本文關(guān)鍵詞：固態(tài)上轉(zhuǎn)換的制備及性能研究

  更多相關(guān)文章： 三線態(tài)-三線態(tài)湮滅 固態(tài)上轉(zhuǎn)換 光催化 光合成 光降解

【摘要】：上轉(zhuǎn)換是一種通過多光子機制將低能量(長波長)的光轉(zhuǎn)換為高能量(短波長)光的一項技術(shù),其中三重態(tài)-三重態(tài)湮滅(TTA)上轉(zhuǎn)換由于具有所需激發(fā)光能量低(地表太陽光光強即可激發(fā))、上轉(zhuǎn)換效率高、吸光能力強、激發(fā)發(fā)射波長可調(diào)等優(yōu)點,在太陽能電池、人工光合作用、光催化等領(lǐng)域具有潛在應(yīng)用價值,成為研究熱點課題。由于氧氣能猝滅光敏劑的三重激發(fā)態(tài),因而上轉(zhuǎn)換通常在無氧溶液中進(jìn)行,這使得上轉(zhuǎn)換在實際應(yīng)用中受到一定的限制。本論文以兩種聚合物為基質(zhì),上轉(zhuǎn)換的三重態(tài)光敏劑和三重態(tài)受體分散其中,以實現(xiàn)在空氣氣氛下的上轉(zhuǎn)換.固態(tài)弱光上轉(zhuǎn)換以三線態(tài)-三線態(tài)湮滅機制(TTA)為理論基礎(chǔ),結(jié)合特定的樹脂材料,將溶液態(tài)TTA上轉(zhuǎn)換分子分散于樹脂之間,隔絕TTA轉(zhuǎn)換之間的氧氣淬滅問題,提高了溶液態(tài)TTA上轉(zhuǎn)換的穩(wěn)定性。同時,固態(tài)上轉(zhuǎn)換以其獨特的優(yōu)勢,在太陽能利用、光催化、光講解等領(lǐng)域存在潛在應(yīng)用。本論文主要研究內(nèi)容與創(chuàng)新點如下:1.固態(tài)上轉(zhuǎn)換材料的制備分別以聚二甲基硅氧烷(PDMS)和聚丙烯酸鈉(PAAS)為基質(zhì),采用摻雜的方式將上轉(zhuǎn)換雙組分(三線態(tài)光敏劑Pd TPP和發(fā)光劑DPA)分散進(jìn)固態(tài)樹脂內(nèi)部,制備得兩種固態(tài)上轉(zhuǎn)換材料。研究了制備工藝和條件對固態(tài)材料透明性和力學(xué)性質(zhì)影響。2.固態(tài)上轉(zhuǎn)換材料的性能在固態(tài)樹脂性能方面,分別研究了PAAS固態(tài)上轉(zhuǎn)換樹脂中溫度與固態(tài)上轉(zhuǎn)換效率的關(guān)系以及PDMS樹脂的穩(wěn)定性測試。研究發(fā)現(xiàn),在PAAS樹脂中,隨著溫度的升高,固態(tài)上轉(zhuǎn)換效率逐漸增大,當(dāng)溫度為55℃時,固態(tài)效率最高為2.7%;在PDMS樹脂中,將樹脂直接放置于空氣中,與大氣環(huán)境接觸無特殊保護(hù),可以保持高的上轉(zhuǎn)換效率存放10 h以上,大大提高了TTA上轉(zhuǎn)換的穩(wěn)定性。研究了Pd TPP/DPA的摻雜濃度對固態(tài)上轉(zhuǎn)換效率的影響,結(jié)果發(fā)現(xiàn),(a)隨著摻雜上轉(zhuǎn)換分子濃度的增大,固態(tài)上轉(zhuǎn)換效率增大,當(dāng)摻雜濃度質(zhì)量分?jǐn)?shù)為13.3%時達(dá)到飽和狀態(tài),繼續(xù)增大摻雜量,固態(tài)上轉(zhuǎn)換效率保持不變;(b)固態(tài)上轉(zhuǎn)換強度與激發(fā)光強度之間呈非線性關(guān)系,即與激發(fā)光強度平方成正比;(c)通過PDMS與PAAS樹脂之間的對比,發(fā)現(xiàn)固態(tài)上轉(zhuǎn)換效率與樹脂的玻璃化轉(zhuǎn)變溫度(Tg)以及透光率相關(guān),Tg越低,透光率越好,則固態(tài)上轉(zhuǎn)換效率越大,通過對條件的優(yōu)化,獲得的最大固態(tài)上轉(zhuǎn)換效率為22%,(激發(fā)光λ=532 nm,E=60 m W/cm2),為目前文獻(xiàn)報道的最大值。3.固態(tài)上轉(zhuǎn)換的應(yīng)用初探分別利用Zn Cd S和Pt/WO3作為固態(tài)上轉(zhuǎn)換藍(lán)光響應(yīng)的半導(dǎo)體材料,將它們作為光陽極;研究固態(tài)上轉(zhuǎn)換在光催化制取氫氣、光合成以及光降解方面的應(yīng)用。在光催化方面,使用Zn Cd S作為光陽極,PDMS固態(tài)上轉(zhuǎn)換樹脂產(chǎn)生的藍(lán)光作為驅(qū)動光源,最終獲得了1μA的光電流;在光合成方面,使用Pt/WO3作為催化劑,在上轉(zhuǎn)換藍(lán)光作用下產(chǎn)出羥基自由基,從而實現(xiàn)香豆素與7-羥香豆素的轉(zhuǎn)化;在光降解方面,使用Pt/WO3作為降解材料,在固態(tài)上轉(zhuǎn)換藍(lán)光下,完成了羅丹明B的光降解,實現(xiàn)弱光下的光降解,這將為自然環(huán)境中利用太陽光降解提供新方法。
【關(guān)鍵詞】：三線態(tài)-三線態(tài)湮滅 固態(tài)上轉(zhuǎn)換 光催化 光合成 光降解
【學(xué)位授予單位】：蘇州科技大學(xué)
【學(xué)位級別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2016
【分類號】：O643.36;TQ116.2
【目錄】：

• 中文摘要6-8
• Abstract8-12
• 第一章 緒論12-28
• 1.1 稀土元素上轉(zhuǎn)換12-13
• 1.2 雙光子吸收上轉(zhuǎn)換13
• 1.3 三線態(tài)-三線態(tài)湮滅上轉(zhuǎn)換13-16
• 1.3.1 TTA上轉(zhuǎn)換機理13-15
• 1.3.2 上轉(zhuǎn)換效率（ΦUC）15-16
• 1.4 溶液態(tài)TTA上轉(zhuǎn)換16-19
• 1.5 固態(tài)TTA上轉(zhuǎn)換及研究現(xiàn)狀19-22
• 1.5.1 微乳液型TTA上轉(zhuǎn)換19-21
• 1.5.2 納米微球型TTA上轉(zhuǎn)換21
• 1.5.3 聚合物樹脂型TTA上轉(zhuǎn)換21-22
• 1.6 TTA上轉(zhuǎn)換應(yīng)用及前景22-25
• 1.7 本論文主要研究內(nèi)容25-28
• 1.7.1 敏化劑與發(fā)光劑分子的合成25-26
• 1.7.2 PdTPPDPA的配比與激發(fā)光強度對上轉(zhuǎn)換效率的影響26
• 1.7.3 綠轉(zhuǎn)藍(lán)弱光固態(tài)上轉(zhuǎn)換的制備與性能研究26-27
• 1.7.4 綠轉(zhuǎn)藍(lán)弱光固態(tài)上轉(zhuǎn)換的應(yīng)用研究27-28
• 第二章 弱光上轉(zhuǎn)換溶液態(tài)材料制備與性能表征28-40
• 2.1 主要實驗儀器和藥品28-30
• 2.2 敏化劑的制備及表征30-31
• 2.2.1 四苯基卟啉鈀的制備及表征30-31
• 2.3 發(fā)光劑的制備與表征31-32
• 2.3.1 9,10-二苯基蒽的制備與表征31-32
• 2.4 上轉(zhuǎn)換雙組分體系的光學(xué)性能表征32-33
• 2.4.1 溶液配制與樣品準(zhǔn)備32
• 2.4.2 材料光學(xué)性能測試方法32-33
• 2.4.3 綠-轉(zhuǎn)-藍(lán)弱光上轉(zhuǎn)換測試33
• 2.5 材料光學(xué)性能分析33-36
• 2.5.1 吸收光譜與熒光光譜33-34
• 2.5.2 熒光壽命與磷光壽命34-36
• 2.6 溶液態(tài)綠轉(zhuǎn)藍(lán)上轉(zhuǎn)換36-38
• 2.6.1 濃度對弱光上轉(zhuǎn)換效率的影響36-37
• 2.6.2 激光強度對弱光上轉(zhuǎn)換效率的影響37-38
• 2.7 本章小結(jié)38-40
• 第三章 綠-轉(zhuǎn)-藍(lán)弱光固態(tài)上轉(zhuǎn)換的制備與性能研究40-49
• 3.1 主要實驗儀器和藥品40-41
• 3.2 實驗樣品制備與測試分析方法41-43
• 3.2.1 聚丙烯酸鈉型固態(tài)上轉(zhuǎn)換樹脂41-42
• 3.2.2 聚二甲基硅氧烷型固態(tài)上轉(zhuǎn)換樹脂42
• 3.2.3 測試分析方法42-43
• 3.3 固態(tài)上轉(zhuǎn)換性能研究43-47
• 3.3.1 濃度對固態(tài)上轉(zhuǎn)換效率的影響43-45
• 3.3.2 激光強度與上轉(zhuǎn)換熒光強度的關(guān)系45-46
• 3.3.3 溫度對固態(tài)上轉(zhuǎn)換效率的影響46-47
• 3.3.4 固態(tài)上轉(zhuǎn)換的穩(wěn)定性47
• 3.4 本章小結(jié)47-49
• 第四章 綠-轉(zhuǎn)-藍(lán)弱光固態(tài)上轉(zhuǎn)換的應(yīng)用研究49-57
• 4.1 固態(tài)上轉(zhuǎn)換在光解水產(chǎn)氫的應(yīng)用49-51
• 4.1.1 ZnCdS半導(dǎo)體電極的制備49-50
• 4.1.2 固態(tài)上轉(zhuǎn)換光電流50-51
• 4.2 固態(tài)上轉(zhuǎn)換在羥基自由基檢測方面的應(yīng)用51-54
• 4.2.1 Pt/WO_3半導(dǎo)體電極的制備51
• 4.2.2 固態(tài)上轉(zhuǎn)換光合成51-54
• 4.3 固態(tài)上轉(zhuǎn)換在羅丹明B光降解方面的應(yīng)用54-56
• 4.4 本章小結(jié)56-57
• 第五章 全文總結(jié)與創(chuàng)新點57-60
• 5.1 全文總結(jié)57-58
• 5.2 創(chuàng)新點58-60
• 參考文獻(xiàn)60-69
• 致謝69-70
• 作者簡歷70

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