本文關(guān)鍵詞：基于石墨烯氣凝膠的微生物燃料電池陽極生物—電催化研究

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【摘要】：微生物燃料電池可以利用生物催化劑將有機(jī)燃料或有機(jī)廢水中的化學(xué)能轉(zhuǎn)化為電能。作為一項(xiàng)綠色環(huán)保的可再生能源技術(shù),微生物燃料電池技術(shù)引起了國內(nèi)外研究人員的廣泛關(guān)注,尤其是在污水處理和微生物傳感器方面有較好的應(yīng)用前景。然而,相對較低的能量轉(zhuǎn)換效率和輸出功率,限制了它的實(shí)際應(yīng)用。影響微生物燃料電池產(chǎn)電性能的因素有很多,如底物、質(zhì)子交換膜材料、電極材料等。陽極作為生物催化劑的載體,其與微生物之間的界面電子傳遞過程很大程度上決定了微生物燃料電池的輸出性能。因此,優(yōu)化陽極結(jié)構(gòu),增加細(xì)菌在陽極表面負(fù)載量,加快細(xì)菌與電極的界面電子傳遞速率,是提升微生物燃料電池性能的關(guān)鍵手段。為此,研究者們大量開發(fā)利用三維多孔陽極材料,如石墨纖維刷,和用聚吡咯、碳納米管修飾的碳泡沫。與二維材料相比較而言,三維材料更有利于產(chǎn)電微生物的附著和電子的有效傳遞。在這些三維多孔材料中,三維石墨烯氣凝膠作為一種生物相容性好、電導(dǎo)率高、比表面積大的優(yōu)秀碳納米材料,近年來不斷應(yīng)用于微生物燃料電池。制備石墨烯氣凝膠常用的是水熱還原法,但用該方法制得的石墨烯氣凝膠表面比較疏水,產(chǎn)電微生物難以黏附,陽極電解液不易浸潤,導(dǎo)致將其作為陽極材料時(shí)催化性能大大降低。因此,必須找到一種合適的改進(jìn)方法,在保持石墨烯氣凝膠三維結(jié)構(gòu)的同時(shí)又能獲得親水性強(qiáng)的表面,從而提高材料催化性能,最終提高微生物燃料電池產(chǎn)電性能。本論文首先設(shè)計(jì)合成了具有三維多孔結(jié)構(gòu)的石墨烯/聚苯胺復(fù)合物和利用生物分子一步還原得到的石墨烯氣凝膠,然后對其物理性質(zhì)及電化學(xué)性質(zhì)進(jìn)行了詳細(xì)的表征與測試,最后將其應(yīng)用于S.putrefaciens CN32微生物燃料電池中,以期提高電池的產(chǎn)電性能。主要研究內(nèi)容及結(jié)論如下:(1)先采用水熱還原法與冷凍干燥法制備了還原氧化石墨烯氣凝膠,再采用原位化學(xué)氧化聚合法在石墨烯表面修飾一層聚苯胺納米棒。之后通過分析相關(guān)物理表征和電化學(xué)測試數(shù)據(jù),主要探討了石墨烯與苯胺質(zhì)量比不同時(shí),所獲得的復(fù)合物的結(jié)構(gòu)、表面性質(zhì)以及用作微生物燃料電池陽極材料時(shí)的電化學(xué)性質(zhì)差異。相關(guān)物理表征數(shù)據(jù)表明,當(dāng)石墨烯與苯胺的質(zhì)量比為最優(yōu)比例(1:7)時(shí),所制備的GR/PANIⅡ材料具有三維多孔結(jié)構(gòu),其內(nèi)外表面都均勻的生長了一層聚苯胺納米棒。聚苯胺的引入增加了材料表面官能團(tuán),增強(qiáng)了材料的親水性和生物相容性。相關(guān)電化學(xué)測試數(shù)據(jù)表明,將石墨烯/聚苯胺復(fù)合物作為S.putrefaciens CN32微生物燃料電池陽極,促進(jìn)了界面電子傳遞速率,其電池最大輸出功率密度是未修飾石墨烯的1.4倍。這項(xiàng)研究為制備基于石墨烯氣凝膠/導(dǎo)電聚合物復(fù)合材料提供了一種簡便又高效的方法。(2)采用聚苯胺修飾石墨烯氣凝膠,雖然可以提高微生物燃料電池的產(chǎn)電性能,但是所制備的石墨烯/聚苯胺復(fù)合物的孔尺寸偏小,不利用細(xì)菌進(jìn)入孔中,從而限制了電極上可負(fù)載生物催化劑的面積。為了解決這一問題,我們采用L-半胱氨酸作為還原劑,在80℃油浴的溫和條件下,制備了三維多孔結(jié)構(gòu)的石墨烯氣凝膠,然后通過分析相關(guān)物理表征和電化學(xué)測試數(shù)據(jù),研究了前驅(qū)體中L-半胱氨酸用量不同時(shí),所制備的石墨烯氣凝膠表面性質(zhì)、結(jié)構(gòu)以及用作微生物燃料電池陽極材料時(shí)的電化學(xué)性質(zhì)差異。相關(guān)物理表征數(shù)據(jù)表明,適量的L-半胱氨酸加入會(huì)增大石墨烯氣凝膠的孔尺寸,增大材料電活性表面積,當(dāng)前驅(qū)體中L-半胱氨酸用量為最優(yōu)比例,即氧化石墨烯和L-半胱氨酸質(zhì)量比為1:13時(shí),所制備的石墨烯氣凝膠不僅具有較好的三維網(wǎng)狀結(jié)構(gòu)以及適合細(xì)菌進(jìn)入的孔徑,而且具有親水性強(qiáng)和生物相容性好的表面。相關(guān)電化學(xué)測試數(shù)據(jù)表明,將其作為陽極材料應(yīng)用于S.putrefaciens CN32微生物燃料電池中,既為黃素類物質(zhì)的氧化還原反應(yīng)提供了更多活性位點(diǎn),又提高了陽極表面細(xì)菌負(fù)載量,大大增強(qiáng)了細(xì)菌與陽極的界面電子傳遞速率,最終獲得679.7mWm-2功率密度,大約是水熱還原法制備的石墨烯氣凝膠(442.86mWm-2)的1.6倍。這項(xiàng)研究不僅為制備石墨烯氣凝膠提供了一種簡便又綠色環(huán)保的方法,而且為研發(fā)高細(xì)菌負(fù)載量的陽極提供了新思路。
【關(guān)鍵詞】：微生物燃料電池 陽極 三維多孔石墨烯氣凝膠 聚苯胺
【學(xué)位授予單位】：西南大學(xué)
【學(xué)位級別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2016
【分類號(hào)】：O648.17;TM911.45
【目錄】：

• 摘要7-9
• Abstract9-12
• 第1章 緒論12-24
• 1.1 引言12
• 1.2 微生物燃料電池概述12-15
• 1.2.1 微生物燃料電池的發(fā)展歷史12
• 1.2.2 微生物燃料電池的工作原理12-13
• 1.2.3 微生物燃料電池的電子傳遞方式13-14
• 1.2.4 微生物燃料電池陽極發(fā)展的關(guān)鍵問題14-15
• 1.3 微生物燃料電池陽極材料研究進(jìn)展15-21
• 1.3.1 傳統(tǒng)碳材料15-16
• 1.3.2 表面修飾陽極材料16-20
• 1.3.3 三維多孔陽極材料20-21
• 1.4 論文立題依據(jù)和主要研究內(nèi)容21-24
• 1.4.1 立題依據(jù)21
• 1.4.2 主要研究內(nèi)容21-24
• 第2章 材料與方法24-34
• 2.1 微生物燃料電池的電極制備24
• 2.1.1 碳布的預(yù)處理24
• 2.1.2 電極的制作24
• 2.2 微生物燃料電池的組裝與運(yùn)行24-25
• 2.2.1 陽極溶液和陰極溶液24
• 2.2.2 產(chǎn)電微生物的培養(yǎng)24-25
• 2.2.3 微生物燃料電池的組裝與運(yùn)行25
• 2.3 微生物燃料電池的主要評價(jià)方法25-26
• 2.3.1 輸出電壓25-26
• 2.3.2 功率密度和極化曲線26
• 2.3.3 電池內(nèi)阻26
• 2.4 微生物燃料電池陽極的電化學(xué)表征26-27
• 2.4.1 循環(huán)伏安曲線27
• 2.4.2 電化學(xué)阻抗譜27
• 2.5 實(shí)驗(yàn)試劑與儀器27-29
• 2.5.1 實(shí)驗(yàn)試劑27-29
• 2.5.2 實(shí)驗(yàn)儀器29
• 2.6 合成方法及所用的儀器29-30
• 2.6.1 水熱法29-30
• 2.6.2 化學(xué)氧化聚合法30
• 2.7 材料表征方法及所用的儀器30-34
• 2.7.1 掃描電子顯微鏡30
• 2.7.2 場發(fā)射掃描電子顯微鏡30
• 2.7.3 X射線衍射分析儀30-31
• 2.7.4 X射線光電子能能譜儀31
• 2.7.5 氮?dú)馕?脫附儀測試31
• 2.7.6 傅里葉變換紅外光譜儀31
• 2.7.7 接觸角測試儀31-32
• 2.7.8 電化學(xué)工作站32-34
• 第3章 聚苯胺修飾的石墨烯氣凝膠在微生物燃料電池中的生物-電催化研究34-46
• 3.1 引言34-35
• 3.2 實(shí)驗(yàn)方法35-36
• 3.2.1 氧化石墨烯的制備35
• 3.2.2 水熱還原法制備石墨烯氣凝膠35
• 3.2.3 石墨烯/聚苯胺復(fù)合物的制備35-36
• 3.3 結(jié)果與討論36-45
• 3.3.1 石墨烯/聚苯胺復(fù)合物的形貌36-37
• 3.3.2 石墨烯/聚苯胺復(fù)合物的組成37-38
• 3.3.3 石墨烯/聚苯胺復(fù)合物的孔結(jié)構(gòu)以及比表面積38
• 3.3.4 石墨烯/聚苯胺復(fù)合物的表面性質(zhì)38-40
• 3.3.5 石墨烯/聚苯胺復(fù)合物的表面元素40-41
• 3.3.6 石墨烯/聚苯胺復(fù)合物的電化學(xué)性質(zhì)41-43
• 3.3.7 電池測試與電極表面細(xì)菌形貌觀察43-45
• 3.4 小結(jié)45-46
• 第4章 L-半胱氨酸一步還原法制備親水多孔石墨烯氣凝膠陽極的研究46-60
• 4.1 引言46
• 4.2 實(shí)驗(yàn)方法46-47
• 4.2.1 L-半胱氨酸一步還原制備石墨烯氣凝膠46-47
• 4.2.2 水熱還原制備石墨烯氣凝膠47
• 4.3 結(jié)果與討論47-58
• 4.3.1 石墨烯氣凝膠的形貌47-48
• 4.3.2 石墨烯氣凝膠的組成48-49
• 4.3.3 石墨烯氣凝膠的孔結(jié)構(gòu)以及比表面積49-50
• 4.3.4 石墨烯氣凝膠的表面性質(zhì)50-52
• 4.3.5 石墨烯氣凝膠的電活性表面積52-53
• 4.3.6 石墨烯氣凝膠的電化學(xué)性質(zhì)53-56
• 4.3.7 電池測試與電極表面細(xì)菌形貌觀察56-58
• 4.4 小結(jié)58-60
• 第5章 結(jié)論與展望60-62
• 5.1 結(jié)論60-61
• 5.2 展望61-62
• 參考文獻(xiàn)62-74
• 致謝74-76
• 碩士期間科研情況76

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