本文關(guān)鍵詞：超疏水和超親水膜的制備及其在膜蒸餾中的污染與親水化研究

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【摘要】：膜蒸餾作為一種新型脫鹽技術(shù),在海水淡化、果汁濃縮、廢水處理等方面有廣泛的應用前景,但水中的有機物可能會對疏水膜造成污染和親水化。對現(xiàn)有疏水膜進行改性處理,制備出耐污染的復合膜,能夠有效地緩解膜污染和親水化。系統(tǒng)地研究有機物造成膜污染和親水化的機理為推進膜蒸餾技術(shù)工業(yè)化提供理論基礎。本文對現(xiàn)有的聚偏氟乙烯(PVDF)疏水膜表面分別進行超雙疏和超親水改性,制備出性能穩(wěn)定的復合膜,并將其應用于處理含有機物鹽溶液的直接接觸式膜蒸餾中,比較基膜和兩種復合膜的污染和親水化機理。利用動態(tài)過濾法將氟化的SiO2微粒涂覆在PVDF基膜表面,成功地制備出了雙疏復合膜,其機械及熱穩(wěn)定性較好;考察了操作條件如分散液中SiO2與PFTS配比、過濾時間及壓力等對膜面疏水和疏油性的影響,結(jié)果顯示,當SiO2顆粒與PFTS配比為1:1,過濾時間和壓力分別為45 s和0.10 MPa時,復合膜表面的水接觸角超過160°,二碘甲烷接觸角超過140°。分別將基膜和雙疏復合膜應用于處理含有機物和NaCl溶液的DCMD過程,以煤油、腐殖酸(HA)、十二烷基苯磺酸鈉(SDBS)作為代表有機物,探討它們對基膜和雙疏復合膜的親水化及污染機理。結(jié)果發(fā)現(xiàn),三種有機物對基膜都造成了嚴重的親水化和污染,膜通量衰減,透過電導率急劇上升,其中煤油的污染最為嚴重,腐殖酸和十二烷基苯磺酸鈉造成的膜親水化相對滯后。相比之下,雙疏復合膜都能長時間地保持穩(wěn)定的膜通量和較低的透過液電導率,說明具有較好的耐污染和抗親水化性能,主要因為膜表面的SiO2-PFTS涂層使得水中的有機物與膜面的接觸變得更困難。隨后,利用靜態(tài)涂覆法成功制備出了性能穩(wěn)定的、附著PVA水凝膠層的親水/疏水復合膜(PVA/PVDF)。PVA凝膠層較薄,僅有5μm左右。將其應用于處理含有機物和NaCl溶液的DCMD過程。結(jié)果顯示,由于PVA凝膠層對煤油的排斥作用,前40 h并無顯著親水化發(fā)生,但隨著時間的延長,極少量的煤油會穿過凝膠層并吸附在基膜上,說明水凝膠層只是阻擋了煤油在基膜上的快速吸附,但長時間的吸附積累,親水化仍會緩慢地發(fā)生;由于基膜與煤油間的強吸附性,煤油只是吸附在基膜上,很難脫附而進入透過液。即PVA凝膠層只是延遲并非阻止煤油的污染和膜的親水化。PVA對HA的吸附能力遠遠強于PVDF對HA的吸附,從而在PVA凝膠層上形成了厚而致密的HA沉積層。隨著時間的延長,少量的HA透過凝膠層并吸附在PVDF基膜上,少數(shù)膜孔發(fā)生了親水化,HA和NaCl會由潤濕的膜孔進入透過液中。100 h內(nèi)PVA凝膠層卻能夠有效阻止SDBS對膜的潤濕,表現(xiàn)較好的耐污染性能。接著,考察了高濃度料液的連續(xù)濃縮實驗。結(jié)果發(fā)現(xiàn),高濃度的表面活性劑會快速潤濕基膜和兩種復合膜,超疏水表面的自清潔性和PVA凝膠層延遲膜污染與親水化的作用都不明顯。當處理高濃度的煤油料液時,煤油也只是吸附在膜面和膜孔內(nèi),沒有從膜中脫附而進入透過液。而處理高濃度的HA溶液時,HA跨膜傳質(zhì)采用的是吸附-解吸方式;但在低濃度的恒濃度實驗中,HA可能是依賴于潤濕的膜孔而發(fā)生液相擴散。最后,從自清潔性和XDLVO理論兩方面分析了基膜和復合膜的污染機理。XDLVO理論的計算結(jié)果顯示,三種有機物與PVDF膜的界面作用力均表現(xiàn)為引力作用,即它們很容易吸附在PVDF基膜表面進而造成膜污染。其中,煤油最容易吸附,腐殖酸次之,而對于SDBS,其疏水端優(yōu)先吸附在膜面,親水端仍在水相中,PVDF膜面漸漸發(fā)生親水化變?yōu)橛H水膜,SDBS進而穿透膜進入透過液中。雙疏復合膜由于具有較好的自清潔性,這些污染物很難接觸到膜面而是被水帶走,故表現(xiàn)出較好的耐污染性。對親水/疏水復合膜來說,雖然這些污染物有機會接觸到PVA凝膠層,但二者界面表現(xiàn)為斥力作用,故親水/疏水復合膜對煤油和HA表現(xiàn)為延遲親水化和膜污染,而對SDBS有較好的抗?jié)櫇衲芰?表現(xiàn)較好的耐污染性能。但這種斥力作用的影響有限,高濃度下,有機物仍然有機會接觸到膜表面而造成膜污染和親水化。
【關(guān)鍵詞】：疏水膜 雙疏膜 超親水/疏水膜 親水化 膜污染 XDLVO理論
【學位授予單位】：北京工業(yè)大學
【學位級別】：碩士
【學位授予年份】：2016
【分類號】：TQ051.893
【目錄】：

• 摘要5-7
• Abstract7-10
• 物理量名稱及符號表10-13
• 第1章 緒論13-23
• 1.1 膜蒸餾簡述13-15
• 1.1.1 膜蒸餾原理與特征13-14
• 1.1.2 膜蒸餾的形式14-15
• 1.2 膜蒸餾用膜及要求15-16
• 1.3 膜蒸餾用膜的制備16-18
• 1.3.1 超疏/雙疏改性16-17
• 1.3.2 超親水改性17-18
• 1.4 膜污染與親水化現(xiàn)象18-21
• 1.4.1 膜的親水化18-19
• 1.4.2 膜污染19-21
• 1.5 本論文的主要內(nèi)容21-22
• 1.6 課題來源22-23
• 第2章 實驗部分23-31
• 2.1 實驗原料與儀器23-24
• 2.1.1 實驗原料23
• 2.1.2 進料液配制23-24
• 2.1.3 實驗設備24
• 2.2 復合膜的制備24-25
• 2.2.1 PFTS/PVDF24-25
• 2.2.2 SiO2-PFTS/PVDF-125
• 2.2.3 SiO2-PFTS/PVDF-225
• 2.2.4 PVA/PVDF25
• 2.3 膜的表征25-28
• 2.3.1 膜厚度25-26
• 2.3.2 LEPW26
• 2.3.3 表面接觸角26
• 2.3.4 孔隙率26-27
• 2.3.5 平均孔徑和孔徑分布27-28
• 2.3.6 形貌結(jié)構(gòu)28
• 2.3.7 表面成分28
• 2.3.8 Zeta電位28
• 2.4 直接接觸式膜蒸餾實驗28-31
• 第3章 雙疏復合膜的制備及其在DCMD中的行為研究31-47
• 3.1 雙疏復合膜的制備31-32
• 3.2 雙疏復合膜的表征32-36
• 3.3 制膜條件對膜表面雙疏性的影響36-38
• 3.4 基膜與雙疏復合膜在DCMD過程中的對比38-46
• 3.4.1 NaCl水溶液38-39
• 3.4.2 含煤油的NaCl溶液39-41
• 3.4.3 含腐殖酸的NaCl溶液41-43
• 3.4.4 含表面活性劑的NaCl溶液43-46
• 3.5 本章小結(jié)46-47
• 第4章 超親水/疏水復合膜的制備及其在DCMD中的行為研究47-61
• 4.1 超親水/疏水雙層復合膜的制備及表征47-50
• 4.2 PVA/PVDF復合膜與基膜和雙疏膜在DCMD過程中的對比50-56
• 4.2.1 NaCl水溶液50
• 4.2.2 含煤油的NaCl溶液50-52
• 4.2.3 含腐殖酸的NaCl溶液52-54
• 4.2.4 含表面活性劑的NaCl溶液54-55
• 4.2.5 模擬RO濃鹽水55-56
• 4.3 濃縮實驗56-60
• 4.4 本章小結(jié)60-61
• 第5章 超疏水和超親水表面的耐污染機理分析61-69
• 5.1 超疏水和超親水表面的自清潔性能61-62
• 5.2 超疏水和超親水表面與污染物之間的作用力62-65
• 5.3 具有超疏水和超親水表面復合膜的污染和親水化65-67
• 5.4 本章小結(jié)67-69
• 結(jié)論、建議和創(chuàng)新點69-71
• 參考文獻71-77
• 攻讀碩士學位期間所發(fā)表的學術(shù)論文77-79
• 致謝79

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本文編號：681370