發(fā)布時間：2017-07-08 13:18

  本文關鍵詞：直接乙醇燃料電池陽極催化劑的研究

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【摘要】：隨著人類社會的高度發(fā)展和進步,對于能源的需求越來越大,現(xiàn)有能源越發(fā)不能滿足人類的需求,亟待開發(fā)新型可再生能源,直接乙醇燃料電池具有能量轉換效率高、噪聲小、污染小,所用燃料來源廣,并且儲存和運輸安全簡便等優(yōu)點,在便攜式電源、電動汽車、分散型電廠和集中型電廠等領域具有廣泛應用前景,獲得了越來越多的關注。但是,由于醇類的反應動力學能力比較弱,因此,需要高催化活性和穩(wěn)定性的催化劑。鉑具有獨特的加速小分子氧化的能力,被廣泛應用于燃料電池催化劑,然而貴金屬價格高昂,且易中毒等,嚴重制約著燃料電池的發(fā)展。目前,對于燃料電池的研究主要集中在提高催化劑的催化性能,降低成本等方面。本論文從提高催化劑質量比催化活性,降低成本等角度著手,制備了一維的Pd@Pt納米管,Pd/MnO2-N-GO-CNTs復合材料催化劑以及PdxCu1-x/UF CNTs復合材料催化劑,并對其形貌,結構,組成以及電化學性能進行了研究。(1)通過模板法制備了Pd納米管,再采用化學還原方法在Pd納米管的表面負載多孔海綿狀的Pt納米顆粒,制備了Pd@Pt納米管,并對其形貌、結構、組成及電化學性能進行了研究。形貌表征表明,Pd納米管的表面負載了大量直徑約為2nm的Pt納米顆粒,并且形成了多孔海綿狀的核殼結構。電化學測試結果表明,Pd@Pt納米管比Pt納米線和Pt on Pd納米管具有更好的催化活性和穩(wěn)定性。說明催化劑特定的形貌結構及與其他金屬形成復合材料不僅能夠減少Pt的用量,并且還能夠在一定程度上提高催化劑的催化性能。(2)將摻氮的氧化石墨烯-碳納米管與MnO2復合作為載體(MnO2-N-GO-CNTs),采用硼氫化鈉作為還原劑,通過一步還原法制備了MnO2-N-GO-CNTs負載Pd納米顆粒的復合材料,并且對其形貌、結構及電化學性能進行了研究。Pd/MnO2-N-GO-CNTs(9：25)催化劑表面的Pd納米顆粒較均勻地分散在表面褶皺的氧化石墨烯表面。電化學測試結果表明,Pd/MnO2-N-GO-CNTs (9:25)催化劑的電化學活性面積很大,并且其對乙醇氧化的起始電位比Pd/MnO2-N-GO-CNTs (6:25), Pd/MnO2-N-GO-CNTs (12:25)和Pd/MnO2-GO-CNTs (9:25)更負,其正掃峰電流更大,說明其對乙醇氧化的電催化性能比其它三種催化劑更好。(3)用水合肼作為還原劑,以剖開的碳納米管(UF CNTs)作為載體,通過一步還原法制備了在剖開碳納米管表面負載PdxCu1-x合金納米顆粒的復合材料,并且對其形貌、結構及電化學性能進行了研究。剖開的碳納米管片層褶皺明顯,Pd9Cu3/UF CNTs催化劑表面的Pd9Cu3納米顆粒分散比較均勻。通過電化學測試,對Pd/UF CNTs和Pd9Cu3/UF CNTs進行對比發(fā)現(xiàn),Cu的加入有利于提高催化劑催化性能。比較Pd9Cu2/UF CNTs; Pd9Cu3/UF CNTs; Pd9Cu4/UF CNTs和Pd9Cu18/UF CNTs四種催化劑對乙醇氧化的催化能力,結果表明Pd9Cu3/UF CNTs比Pd9Cu2/UF CNTs; Pd9Cu4/UF CNTs和Pd9Cu18/UF CNTs具有更好的催化性能。
【關鍵詞】：燃料電池 催化劑 電氧化 氧化石墨烯 剖開碳納米管
【學位授予單位】：湖南大學
【學位級別】：碩士
【學位授予年份】：2016
【分類號】：O643.36;TM911.4
【目錄】：

• 摘要5-7
• Abstract7-11
• 第1章 緒論11-25
• 1.1 燃料電池簡介11-16
• 1.1.1 燃料電池發(fā)展歷程12-13
• 1.1.2 燃料電池基本原理13-14
• 1.1.3 燃料電池的特點14
• 1.1.4 燃料電池種類14-16
• 1.2 直接醇類燃料電池16-17
• 1.2.1 直接醇類燃料電池的工作原理16-17
• 1.3 直接乙醇燃料電池電催化劑的研究進展17-24
• 1.3.1 陽極催化劑17-20
• 1.3.2 陰極催化劑20-22
• 1.3.3 催化劑載體22-24
• 1.4 本課題選擇的意義和內容24-25
• 第2章 Pd@Pt納米管的制備及其在酸性介質中對乙醇氧化的電催化性能研究25-33
• 2.1 前言25-26
• 2.2 實驗部分26-28
• 2.2.1 實驗藥品26
• 2.2.2 實驗儀器26-27
• 2.2.3 催化劑的制備27-28
• 2.3 結果討論28-32
• 2.4 本章小結32-33
• 第3章 Pd/MnO_2-N-GO-CNTs復合材料的制備及其對乙醇氧化的電催化性能研究33-42
• 3.1 前言33-34
• 3.2 實驗部分34-36
• 3.2.1 實驗藥品34
• 3.2.2 實驗儀器34-35
• 3.2.3 催化劑的制備35-36
• 3.2.4 催化劑的表征36
• 3.3 結果與討論36-41
• 3.4 本章小結41-42
• 第4章 Pd_xCu_(1-x)/UF CNTs復合材料的制備及其在堿性介質中對乙醇電催化性能的研究42-50
• 4.1 前言42-43
• 4.2 實驗部分43-45
• 4.2.1 實驗藥品43-44
• 4.2.2 實驗儀器44
• 4.2.3 催化劑的制備44
• 4.2.4 催化劑的表征44-45
• 4.3 結果與討論45-49
• 4.4 本章小結49-50
• 結論50-51
• 參考文獻51-60
• 附錄A 攻讀學位期間所發(fā)表的學術論文目錄60-61
• 致謝61

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本文編號：534737