本文關(guān)鍵詞：煤基重質(zhì)有機物制備氮硫共摻雜多孔電極炭的研究

  更多相關(guān)文章： 重質(zhì)有機組分 多孔炭 共摻雜 超級電容器 氧還原反應(yīng)

【摘要】：多孔炭材料由于具有良好的熱穩(wěn)定性、耐腐蝕性、導(dǎo)電性以及比表面積大等優(yōu)點被廣泛應(yīng)用于催化劑載體、電極材料及電催化等領(lǐng)域。表面性質(zhì)是影響多孔炭材料性能的重要因素。研究發(fā)現(xiàn),雜原子摻雜是改善多孔炭材料表面性質(zhì)的有效手段之一,不同雜原子之間的協(xié)同效應(yīng)更是可以為多孔炭材料帶來獨特的性能。重質(zhì)有機組分含有較多的瀝青烯和前瀝青烯,易于發(fā)生聚合和交聯(lián),是制備炭材料的優(yōu)異前體材料。本文開發(fā)了煤直接液化殘渣基重質(zhì)有機組分氮硫共摻雜多孔炭材料,旨在實現(xiàn)煤直接液化殘渣的高附加值利用,同時探究了多孔炭的表面性質(zhì)、孔道結(jié)構(gòu)對其作為超級電容器電極材料以及氧還原反應(yīng)催化劑性能的影響。主要研究內(nèi)容和成果如下：將重質(zhì)有機組分經(jīng)化學(xué)改性摻雜得到含氮和硫的前體材料,采用炭化過程中原位生長的氧化鎂為模板,通過調(diào)變化學(xué)改性過程分別制備了氮摻雜、硫摻雜、氮硫共摻雜和未摻雜的多孔炭。所得氮硫共摻雜多孔炭比表面積最高可達(dá)1540m2 g-1,孔容0.93cm3 g-2,對應(yīng)的氮含量為3.7 wt%,硫含量為1 wt%。以制備所得多孔炭材料為電極材料,探究了多孔炭材料的表面性質(zhì)對炭基超級電容器性能的影響,結(jié)果表明：雜原子摻雜可以有效的提高多孔炭材料的導(dǎo)電性及質(zhì)量比電容。相比硫摻雜多孔炭材料,氮摻雜多孔炭材料具有更加優(yōu)異的性能,而由于氮原子和硫原子的協(xié)同效應(yīng),氮硫共摻雜多孔炭表現(xiàn)出最好的超級電容器性能。在三電極體系1M H2SO4電解液中,當(dāng)電流密度為100 mA g-1時,所得氮硫共摻雜多孔炭的質(zhì)量比電容達(dá)到294.8 F g-1,具有最大的質(zhì)量比電容；在2 Ag-1的電流密度下,其質(zhì)量比電容仍可達(dá)到186 F g-1,且在1 A g-1電流密度下循環(huán)5000次容量保持率仍在90%以上。以制備所得多孔炭材料為氧還原反應(yīng)催化劑,考察了表面性質(zhì)對炭材料電催化性能的影響,結(jié)果表明：雜原子摻雜可以明顯的提高材料的電催化性能；在氮原子和硫原子的共同作用下,材料表面高催化活性中心數(shù)量增多是材料電催化性能提升的重要原因。所得氮硫共摻雜多孔炭在01MKOH中催化氧還原反應(yīng)的極限電流密度可達(dá)5.8 mA cm-2,經(jīng)20000s穩(wěn)定性測試后仍保留85%以上的催化活性,且具有良好的甲醇耐受性。
【關(guān)鍵詞】：重質(zhì)有機組分 多孔炭 共摻雜 超級電容器 氧還原反應(yīng)
【學(xué)位授予單位】：大連理工大學(xué)
【學(xué)位級別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2016
【分類號】：TQ127.11;TB383.4
【目錄】：

• 摘要4-6
• Abstract6-10
• 引言10-11
• 1 文獻(xiàn)綜述11-26
• 1.1 煤直接液化殘渣利用現(xiàn)狀11-13
• 1.1.1 煤炭直接液化殘渣的組成11-12
• 1.1.2 煤炭直接液化殘渣的性質(zhì)及利用12-13
• 1.2 多孔炭材料的制備及表面修飾13-16
• 1.2.1 多孔炭材料制備簡介13-14
• 1.2.2 多孔炭材料表面修飾14-16
• 1.3 氮硫共摻雜炭材料的制備及應(yīng)用16-24
• 1.3.1 氮硫共摻雜炭材料的制備16-20
• 1.3.2 氮硫共摻雜炭材料的應(yīng)用20-24
• 1.4 本論文選題依據(jù)及研究內(nèi)容24-26
• 2 實驗部分26-33
• 2.1 實驗原料及設(shè)備26-27
• 2.2 表征方法27-29
• 2.3 樣品的電化學(xué)測試方法29-33
• 2.3.1 超級電容器電化學(xué)性能測試29-30
• 2.3.2 電催化性能測試30-33
• 3 氮硫共摻雜多孔炭材料的制備及結(jié)構(gòu)表征33-41
• 3.1 氮硫共摻雜多孔炭材料的制備33
• 3.2 氮硫共摻雜多孔炭材料的結(jié)構(gòu)表征33-40
• 3.2.1 熱失重分析34
• 3.2.2 X射線衍射分析34-35
• 3.2.3 掃描電鏡分析35-36
• 3.2.4 透射電鏡分析36
• 3.2.5 物理吸附36-39
• 3.2.6 元素分析39-40
• 3.3 本章小結(jié)40-41
• 4 氮硫共摻雜多孔炭的電化學(xué)性能41-53
• 4.1 超級電容器電極材料41-47
• 4.2 氧還原反應(yīng)催化劑47-51
• 4.3 本章小結(jié)51-53
• 結(jié)論53-54
• 參考文獻(xiàn)54-63
• 攻讀碩士學(xué)位期間發(fā)表學(xué)術(shù)論文情況63-64
• 致謝64-65

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