本文關(guān)鍵詞：陰離子膜燃料電池碳基氧還原催化劑的制備和性能研究

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【摘要】：陰離子膜燃料電池(Anion Exchange Membrane Fuel Cell,AEMFC)既能顯著提高陰極氧還原反應(yīng)(oxygen reduction reaction,ORR)動力學(xué),又能采用非貴金屬催化劑大幅降低成本并減少極板腐蝕,使它成為新能源領(lǐng)域中的研究熱點(diǎn)。氧還原催化劑是AEMFC的核心部件,開發(fā)新型的無金屬氧還原催化劑,對推動AEMFC的發(fā)展具有重要的理論和實(shí)際意義。本文以三聚氰胺為碳源和氮源,通過高溫?zé)峤庵苽淞瞬煌蚊埠氖嗵疾牧?并評價了其在堿性溶液中的氧還原催化活性。三聚氰胺直接熱解可制備塊狀g-C_3N_4,其在堿性電解質(zhì)中表現(xiàn)出ORR催化活性。塊狀g-C_3N_4的ORR催化活性與熱解溫度、升溫速率、保溫時間有關(guān),熱解溫度影響最大,加熱速率影響最小,最優(yōu)的工藝組合為:以10 ℃·min-1升溫到650℃,保溫時間180 min。氧在最優(yōu)工藝組合制備的塊狀g-C_3N_4上的轉(zhuǎn)移電子數(shù)為2.268,-0.8 V時的極化電流密度為0.25191 mA·cm-2。三聚氰胺經(jīng)400 ℃熱解、濃硝酸處理后再高溫?zé)峤?可得到花狀g-C_3N_4。制備花狀g-C_3N_4的最優(yōu)熱解工藝為以15 ℃·min-1加熱至600 ℃,保溫時間180 min。此時,氧在花狀g-C_3N_4上的轉(zhuǎn)移電子數(shù)為2.757,-0.8 V時的極化電流密度為0.33329 mA·cm-2,與塊狀g-C_3N_4相比,花狀g-C_3N_4的ORR催化活性提高32.31%�；頶-C_3N_4摻雜氧化石墨烯后ORR催化活性進(jìn)一步提高,最優(yōu)摻雜質(zhì)量比為5%。與花狀g-C_3N_4相比,催化活性可再提高35.76%。該條件制備的催化劑催化過程的轉(zhuǎn)移電子數(shù)為2.992。無論是塊狀g-C_3N_4、花狀g-C_3N_4還是摻雜石墨烯的g-C_3N_4在堿性溶液均表現(xiàn)出良好的穩(wěn)定性。經(jīng)500次循環(huán)伏安測試后,性能均未出現(xiàn)衰減。
【關(guān)鍵詞】：氧還原反應(yīng)催化劑 石墨相氮化碳 無金屬碳催化劑 陰離子膜燃料電池
【學(xué)位授予單位】：大連海事大學(xué)
【學(xué)位級別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2016
【分類號】：TM911.4;O643.36
【目錄】：

• 摘要5-6
• ABSTRACT6-11
• 引言11-12
• 第一章 文獻(xiàn)綜述12-22
• 1.1 燃料電池簡介12-13
• 1.1.1 燃料電池的工作原理及特點(diǎn)12
• 1.1.2 燃料電池的分類12-13
• 1.2 陰離子膜燃料電池13-14
• 1.2.1 陰離子膜燃料電池簡介13-14
• 1.2.2 陰離子膜燃料電池的工作原理14
• 1.3 陰離子膜燃料電池陰極催化劑14-20
• 1.3.1 碳納米管及其氮摻雜15-17
• 1.3.2 石墨烯及其氮摻雜17-19
• 1.3.3 其他類型氮摻雜碳基催化劑19
• 1.3.4 其他雜原子摻雜碳基催化劑19-20
• 1.4 g-C_3N_4簡介20-21
• 1.5 本論文的研究目的及內(nèi)容21-22
• 第二章 實(shí)驗部分22-27
• 2.1 實(shí)驗材料22
• 2.2 實(shí)驗儀器22-23
• 2.3 催化劑的形貌結(jié)構(gòu)表征23-24
• 2.3.1 X射線衍射(XRD)分析23
• 2.3.2 掃描電鏡(SEM)表征23-24
• 2.3.3 傅立葉變換紅外光譜(FTIR)分析24
• 2.3.4 BET測試24
• 2.4 催化劑的電化學(xué)性能測試24-27
• 2.4.1 正交實(shí)驗設(shè)計24-26
• 2.4.2 循環(huán)伏安曲線測量26
• 2.4.3 極化曲線測量26
• 2.4.4 旋轉(zhuǎn)圓盤電極測試26-27
• 第三章 塊狀g-C_3N_4的制備及性能研究27-40
• 3.1 塊狀g-C_3N_4及其催化劑膜的制備27
• 3.1.1 熱處理制備方法27
• 3.1.2 催化劑膜的制備27
• 3.2 塊狀g-C_3N_4的物質(zhì)結(jié)構(gòu)及形貌表征27-31
• 3.2.1 塊狀g-C_3N_4的XRD分析27-28
• 3.2.2 塊狀g-C_3N_4的SEM形貌28-29
• 3.2.3 塊狀g-C_3N_4的紅外光譜分析29-30
• 3.2.4 塊狀g-C_3N_4的BET分析30-31
• 3.3 塊狀g-C_3N_4電化學(xué)性能測試31-39
• 3.3.1 加熱溫度對塊狀g-C_3N_4電化學(xué)性能的影響31-32
• 3.3.2 升溫速率對塊狀g-C_3N_4電化學(xué)性能的影響32-33
• 3.3.3 保溫時間對塊狀g-C_3N_4電化學(xué)性能的影響33-34
• 3.3.4 塊狀g-C_3N_4電化學(xué)性能的正交實(shí)驗34-37
• 3.3.5 最優(yōu)條件下制備的塊狀g-C_3N_4穩(wěn)定性測試37
• 3.3.6 塊狀g-C_3N_4上氧還原反應(yīng)轉(zhuǎn)移電子數(shù)計算37-39
• 3.4 本章小結(jié)39-40
• 第四章 花狀g-C_3N_4的制備及性能研究40-53
• 4.1 花狀g-C_3N_4及其催化劑膜的制備40
• 4.1.1 三聚氰胺的前處理40
• 4.1.2 熱處理制備方法40
• 4.1.3 催化劑膜的制備40
• 4.2 花狀g-C_3N_4的物質(zhì)結(jié)構(gòu)及形貌表征40-44
• 4.2.1 花狀g-C_3N_4的XRD分析40-41
• 4.2.2 花狀g-C_3N_4的SEM形貌41-42
• 4.2.3 花狀g-C_3N_4的紅外光譜分析42-43
• 4.2.4 花狀g-C_3N_4的BET分析43-44
• 4.3 花狀g-C_3N_4電化學(xué)性能測試44-52
• 4.3.1 加熱溫度對花狀g-C_3N_4電化學(xué)性能的影響44-45
• 4.3.2 升溫速率對花狀g-C_3N_4電化學(xué)性能的影響45-46
• 4.3.3 保溫時間對花狀g-C_3N_4電化學(xué)性能的影響46-47
• 4.3.4 花狀g-C_3N_4電化學(xué)性能的正交實(shí)驗47-50
• 4.3.5 最優(yōu)條件與其他條件下制備的花狀g-C_3N_4電化學(xué)性能比較50
• 4.3.6 最優(yōu)條件下制備的花狀g-C_3N_4穩(wěn)定性測試50-51
• 4.3.7 花狀g-C_3N_4上氧還原反應(yīng)轉(zhuǎn)移電子數(shù)計算51-52
• 4.4 本章小結(jié)52-53
• 第五章 GO摻雜花狀g-C_3N_4的制備及性能研究53-63
• 5.1 GO/FC及其催化劑膜的制備53
• 5.1.1 GO/FC的制備53
• 5.1.2 催化劑膜的制備53
• 5.2 GO/FC的物質(zhì)結(jié)構(gòu)及形貌表征53-56
• 5.2.1 GO/FC的SEM形貌53-54
• 5.2.2 GO/FC的紅外光譜分析54-55
• 5.2.3 GO/FC的BET分析55-56
• 5.3 GO/FC電化學(xué)性能測試56-62
• 5.3.1 摻雜比例對GO/FC電化學(xué)性能的影響56-57
• 5.3.2 GO/FC電化學(xué)性能的正交實(shí)驗57-60
• 5.3.3 最優(yōu)條件下制備的塊狀g-C_3N_4、花狀g-C_3N_4與GO/FC比較60
• 5.3.4 最優(yōu)條件下制備的GO/FC穩(wěn)定性測試60-61
• 5.3.5 GO/FC上氧還原反應(yīng)轉(zhuǎn)移電子數(shù)計算61-62
• 5.4 本章小結(jié)62-63
• 結(jié)論63-64
• 參考文獻(xiàn)64-68
• 攻讀學(xué)位期間公開發(fā)表論文68-69
• 致謝69

【相似文獻(xiàn)】

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本文編號：600161