本文關(guān)鍵詞：Ag修飾石墨烯基鈣鈦礦的制備及氧還原催化性能研究

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【摘要】：金屬-空氣電池由于具有能量效率高、環(huán)境友好等優(yōu)點是當(dāng)前電池研究領(lǐng)域中的焦點。但是缺乏具有高活性和高穩(wěn)定性的催化劑一直是限制其實際應(yīng)用的主要障礙。鈣鈦礦因具備催化活性高、耐氧化、堿性溶液中穩(wěn)定等優(yōu)點,通常被用來替代貴金屬催化劑。因此,將鈣鈦礦與石墨烯復(fù)合后并用Ag修飾形成三元復(fù)合催化劑材料,改善電極的三相傳輸性能,提高其導(dǎo)電性,并產(chǎn)生新穎的協(xié)同效應(yīng),具有廣闊的應(yīng)用前景。本研究采用兩步合成法成功制備了Ag修飾的石墨烯基納米鈣鈦礦復(fù)合粉體催化劑。采用XRD、SEM、XPS等技術(shù)研究所合成催化劑的晶體結(jié)構(gòu)、表面形貌和元素組成;使用旋轉(zhuǎn)圓盤電極技術(shù),測試了合成催化劑材料的氧還原反應(yīng)(ORR)和析氧反應(yīng)(OER)電催化性能;并將三元復(fù)合催化劑材料作為金屬鋅-空氣電池的空氣電極,用恒流放電儀測試電池的放電性能及循環(huán)穩(wěn)定性。SEM、XRD及XPS測試結(jié)果表明,鈣鈦礦與石墨烯復(fù)合并沒有改變其鈣鈦礦結(jié)構(gòu),石墨烯作為支撐材料形成一種良好導(dǎo)電網(wǎng)絡(luò),Ag是以金屬單質(zhì)的形式存在,并且當(dāng)B位元素是Ni時為特殊的層狀鈣鈦礦結(jié)構(gòu)。通過電化學(xué)表征手段確定了空氣電極的最佳工藝條件,并確定復(fù)合材料中Ag的最佳含量為2 wt%,進(jìn)而發(fā)現(xiàn)2wt%Ag/La2NiO4-RGO催化劑材料作為金屬鋅-空氣電池的雙效氧電極,對氧氣還原與氧氣析出都表現(xiàn)出了較高的催化活性,且具有良好的循環(huán)穩(wěn)定性。說明2wt%Ag/La2NiO4-RGO是一種優(yōu)異的雙功能催化劑材料。
【關(guān)鍵詞】：Ag 鈣鈦礦 石墨烯 ORR OER 雙功能催化劑
【學(xué)位授予單位】：燕山大學(xué)
【學(xué)位級別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2016
【分類號】：TM911.41;O643.36
【目錄】：

• 摘要5-6
• ABSTRACT6-10
• 第1章 緒論10-22
• 1.1 選題背景及意義10-11
• 1.2 鋅-空氣電池及氧電極簡介11-14
• 1.2.1 鋅空氣電池的結(jié)構(gòu)和原理11-12
• 1.2.2 空氣電極12
• 1.2.3 氧還原反應(yīng)12-14
• 1.3 氧還原電催化劑的研究現(xiàn)狀14-15
• 1.3.1 貴金屬14
• 1.3.2 金屬有機(jī)螯合物14-15
• 1.3.3 金屬氧化物15
• 1.4 鈣鈦礦型電催化劑的研究15-18
• 1.4.1 鈣鈦礦型復(fù)合氧化物簡介16
• 1.4.2 鈣鈦礦型催化劑的制備方法16-17
• 1.4.3 鈣鈦礦型催化劑在氧電極中的應(yīng)用17-18
• 1.5 氧還原電催化劑性能優(yōu)化方法18-20
• 1.5.1 與石墨烯復(fù)合18-19
• 1.5.2 用貴金屬修飾19-20
• 1.5.3 對復(fù)合納米材料進(jìn)行摻雜20
• 1.6 選題意義及研究內(nèi)容20-22
• 第2章 實驗方法22-32
• 2.1 主要試劑和儀器22-24
• 2.1.1 實驗材料及化學(xué)試劑22-23
• 2.1.2 主要儀器23-24
• 2.2 Ag修飾的石墨烯基鈣鈦礦復(fù)合材料的制備方法24-26
• 2.2.1 石墨烯的制備24
• 2.2.2 石墨烯基納米鈣鈦礦復(fù)合粉體的制備24-25
• 2.2.3 Ag修飾的方法25-26
• 2.3 乙炔黑載體的預(yù)處理26-27
• 2.4 催化劑形貌表征、物相分析和結(jié)構(gòu)表征27-28
• 2.4.1 FE-SEM分析27
• 2.4.2 TEM分析27
• 2.4.3 AFM分析27-28
• 2.4.4 X-射線衍射分析28
• 2.4.5 XPS分析28
• 2.5 催化劑電催化性能評價28-32
• 2.5.1 三電極ORR電催化性能評價28-30
• 2.5.2 單電池測試30-31
• 2.5.3 雙效氧電極的電化學(xué)性能31-32
• 第3章 Ag/La MnO_3-RGO三元催化劑的制備及其氧還原催化性能32-56
• 3.1 Ag/La Mn O_3-RGO三元催化劑的表征32-42
• 3.1.1 XRD分析32-34
• 3.1.2 AFM及SEM分析34-35
• 3.1.3 TEM分析35-36
• 3.1.4 XPS分析36-37
• 3.1.5 單電池放電性能測試37-38
• 3.1.6 氧還原性能測試38-42
• 3.2 2wt%Ag/La_(0.6)Ca_(0.4)Mn O_3-RGO三元催化劑的表征42-53
• 3.2.1 XRD分析43
• 3.2.2 EDS及高分辨分析43-44
• 3.2.3 XPS分析44-46
• 3.2.4 單電池性能測試46-48
• 3.2.5 氧還原性能測試48-52
• 3.2.6 2 wt%Ag/La_(0.6)Ca_(0.4)Mn O_3-RGO催化劑的氧反應(yīng)機(jī)理探討52-53
• 3.3 本章小結(jié)53-56
• 第4章 鈣鈦礦雙功能氧電極2wt%Ag/La MO_3-RGO (M=Fe, Co, Cr, Ni, Mn)的初步研究56-66
• 4.1 2 wt%Ag/La MO_3-RGO(M=Fe, Co, Cr, Ni, Mn)的XRD表征56-57
• 4.2 2 wt%Ag/La_2NiO_4-RGO的XPS分析57-59
• 4.3 放電曲線分析59
• 4.4 ORR極化曲線分析59-62
• 4.5 OER極化曲線分析62-63
• 4.6 充放電性能分析63-64
• 4.7 本章小結(jié)64-66
• 結(jié)論66-68
• 參考文獻(xiàn)68-74
• 攻讀碩士學(xué)位期間承擔(dān)的科研任務(wù)與主要成果74-76
• 致謝76

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