本文關(guān)鍵詞：超級電容器活性炭電極材料的摻氮、硼改性研究

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【摘要】：眾所周知,超級電容器的比電容主要受活性炭材料的孔隙結(jié)構(gòu)和表面化學(xué)性質(zhì)的影響,由于比表面積無法無限的擴(kuò)大,因此對活性炭的表面進(jìn)行改性引入雜原子通過產(chǎn)生法拉第電容從而提高活性炭的比電容已成為一個熱點(diǎn)的研究課題。本論文采用磷酸法活性炭和KOH法活性炭為原料,以硝酸為氧化劑,三聚氰胺和硼酸為含氮和含硼前驅(qū)體,通過將活性炭浸漬后在不同溫度下進(jìn)行熱處理的方法對活性炭進(jìn)行了表面摻雜原子改性,分別得到摻氮改性活性炭和摻硼改性活性炭�？疾炝藷崽幚頊囟葘钚蕴勘砻娴�、硼元素結(jié)合狀態(tài)的影響,探究了氧化對活性炭表面硼元素含量的影響,以及改性活性炭作為雙電層電容器電極材料的電化學(xué)性能的影響。采用氮?dú)馕�、元素分析、X射線光電子能譜及電化學(xué)測試等分析方法表征活性炭的孔隙結(jié)構(gòu)、元素組成、表面官能團(tuán)存在形式以及電化學(xué)性能。結(jié)果表明:活性炭的氮、硼摻雜改性不僅增強(qiáng)了活性炭表面對電解液離子的潤濕能力,減少離子遷移的阻力,提高了比表面積的利用率和雙電層的濃度;而且由于含氮和含硼官能團(tuán)所具有的得失電子能力,促進(jìn)活性炭表面發(fā)生氧化還原反應(yīng),從而產(chǎn)生了法拉第贗電容。經(jīng)過分析,可以得出以下的具體結(jié)論:(1)隨著熱處理溫度的升高,改性活性炭氮元素含量逐漸下降,由AC-N-500的8.49%下降為AC-N-900的4.16%;三聚氰胺改性活性炭比表面積和總孔容明顯降低。三聚氰胺改性活性炭中含氮官能團(tuán)主要存在形式是N-6、N-5、N-Q以及N-X,較低熱處理溫度下N-6型官能團(tuán)為主要存在形式;隨著熱處理溫度的升高,N-5和N-6型官能團(tuán)逐漸轉(zhuǎn)變?yōu)镹-Q,N-Q含量增加,N-6含量略微下降,高溫下以N-Q和N-6類型官能團(tuán)居多。(2)含氮官能團(tuán)的存在提高了活性炭的比電容。改性活性炭AC-N-700可制備出比電容達(dá)196F/g(電流密度0.1A/g)的活性炭電極材料,表明磷酸法活性炭具有作為雙電層電容器電極材料的潛力。(3)熱處理溫度越高活性炭中硼元素含量越高。采用硼酸作為含硼前驅(qū)體改性不同品種活性炭,高溫?zé)崽幚碛欣谂鹪卦诨钚蕴恐械膿诫s,AC-B-900中硼元素含量可達(dá)2%;熱處理溫度越高活性炭的石墨化程度越高,孔隙結(jié)構(gòu)略微變差但導(dǎo)電能力增強(qiáng)。(4)對不同品種活性炭進(jìn)行預(yù)氧化比未氧化活性炭摻硼效果好。氧化導(dǎo)致活性炭的比表面積和孔容顯著下降,在活性炭中引入大量的含氧官能團(tuán),高溫下暴露出高活性位點(diǎn)與硼酸反應(yīng),可以制備出硼元素含量為3.63%的摻硼活性炭。氧化能夠提高活性炭中硼元素的含量,硼元素在活性炭中以BC2O、BCO2和BC3形式存在。(5)氧化摻硼改性有效的提高活性炭電極的比電容。在0.1 A/g電流密度下,摻硼改性活性炭樣品AC-O-B-800和KAC-O-B-800用作超級電容器電極材料充放電時間變長,比電容分別高達(dá)179F/g和186F/g,表明活性炭經(jīng)過摻硼改性后能夠顯著提高比電容量,具備用作超級電容器材料的潛力。(6)氧化后浸漬硼酸改性能夠提高活性炭電極材料的單位面積比電容。摻硼改性活性炭樣品AC-O-B-800和KAC-O-B-800單位面積比電容相比未改性活性炭分別提高了2.11倍和2.35倍,比表面積利用率顯著提高;摻硼改性活性炭的表面潤濕性得到提高,電解質(zhì)與電極界面間的阻抗減小,含硼官能團(tuán)產(chǎn)生法拉第贗電容能夠有效的提高活性炭的比電容量。
【關(guān)鍵詞】：活性炭 三聚氰胺 硼酸 超級電容器 比電容
【學(xué)位授予單位】：南京林業(yè)大學(xué)
【學(xué)位級別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2016
【分類號】：TQ127.11;TM53
【目錄】：

• 致謝3-4
• 摘要4-5
• Abstract5-10
• 1、文獻(xiàn)綜述10-23
• 1.1 活性炭的概述10-13
• 1.1.1 活性炭的物理化學(xué)性質(zhì)10-12
• 1.1.1.1 活性炭的基本結(jié)構(gòu)組成10-11
• 1.1.1.2 活性炭的表面化學(xué)結(jié)構(gòu)11-12
• 1.1.2 活性炭表面摻雜原子的方法12-13
• 1.1.2.1 含雜原子前驅(qū)體炭活化法12
• 1.1.2.2 化學(xué)藥品改性法12-13
• 1.1.3 活性炭表面改性的應(yīng)用13
• 1.1.3.1 水處理13
• 1.1.3.2 催化反應(yīng)13
• 1.1.3.3 超級電容器電極材料13
• 1.2 超級電容器發(fā)展概述13-15
• 1.3 法拉第贗電容器15-16
• 1.3.1 導(dǎo)電聚合物電容器15
• 1.3.2 金屬氧化物電容器15-16
• 1.4 雙電層電容器的研究進(jìn)展16-20
• 1.4.1 雙電層電容器組成16-18
• 1.4.1.1 極化電極17
• 1.4.1.2 隔膜17
• 1.4.1.3 電解液17-18
• 1.4.2 雙電層電容器電極材料18-20
• 1.4.2.1 炭納米管18-19
• 1.4.2.2 炭氣凝膠19
• 1.4.2.3 活性炭粉末19-20
• 1.5 本論文的選題依據(jù)與意義20-21
• 1.6 本論文的研究內(nèi)容與創(chuàng)新點(diǎn)21-23
• 1.6.1 研究內(nèi)容21-22
• 1.6.2 創(chuàng)新點(diǎn)22-23
• 2、磷酸法活性炭的摻氮改性及其作為超級電容器電極材料的研究23-36
• 2.1 實驗部分23-26
• 2.1.1 原料與試劑23-24
• 2.1.2 儀器與設(shè)備24
• 2.1.3 摻氮活性炭的制備24
• 2.1.4 摻氮活性炭的表征24-25
• 2.1.5 電化學(xué)性能測試25-26
• 2.2 結(jié)果與討論26-35
• 2.2.1 元素分析26
• 2.2.2 表面官能團(tuán)含量分析26-27
• 2.2.3 孔隙結(jié)構(gòu)分析27-28
• 2.2.4 XPS分析28-30
• 2.2.5 循環(huán)伏安法測試30-32
• 2.2.6 恒電流充放電測試32-34
• 2.2.7 交流阻抗測試34-35
• 2.3 小結(jié)35-36
• 3．磷酸法活性炭的摻硼改性及其作為超級電容器電極材料的研究36-59
• 3.1 不同熱處理溫度下活性炭的摻硼和電化學(xué)測試36-47
• 3.1.1 實驗部分36-38
• 3.1.1.1 原料與試劑36-37
• 3.1.1.2 儀器與設(shè)備37
• 3.1.1.3 摻硼活性炭的制備37
• 3.1.1.4 摻硼活性炭的表征37-38
• 3.1.1.5 電化學(xué)性能測試38
• 3.1.2 結(jié)果與討論38-46
• 3.1.2.1 元素分析38-40
• 3.1.2.2 孔隙結(jié)構(gòu)分析40-41
• 3.1.2.3 XPS分析41-42
• 3.1.2.4 循環(huán)伏安法測試42-44
• 3.1.2.5 恒電流充放電測試44-46
• 3.1.2.6 交流阻抗測試46
• 3.1.3 小結(jié)46-47
• 3.2 氧化對活性炭摻硼的影響和電化學(xué)測試47-59
• 3.2.1 實驗部分47-49
• 3.2.1.1 原料與試劑47
• 3.2.1.2 儀器與設(shè)備47-48
• 3.2.1.3 摻硼活性炭的制備48
• 3.2.1.4 摻硼活性炭的表征48
• 3.2.1.5 電化學(xué)測試分析48-49
• 3.2.2 結(jié)果與討論49-58
• 3.2.2.1 元素分析49-50
• 3.2.2.2 孔隙結(jié)構(gòu)分析50-51
• 3.2.2.3 XPS分析51-53
• 3.2.2.4 循環(huán)伏安法分析53-54
• 3.2.2.5 恒電流充放電測試結(jié)果54-57
• 3.2.2.6 交流阻抗測試57-58
• 3.2.3 小結(jié)58-59
• 4．KOH法活性炭的摻硼改性及其作為超級電容器電極材料的研究59-70
• 4.1 活性炭摻硼的影響和電化學(xué)測試59-70
• 4.1.1 實驗部分59-61
• 4.1.1.1 原料與試劑59-60
• 4.1.1.2 儀器與設(shè)備60
• 4.1.1.3 摻硼活性炭的制備60
• 4.1.1.4 摻硼活性炭的表征60-61
• 4.1.1.5 電化學(xué)測試分析61
• 4.1.2 結(jié)果與討論61-68
• 4.1.2.1 元素分析61-62
• 4.1.2.2 孔隙結(jié)構(gòu)分析62-64
• 4.1.2.3 XPS分析64-65
• 4.1.2.4 循環(huán)伏安法測試65-66
• 4.1.2.5 恒電流充放電測試66-68
• 4.1.2.6 交流阻抗測試68
• 4.1.3 小結(jié)68-70
• 5、結(jié)論70-71
• 參考文獻(xiàn)71-79
• 攻讀學(xué)位期間發(fā)表的學(xué)術(shù)論文79-80

【參考文獻(xiàn)】

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本文編號：660817