本文關鍵詞：空氣陰極燃料電池中硫化物的定向氧化研究

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【摘要】：硫化氫(H2S)作為一種臭雞蛋氣味的氣體廣泛的存在與工業(yè)廢水中,其最具有的特點是毒性和腐蝕性。空氣陰極燃料電池有很大的潛力,可以將硫化物轉化為單質硫(S0),同時可以回收電量。在本實驗中,我們表明了在空氣陰極燃料電池中,我們可以通過控制溶液的pH來實現對硫化物的電化學氧化。在pH低于7的條件下,硫化物的氧化的主要產物是單質硫(So),而在堿性溶液中的另一種產物是硫代硫酸根,是通過單質硫(So)形成的。提高溶液的pH值,使H2S(aq)的平衡向多硫離子移動,也就提高了硫化物轉化為硫代硫酸鹽。此外,在高的pH值下,促進了硫化物水溶液中的電子在碳電極上的轉移。然而,提高溶液的pH值,卻加劇了單質硫(So)沉積在電極表面而導致鈍化,從而延緩了硫化物的氧化速率。在pH=7的條件下,空氣陰極燃料電池得到最高的單質硫(S0)回收率,可達到71.3%,同時庫倫效率高達55%。為了進一步提高空氣陰極燃料電池對硫化物的氧化速率,進行調節(jié)空氣陰極燃料電池的條件,制備出高催化活性的Mn3O4/GF復合材料。當溶劑熱時間為12h制備的Mn3O4/GF復合材料作為陽極時,在不同pH的條件下,完全氧化硫化物的時間都有一定的縮短,并且pH=8和9的條件下,硫代硫酸根的量有所減少；當增加溶劑熱時間時,在pH=7的條件下,隨著溶劑熱時間的增加,完全氧化硫化物的時間有所減少,溶劑熱時間為36h比溶劑熱時間為12h制備出來的Mn3O4/GF復合材料完全氧化硫化物的時間要縮短20h,比空白活化碳氈要縮短30h；在pH=8的條件下,隨著溶劑熱時間的增加,完全氧化硫化物的時間有所減少,負載有Mn3O4/GF復合材料氧化硫化物的過程中產生硫代硫酸根的量有所減少,促進了硫化物定向的轉化為單質硫(So)。燃料電池中,在pH=7、硫化物濃度為10mM/L、外在電阻為100Ω、溶劑熱為36h制備的Mn3O4/GF復合材料作為陽極時,完全氧化硫化物的時間為90h,庫侖效率高達65%。
【關鍵詞】：硫化物 元素硫 空氣陰極燃料電池 四氧化三錳 回收
【學位授予單位】：合肥工業(yè)大學
【學位級別】：碩士
【學位授予年份】：2016
【分類號】：TM911.4
【目錄】：

• 致謝7-8
• 摘要8-9
• Abstract9-15
• 第一章 緒論15-26
• 1.1 硫化物的組成及來源15-16
• 1.2 硫化物的危害16
• 1.2.1 硫化氫氣體的危害16
• 1.2.2 水體中硫化物的危害16
• 1.3 硫化物的處理方法16-21
• 1.3.1 汽提法16-17
• 1.3.2 吸收法17
• 1.3.3 吸附法17-18
• 1.3.4 氧化法18
• 1.3.5 分解法18-19
• 1.3.6 微生物法19-21
• 1.4 電化學脫硫技術的研究進展21-23
• 1.4.1 電化學氧化法處理硫化氫氣體的研究21-22
• 1.4.2 電化學氧化法處理含硫化物廢水的研究22-23
• 1.5 電化學氧化法脫除硫化物研究現狀23-24
• 1.6 本課題研究的主要內容、目的及意義24-26
• 1.6.1 本課題研究的主要內容24-25
• 1.6.2 本課題研究的目的及意義25-26
• 第二章 實驗部分26-31
• 2.1 實驗儀器與實驗材料26-27
• 2.1.1 實驗儀器26-27
• 2.1.2 實驗試劑27
• 2.3 燃料電池相關性能參數的計算27-29
• 2.3.1 庫侖效率27-28
• 2.3.2 硫化物的去除率28
• 2.3.3 單質硫的回收率28-29
• 2.4 電極材料的結構分析方法29-31
• 2.4.1 錳氧化物/GF的X射線衍射(XRD)測試29
• 2.4.2 錳氧化物/GF的場發(fā)射掃描電鏡(SEM)測試29
• 2.4.3 錳氧化物/GF的循環(huán)伏安(CV)測試29
• 2.4.4 錳氧化物/GF的X射線光電子能譜(XPS)測試29-30
• 2.4.5 錳氧化物/GF的掃描電化學顯微鏡(SECM)測試30-31
• 第三章 空氣陰極燃料電池在不同pH下氧化硫化物31-41
• 3.1 概述31-32
• 3.2 實驗部分32-35
• 3.2.1 恒電勢電解硫化物32
• 3.2.2 空氣陰極燃料電池氧化硫化物32-33
• 3.2.3 電化學分析33
• 3.2.4 電化學反應中硫物質濃度的分析33-35
• 3.3 結果與討論35-40
• 3.3.1 碳紙上硫化物的電化學氧化35-37
• 3.3.2 不同pH下硫化物電化學氧化的電勢37-39
• 3.3.3 空氣陰極燃料電池中硫回收的計算39-40
• 3.4 結論40-41
• 第四章 空氣陰極燃料電池四氧化三錳/GF復合材料為陽極催化氧化硫化物41-54
• 4.1 概述41-42
• 4.2 實驗部分42-44
• 4.2.1 錳氧化物/GF復合材料的制備42
• 4.2.2 空氣陰極燃料電池的構成42
• 4.2.3 空氣陰極燃料電池氧化硫化物42-43
• 4.2.4 復合材料的結構表征43
• 4.2.5 空氣陰極燃料電池中硫物質濃度的分析43-44
• 4.3 結果與討論44-53
• 4.3.1 錳氧化物/GF復合材料的結構表征分析44-45
• 4.3.2 空氣陰極燃料電池氧化硫化物45-48
• 4.3.3 不同溶劑熱時間制備的材料氧化硫化物48-51
• 4.3.4 不同溶劑熱時間制備錳氧化物/GF復合材料的結構表征及分析51-53
• 4.4 本章小結53-54
• 第五章 結論54-55
• 參考文獻55-60
• 攻讀碩士學位期間的學術活動及成果情況60

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本文編號：601055