鐵系催化劑對(duì)煤和石油焦氣化影響的研究
本文關(guān)鍵詞:鐵系催化劑對(duì)煤和石油焦氣化影響的研究,由筆耕文化傳播整理發(fā)布。
【摘要】:本文采用加壓熱天平、差熱分析儀分別研究了北宿煤及石油焦的催化氣化反應(yīng)特性,重點(diǎn)考察了催化劑前驅(qū)體、催化劑添加量、氣化溫度、催化劑添加方法以及以FeCl3為主的復(fù)合催化劑對(duì)煤、石油焦氣化反應(yīng)的影響。 鐵系催化劑對(duì)北宿煤-CO~氣化的催化活性順序?yàn)椋篎e(NO3)3 FeCl3 FeSO4Fe2O3。采用四種動(dòng)力學(xué)模型對(duì)北宿煤-CO~2催化氣化動(dòng)力學(xué)曲線進(jìn)行擬合,擬合結(jié)果表明正態(tài)分布模型效果最好,相關(guān)系數(shù)均在0.98以上 鐵系催化劑對(duì)高硫石油焦-C02氣化的催化活性順序?yàn)椋篎eCl3Fe(NO3)3 FeSO4Fe203。而鐵系催化劑對(duì)石油焦水蒸氣氣化的催化活性順序?yàn)椋篎e2O3FeCl3 FeSO4Fe(NO3)3。催化氣化反應(yīng)速率隨溫度的增加而增大,隨轉(zhuǎn)化率的增加而減小,與石油焦非催化氣化的非單調(diào)動(dòng)力學(xué)曲線不同;離子交換法的催化效果優(yōu)于浸漬法。采用四種動(dòng)力學(xué)模型對(duì)石油焦一CO~催化氣化動(dòng)力學(xué)曲線進(jìn)行擬合,擬合結(jié)果表明隨機(jī)孔模型效果最好,相關(guān)系數(shù)在0.96以上。 XRD分析表明反應(yīng)初始階段鐵主要以Fe3C形式存在,隨著反應(yīng)的進(jìn)行部分Fe3C被還原為還原態(tài)的Fe~進(jìn)一步被氧化為FeOFe2O3和Fe304,這些變化可通過氣-固反應(yīng)和固-固反應(yīng)來解釋。部分Fe3C與石油焦中的S結(jié)合形成FeS,導(dǎo)致催化劑失活。 相比單一催化劑,氯化鐵與氫氧化鈣、氯化鐵與碳酸鉀二元復(fù)合催化劑以及氯化鐵與氫氧化鈣、碳酸鉀三元復(fù)合催化劑有明顯的協(xié)同催化效果,其中氯化鐵與氫氧化鈣的協(xié)同催化效果最好。
【關(guān)鍵詞】:煤 石油焦 鐵系催化劑 動(dòng)力學(xué)
【學(xué)位授予單位】:華東理工大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】:碩士
【學(xué)位授予年份】:2012
【分類號(hào)】:TQ541
【目錄】:
- 摘要5-6
- Abstract6-10
- 第1章 前言10-12
- 1.1 研究背景10-11
- 1.2 研究內(nèi)容11-12
- 第2章 文獻(xiàn)綜述12-25
- 2.1 煤氣化的基礎(chǔ)研究12-14
- 2.1.1 煤氣化的基本原理12
- 2.1.2 煤氣化的反應(yīng)過程12-13
- 2.1.3 煤氣化的反應(yīng)機(jī)理13
- 2.1.4 煤氣化技術(shù)發(fā)展概述13-14
- 2.2 煤催化氣化14-15
- 2.2.1 煤催化氣化技術(shù)概述14
- 2.2.2 影響煤催化氣化過程的因素14-15
- 2.2.3 煤催化氣化的優(yōu)勢(shì)以及面臨的技術(shù)挑戰(zhàn)15
- 2.3 煤催化氣化催化劑15-19
- 2.3.1 煤催化氣化所用催化劑的類型15-16
- 2.3.2 煤催化氣化催化劑的研究進(jìn)展16-19
- 2.4 煤氣化催化劑催化機(jī)理的研究19-22
- 2.4.1 堿金屬催化煤氣化反應(yīng)機(jī)理19-20
- 2.4.2 堿土金屬催化煤氣化反應(yīng)機(jī)理20-21
- 2.4.3 過渡金屬催化煤氣化反應(yīng)機(jī)理21
- 2.4.4 復(fù)合催化劑催化煤氣化反應(yīng)機(jī)理21-22
- 2.5 石油焦氣化22-25
- 2.5.1 石油焦概述22-23
- 2.5.2 石油焦氣化研究23
- 2.5.3 石油焦催化氣化研究23-25
- 第3章 北宿煤催化氣化特性的研究25-34
- 3.1 實(shí)驗(yàn)部分25-28
- 3.1.1 實(shí)驗(yàn)樣品25
- 3.1.2 樣品制備25-26
- 3.1.3 實(shí)驗(yàn)儀器與裝置26-27
- 3.1.4 分析測試與表征27-28
- 3.2 實(shí)驗(yàn)結(jié)果與討論28-32
- 3.2.1 催化氣化實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)處理28
- 3.2.2 北宿煤-CO_2催化氣化特性的研究28-31
- 3.2.3 催化氣化過程中催化劑的形態(tài)變化31-32
- 3.3 本章小結(jié)32-34
- 第4章 石油焦催化氣化特性研究34-57
- 4.1 實(shí)驗(yàn)部分34-36
- 4.1.1 樣品性質(zhì)34-35
- 4.1.2 樣品制備35-36
- 4.1.3 實(shí)驗(yàn)儀器與試驗(yàn)方法36
- 4.2 石油焦非催化氣化反應(yīng)特性36-37
- 4.3 石油焦-CO_2催化氣化反應(yīng)特性37-46
- 4.3.1 催化劑前驅(qū)體對(duì)石油焦-CO_2氣化的催化效果37-38
- 4.3.2 添加方法對(duì)FeCl_3催化石油焦氣化反應(yīng)活性的影響38-40
- 4.3.3 FeCl_3添加量對(duì)其催化石油焦氣化反應(yīng)活性的影響40-42
- 4.3.4 溫度對(duì)FeCl_3催化石油焦-CO_2氣化反應(yīng)活性的影響42-45
- 4.3.5 催化劑在催化氣化過程中形態(tài)的變化45-46
- 4.4 石油焦-水蒸氣催化氣化特性研究46-53
- 4.4.1 實(shí)驗(yàn)樣品46
- 4.4.2 實(shí)驗(yàn)樣品制各46
- 4.4.3 氣化實(shí)驗(yàn)46-47
- 4.4.4 實(shí)驗(yàn)結(jié)果與討論47-53
- 4.5 復(fù)合催化劑對(duì)石油焦催化氣化的影響53-56
- 4.5.1 二元復(fù)合催化劑對(duì)石油焦催化氣化的影響53-55
- 4.5.2 三元復(fù)合催化劑對(duì)石油焦催化氣化的影響55-56
- 4.6 本章小結(jié)56-57
- 第5章 氣化動(dòng)力學(xué)模型研究57-64
- 5.1 氣化反應(yīng)動(dòng)力學(xué)模型57-59
- 5.2 實(shí)驗(yàn)部分59
- 5.3 結(jié)果與討論59-63
- 5.3.1 北宿煤-CO_2催化氣化動(dòng)力學(xué)模型59-62
- 5.3.2 石油焦-CO_2催化氣化動(dòng)力學(xué)模型62-63
- 5.4 本章小結(jié)63-64
- 第6章 結(jié)論與展望64-65
- 6.1 本文總結(jié)64
- 6.2 工作展望64-65
- 參考文獻(xiàn)65-71
- 致謝71-72
- 附錄72
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,本文編號(hào):425003
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