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基于卟啉錫光敏劑的功能化光陽極的水氧化性能研究

發(fā)布時間:2017-07-31 15:21

  本文關(guān)鍵詞:基于卟啉錫光敏劑的功能化光陽極的水氧化性能研究


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【摘要】:通過人工模擬光合作用,利用太陽光進行水分解產(chǎn)生氫氣,將太陽能轉(zhuǎn)換為清潔的穩(wěn)定的化學(xué)能,是解決現(xiàn)如今社會日愈嚴(yán)重的環(huán)境問題和能源危機的一種理想方案。要想實現(xiàn)這目標(biāo),可以通過構(gòu)建光電化學(xué)池來利用太陽光直接驅(qū)動水分解成氫氣和氧氣,而制約這一過程進行的關(guān)鍵因素是水氧化步驟,因此如何構(gòu)建一個合理而高效的光陽極來驅(qū)動水氧化成為研究的熱點。目前所研究出來的水氧化光陽極大多使用含有貴金屬釕或銥的氧化物和配合物來作為光敏劑和催化劑,極大的提高了光陽極的成本,因此基于廉價金屬來構(gòu)建一套高效的光陽極來驅(qū)動水分解具有重要的實際應(yīng)用意義。本課題合成出一種新型的水氧化光敏劑四羧基苯基卟啉錫,選擇二氧化錫納米顆粒制備光陽極,用光敏劑對光陽極進行敏化后,在pH=6.8的磷酸緩沖溶液中,外加偏壓為0.3 V(vs Ag/AgCl)條件下進行光電流測試得到90μA/cm~2的光電流響應(yīng)。合成一種用硅烷偶聯(lián)劑修飾的聯(lián)吡啶二羧酸釕的配合物,將其吸附到敏化后的光陽極表面,構(gòu)成功能化的光陽極。對其進行光電流測試得到180μA/cm~2的光電流響應(yīng)。此外,本課題還合成一種基于非貴金屬四氧化三鈷納米顆粒作為催化劑,四羧基苯基卟啉錫作為光敏劑,構(gòu)建功能化光陽極。通過光電流測試發(fā)現(xiàn)加入四氧化三鈷的光陽極光電流響應(yīng)提高了將近一倍,在外加偏壓為0.3 V的條件下,pH=6.8的磷酸緩沖溶液中得到175μA/cm~2的光電流密度,并且光流穩(wěn)定性也得到了提升。
【關(guān)鍵詞】:人工光合作用 水氧化 功能化光陽極 卟啉錫 四氧化三鈷
【學(xué)位授予單位】:哈爾濱工業(yè)大學(xué)
【學(xué)位級別】:碩士
【學(xué)位授予年份】:2016
【分類號】:O643.36;TQ116.2
【目錄】:
  • 摘要4-5
  • Abstract5-8
  • 第1章 緒論8-22
  • 1.1 引言8-9
  • 1.2 光合作用PSII9-10
  • 1.3 人工光合作用10-11
  • 1.4 三組分體系催化水氧化11-12
  • 1.5 光電化學(xué)池12-13
  • 1.6 功能化水氧化光陽極器件的研究進展13-20
  • 1.7 主要研究內(nèi)容20-22
  • 第2章 實驗材料與研究方法22-26
  • 2.1 實驗儀器與藥品22-24
  • 2.1.1 實驗儀器22
  • 2.1.2 實驗藥品22-23
  • 2.1.3 溶劑的預(yù)處理23-24
  • 2.2 表征方法24-26
  • 2.2.1 X射線衍射測試24
  • 2.2.2 掃描電鏡測試24
  • 2.2.3 核磁共振氫譜測試24
  • 2.2.4 固體紫外-可見漫反射測試24-25
  • 2.2.5 電化學(xué)方法測試25-26
  • 第3章 卟啉錫SnTPPC與聯(lián)吡啶釕構(gòu)建光陽極及性能測試26-45
  • 3.1 引言26-27
  • 3.2 光敏劑Sn~(Ⅳ)TPPC的合成及表征27-30
  • 3.2.1 四酯基苯基卟啉的合成及表征27
  • 3.2.2 四羧基苯基卟啉的合成及表征27-29
  • 3.2.3 Sn~(Ⅳ)TPPC的合成及表征29-30
  • 3.3 光陽極的制備30-36
  • 3.3.0 TiO_2光陽極的制備30-31
  • 3.3.1 TiO_2光陽極的敏化及測試31-32
  • 3.3.2 SnO_2光陽極的制備優(yōu)化及表征32-36
  • 3.4 催化劑RuC的合成及表征36-39
  • 3.5 卟啉錫與聯(lián)吡啶釕構(gòu)建光陽極及光電化學(xué)測試39-43
  • 3.5.1 功能化光陽極的構(gòu)建39-40
  • 3.5.2 功能化光陽極的固體紫外-可見反射吸收研究40
  • 3.5.3 功能化光陽極的電化學(xué)性能研究40-42
  • 3.5.4 功能化光陽極的光電性能研究42-43
  • 3.6 功能化光陽極工作機理討論43-44
  • 3.7 本章小結(jié)44-45
  • 第4章 卟啉錫與四氧化三鈷構(gòu)建光陽極及性能測試45-53
  • 4.1 引言45
  • 4.2 催化劑四氧化三鈷的合成與表征45-47
  • 4.3 卟啉錫和四氧化三鈷功能化光陽極制備47
  • 4.4 卟啉錫和四氧化三鈷功能化光陽極的光電性能測試47-51
  • 4.4.1 光陽極的光學(xué)性能測試47-48
  • 4.4.2 四氧化三鈷與卟啉錫的電化學(xué)性能測試48-49
  • 4.4.3 四氧化三鈷與卟啉錫功能化光陽極的光電性能測試49-51
  • 4.5 卟啉錫和四氧化三鈷功能化光陽極工作機理討論51
  • 4.6 本章小結(jié)51-53
  • 結(jié)論53-54
  • 參考文獻(xiàn)54-58
  • 攻讀碩士學(xué)位期間發(fā)表的論文及其它成果58-60
  • 致謝60

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2 徐s顂,

本文編號:599807


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