本文關(guān)鍵詞：釔鋁石榴石粉體的低溫合成及YAG透明陶瓷的快速制備

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【摘要】：自從其誕生以來(lái),白光發(fā)光二極管(簡(jiǎn)稱(chēng)白光LEDs)憑借其高亮度、長(zhǎng)壽命、低電壓和高功效等優(yōu)異的性能,被認(rèn)為是能夠代替白熾燈和熒光燈成為未來(lái)最有前景的照明光源。傳統(tǒng)上,白光LEDs通過(guò)將鈰摻雜釔鋁石榴石(Ce:YAG)黃色熒光粉與環(huán)氧樹(shù)脂或硅膠混合均勻后涂覆在藍(lán)光激發(fā)芯片上而制成的。然而,隨著白光LEDs向大功率通用照明發(fā)展,樹(shù)脂或硅膠封裝的熒光粉型的光轉(zhuǎn)換模式已不再適用。這主要是因?yàn)長(zhǎng)ED在長(zhǎng)時(shí)間、大功率下使用會(huì)釋放大量的熱,高溫下熒光粉的發(fā)光強(qiáng)度會(huì)發(fā)生衰減,環(huán)氧樹(shù)脂和硅膠在持續(xù)的高溫度下也會(huì)不斷老化,最后致使LED器件劣化而影響使用。為了應(yīng)對(duì)上述這些問(wèn)題,近年來(lái)出現(xiàn)了以熒光塊體材料,如單晶,陶瓷和玻璃等,代替熒光粉體的解決方案。其中,釔鋁石榴石(Y3Al5O12, YAG)透明陶瓷是一種在力學(xué)、熱學(xué)和光學(xué)性能上都展現(xiàn)出巨大優(yōu)勢(shì)的候選材料。與單晶相比,透明陶瓷的制備成本更低,且制備不受尺寸的限制,易于實(shí)現(xiàn)形狀設(shè)計(jì),實(shí)現(xiàn)Ce3+離子高濃度均勻摻雜。與玻璃相比,透明陶瓷在光功能、力學(xué)性能和熱性能方面具有優(yōu)勢(shì)。而且,通過(guò)對(duì)制備工藝的調(diào)控,透明陶瓷的光散射可以被自由的控制,實(shí)現(xiàn)藍(lán)光和黃光的成比例混合�；谝陨线@些優(yōu)勢(shì),在最近的20年來(lái),透明YAG基陶瓷材料受到了越來(lái)越多的重視。然而,YAG透明陶瓷的制備過(guò)程還是比較復(fù)雜,需要通過(guò)化學(xué)法合成粉體以及長(zhǎng)時(shí)間的真空燒結(jié),這些增加了YAG透明陶瓷在LED領(lǐng)域的應(yīng)用難度。新型粉體合成工藝與陶瓷燒結(jié)技術(shù)的出現(xiàn)將有利于降低YAG透明陶瓷的制備成本。本課題采用低溫熔鹽合成法制備了球形度較高的Ce:YAG粉體,并利用真空無(wú)壓燒結(jié)與放電等離子燒結(jié)技術(shù)(SPS)對(duì)熔鹽法YAG粉體進(jìn)行了致密化燒結(jié)探索。系統(tǒng)地研究并優(yōu)化了粉體的合成工藝,討論了合成溫度、熔鹽用量對(duì)產(chǎn)物的物相組成和粒度分布的影響；隨后在不同的退火條件下,探討了退火氣氛對(duì)熒光粉發(fā)光強(qiáng)度的影響以及退火后熒光粉體的發(fā)光熱穩(wěn)定性：表征了在不同燒結(jié)溫度下燒結(jié)體的顯微結(jié)構(gòu)。結(jié)果表明：采用亞硝酸鹽(NaNO2-KNO2)為熔鹽,硝酸鹽為原料,合成溫度為350℃、熔鹽用量與反應(yīng)物質(zhì)量比為2：1,可以得到單相的Ce:YAG球形粉體,粒度分布在200～300 nm；經(jīng)過(guò)不同氣氛下1200℃的煅燒,球形Ce:YAG粉體的熒光強(qiáng)度進(jìn)一步提高,在氮?dú)庀蚂褵梢宰畲蟪潭鹊靥岣叻垠w的熒光強(qiáng)度,且煅燒后的粉體235℃下熒光強(qiáng)度為室溫時(shí)的66.39%,具有較好的熱淬滅性能。以熔鹽法粉體為原料經(jīng)真空燒結(jié)后的顯微結(jié)構(gòu)結(jié)果顯示,以熔鹽法粉體燒結(jié)得到的陶瓷內(nèi)部氣孔率較高,大多為大尺寸晶粒內(nèi)氣孔,陶瓷體本身不透明,而SPS燒結(jié)后樣品的顯微結(jié)構(gòu)表明,以熔鹽法粉體為原料經(jīng)燒結(jié)后得到的陶瓷體內(nèi)部易出現(xiàn)個(gè)別晶粒異常長(zhǎng)大,燒結(jié)活性較差,經(jīng)不同溫度燒結(jié)后仍無(wú)法得到較高的致密度,究其原因在于熔鹽法粉體顆粒為空心球結(jié)構(gòu),經(jīng)高溫?zé)Y(jié)時(shí),內(nèi)部氣孔難以完全去除。除此之外,本課題還首次以商業(yè)高純氧化鋁和氧化釔粉體為原料,結(jié)合放電等離子燒結(jié)技術(shù)(SPS),通過(guò)固相反應(yīng)在1400℃保溫3min的條件下成功制備了具有良好透明度的YAG陶瓷。結(jié)果表明,所用的商業(yè)氧化鋁和氧化釔粉體的最優(yōu)水基分散與穩(wěn)定條件為pH=10～11,分散劑聚丙烯酸(PAA)用量和檸檬酸的用量分別為1wt%和0.6wt%。在此分散條件下,氧化鋁粉體能夠被充分分散達(dá)到一次粒徑,而團(tuán)聚程度更嚴(yán)重的氧化釔粉體需要進(jìn)一步球磨解聚,最佳的球磨時(shí)間為6小時(shí)。在球磨的過(guò)程中,檸檬酸作為表面修飾劑,無(wú)法進(jìn)一步減小混合粉體的粒度,但可以有效阻止氧化釔粉體的水化反應(yīng),提高混合粉體漿料的均勻性與穩(wěn)定性。在混合粉體的SPS燒結(jié)中,確定合適的燒結(jié)溫度范圍在1250℃～1500℃。在不同溫度下燒結(jié)得到的樣品致密度都相對(duì)較低,其主要原因一方面是燒結(jié)體內(nèi)部存在大量氣孔,另一方面是未完全反應(yīng)氧化鋁和氧化釔等雜相的存在。添加0.5 wt%的正硅酸乙酯(TEOS)明顯減少了燒結(jié)體內(nèi)的大氣孔,在經(jīng)1400℃保溫3min后可以得到透光的陶瓷樣品。使用未經(jīng)檸檬酸處理的粉體得到的陶瓷樣品內(nèi)部仍然存在少量氧化鋁殘留,顯微結(jié)構(gòu)的出現(xiàn)明顯不均勻,在1200℃空氣中退火后,燒結(jié)樣品為乳白色。使用檸檬酸處理的粉體得到的陶瓷樣品內(nèi)部顯微結(jié)構(gòu)均勻,晶粒完整規(guī)則,排列緊密,晶粒間無(wú)第二相存在。
【關(guān)鍵詞】：釔鋁石榴石 熔鹽法 透明陶瓷 放電等離子燒結(jié) 固相反應(yīng)
【學(xué)位授予單位】：上海應(yīng)用技術(shù)大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2016
【分類(lèi)號(hào)】：TQ174.1
【目錄】：

• 摘要5-7
• Abstract7-12
• 第1章 緒論12-28
• 1.1 課題背景12-13
• 1.2 釔鋁石榴石13-15
• 1.2.1 釔鋁石榴石的晶體結(jié)構(gòu)13-14
• 1.2.2 釔鋁石榴石的性質(zhì)14-15
• 1.3 釔鋁石榴石陶瓷透明的理論基礎(chǔ)與影響因素15-17
• 1.3.1 陶瓷透明的理論基礎(chǔ)15-16
• 1.3.2 YAG陶瓷透明的影響因素16-17
• 1.4 釔鋁石榴石粉體的合成方法17-22
• 1.4.1 固相反應(yīng)法17-19
• 1.4.2 溶膠-凝膠法19
• 1.4.3 沉淀法19-20
• 1.4.4 水熱法20
• 1.4.5 熔鹽合成法20-22
• 1.5 YAG透明陶瓷的粉體成型工藝22-23
• 1.5.1 干壓成型22-23
• 1.5.2 冷等靜壓成型23
• 1.6 YAG透明陶瓷的燒結(jié)技術(shù)23-26
• 1.6.1 真空燒結(jié)24
• 1.6.2 熱等靜壓燒結(jié)24
• 1.6.3 放電等離子燒結(jié)24-26
• 1.7 課題的研究目的、意義與內(nèi)容26-28
• 1.7.1 研究目的與意義26
• 1.7.2 研究?jī)?nèi)容26-28
• 第2章 Ce：YAG粉體和透明陶瓷制備的實(shí)驗(yàn)原料和表征方法28-32
• 2.1 引言28
• 2.2 實(shí)驗(yàn)原料28
• 2.3 實(shí)驗(yàn)儀器和設(shè)備28-30
• 2.3.1 粉體制備儀器28-29
• 2.3.2 成型設(shè)備29
• 2.3.3 透明陶瓷燒結(jié)設(shè)備29-30
• 2.3.4 后續(xù)加工設(shè)備30
• 2.4 性能測(cè)試及表征手段30-32
• 2.4.1 X射線衍射儀30
• 2.4.2 掃描電子顯微鏡30
• 2.4.3 激光粒度與表面電位分析儀30
• 2.4.4 密度測(cè)定30-31
• 2.4.5 光學(xué)透過(guò)率測(cè)定31
• 2.4.6 熒光光譜31-32
• 第3章 低溫熔鹽法合成Ce：YAG粉體及其性能表征32-42
• 3.1 引言32
• 3.2 實(shí)驗(yàn)過(guò)程32-33
• 3.3 實(shí)驗(yàn)結(jié)果與討論33-41
• 3.3.1 合成溫度對(duì)YAG成相的影響33-34
• 3.3.2 熔鹽用量對(duì)YAG成相的影響34-35
• 3.3.3 合成溫度與熔鹽用量對(duì)Ce：YAG熒光粉粒度與粒度分布的影響35-37
• 3.3.4 Ce：YAG的熒光粉體的最佳合成條件37-38
• 3.3.5 不同退火條件對(duì)熔鹽法所得Ce：YAG粉體形貌與熒光性能的影響38-40
• 3.3.6 熔鹽法Ce：YAG熒光粉退火后的熱淬滅性能研究40-41
• 3.4 本章小結(jié)41-42
• 第4章 熔鹽法制備的Ce：YAG粉體的致密化燒結(jié)探索42-50
• 4.1 引言42
• 4.2 實(shí)驗(yàn)過(guò)程42-44
• 4.2.1 Ce：YAG粉體的分散與成型42
• 4.2.2 Ce：YAG坯體的致密化燒結(jié)42-44
• 4.3 實(shí)驗(yàn)結(jié)果與討論44-49
• 4.3.1 熔鹽法YAG粉體的分散44
• 4.3.2 熔鹽法粉體的真空燒結(jié)致密化44-45
• 4.3.3 熔鹽法粉體的SPS燒結(jié)致密化45-47
• 4.3.4 熔鹽法合成YAG粉體顆粒結(jié)構(gòu)47-49
• 4.4 本章小結(jié)49-50
• 第5章 氧化鋁與氧化釔粉體的分散性調(diào)控及其性能表征50-58
• 5.1 引言50-51
• 5.2 實(shí)驗(yàn)過(guò)程51
• 5.3 實(shí)驗(yàn)結(jié)果與討論51-57
• 5.3.1 氧化鋁與氧化釔原料性能的表征51-52
• 5.3.2 氧化鋁與氧化釔粉體在氨水水溶液中的分散52-55
• 5.3.3 氧化鋁和氧化釔氨水水溶液分散體系的穩(wěn)定性55-56
• 5.3.4 氧化釔粉體的球磨解聚56-57
• 5.4 本章小結(jié)57-58
• 第6章 放電等離子反應(yīng)燒結(jié)制備YAG透明陶瓷58-65
• 6.1 引言58
• 6.2 實(shí)驗(yàn)過(guò)程58
• 6.3 實(shí)驗(yàn)結(jié)果與討論58-64
• 6.3.1 確定燒結(jié)溫度范圍58-59
• 6.3.2 燒結(jié)溫度對(duì)燒結(jié)體密度的影響59-60
• 6.3.3 燒結(jié)溫度對(duì)顯微結(jié)構(gòu)的影響60-62
• 6.3.4 TEOS對(duì)燒結(jié)體顯微結(jié)構(gòu)的影響62-64
• 6.4 本章小結(jié)64-65
• 第7章 檸檬酸在SPS反應(yīng)燒結(jié)制備YAG透明陶瓷中的作用65-73
• 7.1 引言65
• 7.2 實(shí)驗(yàn)過(guò)程65
• 7.3 實(shí)驗(yàn)結(jié)果與討論65-72
• 7.3.1 檸檬酸的加入對(duì)氧化釔粒徑的影響65-66
• 7.3.2 檸檬酸的加入對(duì)物相的影響66-67
• 7.3.3 檸檬酸的加入對(duì)顯微結(jié)構(gòu)的影響67-69
• 7.3.4 檸檬酸和退火條件對(duì)YAG陶瓷透光性的影響69-72
• 7.4 本章小結(jié)72-73
• 第8章 結(jié)論73-75
• 參考文獻(xiàn)75-82
• 致謝82-83
• 攻讀碩士學(xué)位期間發(fā)表論文情況83

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