本文關(guān)鍵詞：功能化碳材料的制備、表征及其在生物醫(yī)學(xué)中的應(yīng)用

  更多相關(guān)文章： 碳量子點 熱解法 量子效率 氮摻雜 水熱法 光熱治療

【摘要】：近年來,碳納米材料中生物醫(yī)學(xué)中的應(yīng)用逐漸受到關(guān)注,這些碳納米材料主要包括石墨烯及其衍生物和碳量子點,它們具有比表面積大、易功能化、具有光熱效應(yīng)、獨特的熒光性能等特點,在藥物緩釋控釋、熒光示蹤、光熱治療等方面具有獨特的應(yīng)用價值。其中碳量子點(Carbon dots)作為一種新型的碳納米材料,在近些年得到了廣泛的關(guān)注。碳量子點的粒徑小于10 nm,碳量子點的核一般由sp2雜化納米晶碳或無定形碳構(gòu)成,而外部則由sp3結(jié)構(gòu)的碳原子構(gòu)成。其表面含有大量的羧基、羥基等親水性官能團,故可以在水溶液中穩(wěn)定的存在。由于其表面含有大量官能團,這也進一步為進行表面修飾提供了便利條件,且經(jīng)修飾后的碳量子點的量子效率和熒光強度會大大增強。與傳統(tǒng)的半導(dǎo)體量子點及有機染料相比,碳量子點具有粒徑小、水溶性好、量子效率高、熒光強度強、低毒性、抗光漂白性及易修飾等優(yōu)異性能。本論文首先在課題組前期工作基礎(chǔ)上制備了一種具有協(xié)同光熱效應(yīng)的材料,即還原氧化石墨烯-硫化銅納米復(fù)合材料,并考察了其在癌癥熱療中的應(yīng)用。本文的工作重點放在碳量子點的制備和修飾方面,我們采用幾種不同的方法來制備粒徑分布均勻、熒光量子效率高、熒光強度強、無毒且水溶性良好的氮摻雜碳量子點(N-CD),并研究其作為熒光探針在生物成像上的應(yīng)用。具體研究內(nèi)容如下:(1)一步水熱法制備還原氧化石墨烯-硫化銅納米復(fù)合材料使其應(yīng)用在癌癥熱療。利用一步水熱法合成了還原氧化石墨烯-硫化銅納米復(fù)合材料(rGO-CuS)。在功率密度為1 W/cm2的980 nm紅外光照射下,rGO-CuS等升溫效果和殺滅癌細(xì)胞的效果明顯好于未復(fù)合的CuS納米片和氧化石墨烯(GO)。通過細(xì)胞毒性試驗表明rGO-CuS、GO和CuS無毒性。動物實驗表面,小鼠腫瘤內(nèi)注射rGO-CuS組的腫瘤全部被殺滅,腫瘤體積為0 mm3,然而,注射GO和CuS組腫瘤仍存在,并且體積分別為370 mm3和670 mm3。綜上所述在癌癥光熱治療中,rGO-CuS是一種更加高效的納米復(fù)合材料。(2)以檸檬酸和乙二胺為原料經(jīng)水熱法制備氮摻雜碳量子點�；诎彼幚韥硖岣吡孔有实奶攸c,用檸檬酸和乙二胺分別為碳源和氮源通過一步水熱來制備碳量子點(CN-CD-1),再利用氨水對其進行二次水熱處理180℃12 h來制備出高量子效率的CN-CD-2。經(jīng)氨水處理后的碳量子點粒徑小、且分布均勻、有良好的水溶性和分散性。由拉曼結(jié)果顯示,經(jīng)氨水水熱處理制備的碳量子點的id/ig更高,說明缺陷更多,可能是由于三種碳量子點是sp2雜化的碳,sp3雜化的碳在其表面與氮或氧形成較多的表面缺陷。對其結(jié)構(gòu)進行分析發(fā)現(xiàn)經(jīng)氨水處理后氨基明顯增加。與未經(jīng)氨水水熱處理的碳量子點相比,熒光量子效率更高,可達(dá)到29%。氨水處理后所制備碳量子點具有熒光依賴性、ph依賴性、抗光漂白性、熒光穩(wěn)定性等優(yōu)異的光學(xué)性能。綜合以上分析,氨水對量子效率的提高起到關(guān)鍵的作用,此方法經(jīng)濟、簡單、量子效率高、重復(fù)性。(3)一步熱解法制備碳量子點。熱解法操作簡單、便捷。同時,制備碳量子點的溶劑和原材料無毒、價格低廉。以乙二胺和雙氧水為原料,超純水為溶劑,通過一步熱解法制備碳量子點。研究了熱解溫度對碳量子點形成及熒光量子效率的影響,隨著溫度的增加碳量子點的量子效率增大,但在250℃達(dá)到量子效率的最大值,為18.17%。通過對所制備的碳量子點進行組成、結(jié)構(gòu)及熒光性能的表征發(fā)現(xiàn),碳量子點表面純在親水基團,如羥基、羰基等,是碳量子點水溶性良好,且存在氨基,有利于表面供電子基團的形成,有效的提高了碳量子點的熒光量子效率。碳量子點熒光性能優(yōu)異、具有光穩(wěn)定性、ph依賴性,同時量子效率會隨濃度的變化發(fā)生略微變化。(4)加堿一步水熱處理提高碳量子點的熒光量子效率。在上述已制備的碳量子點的基礎(chǔ)上,分別利用naoh、koh及氨水其進行水熱處理,制備出熒光強度更強、量子效率更高的氮摻雜碳量子點(n-cd)。此方法簡單易操作、原料易得。對三種堿處理的碳量子點n-cd-a1、n-cd-a2和n-cd-a3進行光學(xué)性質(zhì)研究,量子效率分別達(dá)到40%、31%和32%,這可能是由于,水熱因成核與生長過程相互分離,量子點表面缺陷明顯改善,可大大的提高了量子點的熒光量子效率。oh-離子可攻擊碳量子點大量的親水活性基團,如羧基和羥基,碳量子點最終在親水作用力下釋放到溶液中,形成粒徑更小的碳量子點。再次,經(jīng)氨水水熱處理,可提高氮原子的摻入量,由于強供電子團具有供電子能力所以可以有效的提高碳量子點的量子效率。除此之外,三種碳量子點具有光穩(wěn)定性、ph依賴性等優(yōu)異的光學(xué)特點。對其結(jié)構(gòu)組成進行表征發(fā)現(xiàn),經(jīng)naoh和koh處理后親水基團明顯增加,經(jīng)氨水處理后氨基增加,拉曼顯示id/ig的比值分別為0.66、0.62和0.62,說明經(jīng)naoh處理后缺陷形成的更多。以上這些都為量子效率的提高提供了依據(jù)。
【關(guān)鍵詞】：碳量子點 熱解法 量子效率 氮摻雜 水熱法 光熱治療
【學(xué)位授予單位】：暨南大學(xué)
【學(xué)位級別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2016
【分類號】：TQ127.11;R318.08
【目錄】：

• 摘要3-6
• ABSTRACT6-12
• 第一章 緒論12-29
• 1.1 引言12-23
• 1.1.1 碳量子點的基本性質(zhì)13-15
• 1.1.2 碳量子點的光學(xué)特性15-18
• 1.1.3 碳量子點的合成方法18-23
• 1.2 碳量子點的應(yīng)用23-27
• 1.2.1 離子傳感上的應(yīng)用23-24
• 1.2.2 生物成像上的應(yīng)用24-26
• 1.2.3 光電子學(xué)上的應(yīng)用26-27
• 1.3 課題的提出和創(chuàng)新點27-29
• 1.3.1 研究的目的與意義27
• 1.3.2 本課題的研究內(nèi)容27-28
• 1.3.3 本課題的創(chuàng)新之處28-29
• 第二章 還原氧化石墨烯-硫化銅納米復(fù)合材料的制備及其在癌癥熱療中的應(yīng)用29-41
• 2.1 引言29-30
• 2.2 實驗部分30-32
• 2.2.1 實驗原料30
• 2.2.2 儀器表征30-31
• 2.2.3 實驗步驟31-32
• 2.3 結(jié)果與討論32-40
• 2.3.1 還原氧化石墨烯-硫化銅（r GO-Cu S）納米復(fù)合材料的制備32
• 2.3.2 材料的結(jié)構(gòu)與形貌表征32-36
• 2.3.3 細(xì)胞毒性分析36-37
• 2.3.4 材料對癌細(xì)胞光熱治療測試37-38
• 2.3.5 動物實驗測試38-40
• 2.4 本章小結(jié)40-41
• 第三章 以檸檬酸和乙二胺為原料制備氮摻雜碳量子點41-54
• 3.1 引言41
• 3.2 實驗部分41-44
• 3.2.1 實驗原料41
• 3.2.2 儀器表征41-42
• 3.2.3 實驗步驟42-44
• 3.3 結(jié)果與討論44-53
• 3.3.1 材料的結(jié)構(gòu)和形貌表征44-51
• 3.3.2 細(xì)胞毒性分析51-52
• 3.3.3 細(xì)胞熒光成像52-53
• 3.4 本章小結(jié)53-54
• 第四章 熱解法碳量子點的制備表征及其在細(xì)胞成像中的應(yīng)用54-74
• 4.1 引言54
• 4.2 實驗部分54-57
• 4.2.1 實驗原料54-55
• 4.2.2 儀器表征55
• 4.2.3 實驗步驟55-57
• 4.3 結(jié)果與討論57-72
• 4.3.1 材料的結(jié)構(gòu)和形貌表征57-70
• 4.3.2 細(xì)胞毒性分析70-71
• 4.3.3 細(xì)胞熒光成像71-72
• 4.4 本章小結(jié)72-74
• 結(jié)論與展望74-76
• 參考文獻76-90

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