49
• 3.3.6 催化劑 2mg/mL N-CNTs-900的穩(wěn)定性及抗甲醇氧化性能測試49-50
• 3.3.7 催化劑 2mg/mL N-CNTs-900的XPS測試50-51
• 3.3.8 本章小結(jié)51-52
• 第四章 氮摻雜碳量子點(diǎn)的制備及其氧氣還原性能研究52-66
• 4.1 引言52-53
• 4.2 實(shí)驗(yàn)部分53-56
• 4.2.1 儀器和試劑53-54
• 4.2.2 溶液的介紹和配置54-56
• 4.3 結(jié)果與討論56-66
• 4.3.1 催化劑的形貌表征56-58
• 4.3.2 催化劑的CV測試58-59
• 4.3.3 催化劑的RDE測試59-61
• 4.3.4 不同催化劑的RDE對比61-62
• 4.3.5 催化劑的穩(wěn)定性及抗甲醇氧化性能表征62-63
• 4.3.6 催化劑氮摻雜碳量子點(diǎn)（N-CQDs）的TGA表征63-64
• 4.3.7催化劑氮摻雜碳量子點(diǎn)（N-CQDs）的XPS表征64-65
• 4.3.8 本章小結(jié)65-66
• 第五章 結(jié)論66-68
• 參考文獻(xiàn)68-75
• 附錄75-76
• 致謝76

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本文編號：783259