發(fā)布時間：2017-08-10 20:23

  本文關鍵詞：基于納米碳材料和導電聚合物修飾的高性能微生物燃料電池陽極材料的研究

  更多相關文章： 微生物燃料電池 碳納米管 聚苯胺 石墨氈 聚吡咯 碳布 腐敗希瓦氏菌 穩(wěn)定電壓 最大功率密度 細胞外電子傳遞

【摘要】：隨著環(huán)境問題和能源危機的日益嚴重,微生物燃料電池(MFC)作為一項新型的污水處理和能源回收技術引起了國內外廣大研究者的關注。MFC利用產電菌的代謝直接將化學能轉化成電能;此外微生物還可以介導細胞外電子傳遞(EET)。因此,MFC具有很大的潛能而得到廣泛應用,比如可以在廢水處理和生物修復過程中回收能源。然而,低功率輸出仍為其廣泛實際應用的主要障礙之一。陽極可以直接影響細菌的附著、底物氧化和電子傳遞,是決定MFC性能和成本的重要因素之一。本文著重研究了MFC的新型陽極材料,采用石墨氈和碳布兩種碳材料作為MFC的陽極基底材料,探討了不同復合材料修飾陽極對接種腐敗希瓦氏菌SDMCC 210239(Shewanella putrefaciens)的無介體雙室MFC產電性能的影響,為制備出高性能低成本的MFC陽極提供了一種簡單、易放大且可控的新方法,主要研究內容與結論如下:(1)以大孔石墨氈(GF)為基底材料,在其表面電聚合聚苯胺(PANI),并利用電泳吸附法沉積碳納米管(CNT),得到碳納米管和聚苯胺可控修飾的石墨氈陽極(CNT/PANI/GF);通過掃描電子顯微鏡(SEM)、水接觸角測試和電化學方法對修飾后的石墨氈陽極進行表征;并對CNT吸附條件進行了優(yōu)化,同時提出了紫外可見分光光度法確定CNT的負載量;又分別研究了PANI和CNT對MFC輸出功率的影響;最終通過觀察MFC輸出電壓穩(wěn)定時陽極材料的表面形態(tài)和陽極液的循環(huán)伏安測試,分析了MFC的電子傳遞機制。研究結果表明:通過SEM圖像顯示,石墨氈表面光滑的碳纖維完全被粗糙的聚苯胺膜覆蓋,碳納米管不規(guī)則地附著或嵌入到聚苯胺層中;通過水接觸角測試,證實了聚苯胺的修飾使石墨氈表面變得更加親水;電化學測試表明,通過修飾碳納米管,極大程度地增加了PANI/GF的有效面積并提高了其導電性;確定了CNT吸附最佳時間為30min,并計算得到各濃度CNT的負載量,且當CNT濃度為125μg mL-1時,負載量為412μg cm-3,基本達到飽和;在優(yōu)化的CNT吸附條件下,以CNT/PANI/GF為陽極構建的MFC在恒定外加電阻1.96 k?下,最高穩(wěn)定電壓達到了342mV且最大功率密度達到了257mW m-2,與裸GF和PANI/GF陽極構建的MFC相比,分別增加了343%和186%,這表明PANI的修飾使GF表面覆蓋上粗糙的聚苯胺膜,有利于碳納米管的進一步修飾和產電菌的附著,隨后CNT又吸附在PANI表面,不僅增強了陽極導電性,而且還可以充當納米導線的作用,增強產電菌的胞外電子傳遞,從而提高MFC的輸出功率;最后由產電后陽極的SEM圖像可知,Shewanella putrefaciens通過“納米導線”或者直接附著在陽極表面,此外,陽極液的CV結果圖中并未出現(xiàn)明顯的氧化還原峰,證明了MFC的電子傳遞機制包括直接接觸和通過“納米導線”輔助傳遞電子。(2)以碳布(CC)為基底材料,通過浸蘸的方法修飾聚吡咯(PPy),又電沉積上CNT,得到CNT/PPy/CC陽極;分別采用瓊脂粉(AG)和殼聚糖(CS)兩種添加劑合成PPy,即PPYAG和PPYCS,并優(yōu)化了PPy的實驗條件;比較了PPYAG和PPYCS修飾CC電極的差異;同時比較了其作為MFC陽極的產電性能,研究了PPy和CNT在MFC產電過程中的作用。研究結果表明:CNT/PPYCS/CC陽極比CNT/PPYAG/CC陽極穩(wěn)定性更好;在優(yōu)化的PPy條件下,以CNT/PPYCS/CC為陽極的MFC最高電壓為230mV,最大功率密度達201mW m-2,遠大于以CNT/PPYAG/CC為陽極的MFC最高電壓176mV,最大功率密度61mW m-2,以及以裸CC為陽極的MFC最高電壓59mV,最大功率密度10mW m-2。說明PPYCS中含有帶正電荷的CS可以和帶負電的CNT發(fā)生靜電吸附,以便吸附更多的CNT,更大程度地提高其導電性,增大MFC的產電性能。
【關鍵詞】：微生物燃料電池 碳納米管 聚苯胺 石墨氈 聚吡咯 碳布 腐敗希瓦氏菌 穩(wěn)定電壓 最大功率密度 細胞外電子傳遞
【學位授予單位】：鄭州大學
【學位級別】：碩士
【學位授予年份】：2016
【分類號】：TB383.1;TM911.45
【目錄】：

• 摘要4-6
• Abstract6-12
• 1 緒論12-26
• 1.1 課題研究背景12
• 1.2 微生物燃料電池12-21
• 1.2.1 微生物燃料電池的發(fā)展歷程12-13
• 1.2.2 微生物燃料電池的分類及其工作原理13-15
• 1.2.3 微生物燃料電池的應用領域15-17
• 1.2.4 微生物燃料電池產電的影響因素17
• 1.2.5 微生物燃料電池的產電微生物17-18
• 1.2.6 微生物燃料電池的電子傳遞機制18-21
• 1.2.7 微生物燃料電池出現(xiàn)的問題與發(fā)展方向21
• 1.3 微生物燃料電池陽極材料研究現(xiàn)狀21-24
• 1.3.1 基底材料21-22
• 1.3.2 碳納米修飾材料22-23
• 1.3.3 導電聚合物23-24
• 1.3.4 導電聚合物/碳納米管復合材料24
• 1.4 課題研究目的和意義及主要內容24-26
• 1.4.1 課題研究目的和意義24-25
• 1.4.2 課題研究的主要內容25-26
• 2 碳納米管和聚苯胺修飾石墨氈陽極材料的研究26-45
• 2.1 引言26-27
• 2.2 實驗部分27-35
• 2.2.1 實驗材料試劑及儀器27-28
• 2.2.2 多壁碳納米管的預處理28-29
• 2.2.3 石墨氈陽極材料的制備29
• 2.2.4 石墨氈陽極材料的表征29-31
• 2.2.5 微生物的培養(yǎng)31-32
• 2.2.6 微生物燃料電池反應槽的制備32
• 2.2.7 構建微生物燃料電池及產電性能測試32-34
• 2.2.8 產電機制的研究34-35
• 2.3 結果與討論35-44
• 2.3.1 石墨氈的修飾35-36
• 2.3.2 石墨氈陽極的表面形態(tài)和親水性測試36-37
• 2.3.3 石墨氈陽極的電化學表征37-39
• 2.3.4 確定石墨氈陽極上CNT的負載量39-40
• 2.3.5 優(yōu)化CNT吸附條件40-41
• 2.3.6 微生物燃料電池產電性能41-43
• 2.3.7 不同陽極材料在MFC輸出電壓穩(wěn)定時的表面形態(tài)分析43
• 2.3.8 產電機制的研究43-44
• 2.4 本章小結44-45
• 3 碳納米管和聚吡咯修飾碳布陽極材料的研究45-55
• 3.1 引言45
• 3.2 實驗部分45-50
• 3.2.1 實驗材料試劑及儀器45-46
• 3.2.2 多壁碳納米管的預處理46
• 3.2.3 以瓊脂粉為添加劑修飾的碳布陽極的制備46-47
• 3.2.4 以殼聚糖為添加劑修飾的碳布陽極的制備47-49
• 3.2.5 構建微生物燃料電池及產電性能測試49-50
• 3.3 結果與討論50-54
• 3.3.1 以瓊脂粉為添加劑修飾的碳布陽極產電結果與分析50-52
• 3.3.2 以殼聚糖為添加劑修飾的碳布陽極產電結果與分析52-54
• 3.3.3 比較瓊脂粉和殼聚糖兩種添加劑的區(qū)別54
• 3.4 本章小結54-55
• 4 總結與展望55-57
• 4.1 論文總結55
• 4.2 展望55-57
• 參考文獻57-64
• 個人簡歷64
• 論文發(fā)表情況64-65
• 致謝65

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本文編號：652505