本文關(guān)鍵詞：非水系鋰空氣電池電解液分布特性及其對電池性能的影響機制

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【摘要】：在眾多的新興電池系統(tǒng)中,鋰空氣電池具有超高的理論容量密度(3852Ah/kg),在熱力學(xué)平衡電壓2.96 V下的理論能量密度可達11400 Wh/kg,未來的應(yīng)用前景非常廣闊。然而,到目前為止該電池技術(shù)仍面臨著一系列極具挑戰(zhàn)性的難題。除了空氣電極極化嚴重、電解液易分解、循環(huán)性差等問題外,電池的實際放電容量也與其理論值相差甚遠。鋰空氣電池的放電容量與電池正極的三相界面有關(guān),一般三相界面面積越大,電池的放電容量就越大。若給定正極材料,電解液在正極上的分布與電池三相界面直接相關(guān)。本論文圍繞非水體系鋰空氣電池內(nèi)的電解液分布特性及其對電池的影響機制展開了系列研究。通過不同量電解液(1 M LiTFSI/TMS)在電池正負極的添加,研究電池的放電容量及親或憎水空氣電極上電解液的分布特性,進而研究正極不同電解液注入方式對電解液分布和電池性能的影響。本文的主要工作和結(jié)論如下:1、電解液的添加量是影響電解液分布最直接、關(guān)鍵的因素。電解液量太多,易淹沒電極,堵塞電極孔道,極大限制氧在電極內(nèi)的傳輸;電解液量太少,不足以潤濕電極表面,固液二相界面較小,電池的反應(yīng)界面因而也較小。以KB、SP和CNT為正極(鋰空氣電池常用電極,且KB、SP為親水電極,CNT為憎水電極),通過電池負/正極不同電解液量添加的研究發(fā)現(xiàn),當(dāng)C載量為0.25 mg時,KB和SP電池的放電容量隨著電解液量的增加先增后降,而CNT電池的放電容量則是均以緩慢的趨勢增加,電池負/正極的電解液量添加的較佳組合分別為30μL/60μL、10μL/60μL、40μL/60μL,此時電池的放電容量分別達到7.1410 mAh、6.8965 mAh、5.066 mAh。結(jié)合EDS分析得知,電解液在KB和SP電極上的分布較廣,而在CNT電極上的分布相對較窄,這主要與電極材料本身的介孔分布特性及對電解液的吸收能力有關(guān)。2、電解液分布除與量的多少有關(guān)外,還與電解液的注入方式存在一定關(guān)系。本文采用浸泡電極或電解液/C共混制備電極的簡單方法,將部分電解液預(yù)先注入至電極內(nèi)部,使靠近碳紙側(cè)的孔表面也利用起來,以增大電池的三相反應(yīng)界面。結(jié)果發(fā)現(xiàn)由于KB的吸液能力較強,浸泡或電解液/C共混等電解液注入方式容易淹沒電極,從而影響氧氣的傳質(zhì),使電池的放電容量減小。相反,CNT電極屬憎電解液性質(zhì),電解液相對較難潤濕電極孔道,因此通過少量電解液與CNT共混引入少量電解液至電極內(nèi)部,可有效地優(yōu)化電解液在CNT電極上的分布情況,當(dāng)電解液引入量為0.143μL/cm2時,電池的放電容量從5.066 mAh增大至7.547 mAh。3、結(jié)合SEM和XRD技術(shù)表征可發(fā)現(xiàn),鋰空氣電池在放電過程生成呈圓環(huán)形的Li2O2,而且由于放電產(chǎn)物不溶于1 M LiTFSI/TMS的電解液體系中,因此電池在放電后生成的固體Li2O2沉積在電極表面,導(dǎo)致電池阻抗增加。通過EDS能譜技術(shù)分析,發(fā)現(xiàn)充放電過程中電解液出現(xiàn)明顯的再分布現(xiàn)象:(1)電池放電過程中由于Li2O2固體的生成,部分電解液被擠入碳紙中;(2)電池充電時,隨著Li2O2的分解,電極建立新的孔道,在毛細壓力的作用下,親水的KB和SP電極有明顯的電解液回流現(xiàn)象,而CNT電極由于本身的憎水特性且孔徑較小,電解液難以重新進入電極,所以無明顯的回流現(xiàn)象。
【關(guān)鍵詞】：鋰空氣電池 電解液分布 三相界面 放電容量
【學(xué)位授予單位】：深圳大學(xué)
【學(xué)位級別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2016
【分類號】：TM911.41
【目錄】：

• 摘要3-5
• Abstract5-10
• 第1章 緒論10-31
• 1.1 課題背景與研究意義10-12
• 1.2 鋰空氣電池的工作原理及基本構(gòu)造12-13
• 1.3 鋰空氣電池的發(fā)展和研究趨勢13-24
• 1.3.1 鋰空氣電池的發(fā)展13-14
• 1.3.2 鋰空氣電池的優(yōu)勢和面臨的挑戰(zhàn)14-16
• 1.3.3 鋰空氣電池的研究現(xiàn)狀及未來研究趨勢16-24
• 1.4 本論文的選題依據(jù)、研究內(nèi)容及創(chuàng)新點24-31
• 1.4.1 選題依據(jù)24-27
• 1.4.2 研究內(nèi)容及目的27-28
• 1.4.3 本文主要創(chuàng)新點28-31
• 第2章 實驗材料與儀器31-35
• 2.1 主要的實驗試劑31-32
• 2.2 主要的實驗儀器和設(shè)備32
• 2.3 材料表征與電池性能測試手段32-35
• 2.3.1 低溫N_2吸附脫附曲線測試32-33
• 2.3.2 接觸角測試33
• 2.3.3 掃描電子顯微鏡技術(shù)33
• 2.3.4 X射線衍射技術(shù)33-34
• 2.3.5 X射線能譜儀測試34
• 2.3.6 恒電流充放電測試34
• 2.3.7 電化學(xué)阻抗分析34-35
• 第3章 電解液量對鋰空氣電池性能的影響研究35-51
• 3.1 引言35-36
• 3.2 實驗部分36-39
• 3.2.1 材料表征測試（接觸角、孔徑分布）36-37
• 3.2.2 電極的制備及鋰空氣電池的組裝37-38
• 3.2.3 電極表征和電池測試38-39
• 3.3 結(jié)果討論39-49
• 3.3.1 接觸角測試結(jié)果39-40
• 3.3.2 N_2吸附脫附曲線測試結(jié)果40-41
• 3.3.3 隔膜飽和吸液量測試41-42
• 3.3.4 深度放電測試結(jié)果42-45
• 3.3.5 電解液添加量對其分布的影響45-49
• 3.4 本章小結(jié)49-51
• 第4章 正極電解液注入方式對電池性能的影響研究51-63
• 4.1 引言51-52
• 4.2 實驗部分52-53
• 4.2.1 電極制備及電池組裝52-53
• 4.2.2 電極表征及電池測試53
• 4.3 結(jié)果討論53-61
• 4.3.1 電解液不同注入方式對電解液分布的影響53-54
• 4.3.2 電解液不同注入方式對電池性能的影響54-58
• 4.3.3 憎水CNT電極的預(yù)潤濕優(yōu)化58-61
• 4.4 本章小結(jié)61-63
• 第5章 充放電過程中電解液的再分布研究63-74
• 5.1 引言63-64
• 5.2 實驗部分64-65
• 5.3 結(jié)果討論65-73
• 5.3.1 放電產(chǎn)物形貌表征結(jié)果65-66
• 5.3.2 放電產(chǎn)物組分測試結(jié)果66-67
• 5.3.3 電池充放電后電解液分布情況67-70
• 5.3.4 電池循環(huán)性能與分析70-73
• 5.4 本章小結(jié)73-74
• 第6章 結(jié)論與展望74-76
• 參考文獻76-82
• 致謝82-83
• 攻讀碩士學(xué)位期間的研究成果83

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本文編號：677744