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超細(xì)Pt基催化劑的制備及氨硼烷水解制氫性能研究

發(fā)布時(shí)間:2023-05-14 19:26
  眾所周知,氫能是一種可再生的清潔能源,日益嚴(yán)重的能源危機(jī)和環(huán)境污染等問題已引起人們對“氫經(jīng)濟(jì)”的廣泛關(guān)注。在氫能的實(shí)際應(yīng)用中,最大的挑戰(zhàn)是其安全有效的儲存和運(yùn)輸。在許多可能的儲氫系統(tǒng)中,以具有高儲氫含量的化學(xué)氫化物為基礎(chǔ)的儲氫技術(shù)被認(rèn)為具有廣闊的發(fā)展前景。其中,氨硼烷(NH3BH3,AB)具有高達(dá)19.6 wt%的儲氫質(zhì)量分?jǐn)?shù),常溫常壓下為能夠穩(wěn)定存在的固態(tài),在水中具有較高的溶解度,這些特性使其成為研究者的關(guān)注對象。每摩爾AB在水中完全分解會釋放3當(dāng)量的氫氣,其水解產(chǎn)氫速率在很大程度上取決于催化劑的選取。貴金屬催化劑由于其優(yōu)異的催化活性,被廣泛應(yīng)用于AB的水解。然而,貴金屬儲量低,價(jià)格昂貴,嚴(yán)重影響了其大規(guī)模應(yīng)用。另外,金屬納米粒子在重復(fù)使用過程中易發(fā)生團(tuán)聚而導(dǎo)致其穩(wěn)定性降低。因此,提高貴金屬在催化劑中的利用效率及穩(wěn)定性一直是研究的熱點(diǎn)。為了同時(shí)實(shí)現(xiàn)貴金屬的低使用量、高催化活性和穩(wěn)定性,目前主要采用以下幾種方法:最小化納米催化劑中金屬顆粒的尺寸、設(shè)計(jì)摻雜非貴金屬的合金催化劑以及將納米粒子負(fù)載或限域于多孔載體上;诖,本論文的研究內(nèi)容主要包括...

【文章頁數(shù)】:81 頁

【學(xué)位級別】:碩士

【文章目錄】:
摘要
Abstract
1 緒論
    1.1 引言
    1.2 儲氫方法
        1.2.1 物理儲氫
        1.2.2 化學(xué)儲氫
    1.3 氨硼烷制氫研究
        1.3.1 氨硼烷的結(jié)構(gòu)與性質(zhì)
        1.3.2 氨硼烷制氫的研究
        1.3.3 氨硼烷水解制氫的基本原理
    1.4 氨硼烷水解制氫催化劑的研究
        1.4.1 負(fù)載型金屬催化劑的制備方法
        1.4.2 催化劑組成對AB水解制氫反應(yīng)的影響
    1.5 天然納米材料埃洛石的研究概況
        1.5.1 埃洛石的結(jié)構(gòu)和性能
        1.5.2 埃洛石負(fù)載金屬納米催化劑的制備及應(yīng)用
    1.6 氮摻雜多孔碳的研究概況
        1.6.1 氮摻雜多孔碳的簡介
        1.6.2 氮摻雜多孔碳負(fù)載金屬納米催化劑的制備及應(yīng)用
    1.7 本文研究內(nèi)容及創(chuàng)新性
        1.7.1 本文研究內(nèi)容
        1.7.2 本文創(chuàng)新性
2 實(shí)驗(yàn)部分
    2.1 實(shí)驗(yàn)原料及試劑
    2.2 樣品的表征
        2.2.1 X射線粉末衍射(XRD)
        2.2.2 場發(fā)射掃描電子顯微鏡(SEM)
        2.2.3 透射電子顯微鏡(TEM,HRTEM,HAADF-STEM,STEM-EDX)
        2.2.4 電感耦合等離子體-原子發(fā)射光譜(ICP-AMS)
        2.2.5 X射線光電子能譜(XPS)
        2.2.6 比表面及孔隙度分析儀(BET)
        2.2.7 CO-化學(xué)吸附
    2.3 超細(xì)金屬催化劑對氨硼烷水解制氫性能的考評
        2.3.1 超細(xì)金屬催化劑的活性測試
        2.3.2 超細(xì)金屬催化劑的動(dòng)力學(xué)同位素實(shí)驗(yàn)測試
        2.3.3 超細(xì)金屬催化劑的穩(wěn)定性測試
        2.3.4 數(shù)據(jù)處理
3 SEA-Pt/HNTs制備及氨硼烷水解制氫性能研究
    3.1 引言
    3.2 實(shí)驗(yàn)部分
        3.2.1 天然埃洛石納米管(HNTs)的提純
        3.2.2 埃洛石納米管等電點(diǎn)(PZC)的測定
        3.2.3 催化劑的制備
        3.2.4 催化劑的表征
        3.2.5 催化劑的性能測試
    3.3 結(jié)果與討論
        3.3.1 催化劑的表征分析
            3.3.1.1 催化劑的X射線衍射
            3.3.1.2 催化劑的形貌
            3.3.1.3 催化劑的CO化學(xué)吸附
            3.3.1.4 催化劑的X射線光電子能譜
        3.3.2 催化劑催化氨硼烷水解制氫的性能分析
            3.3.2.1 不同制備方法對催化性能的影響
            3.3.2.2 金屬前驅(qū)體溶液pH對催化性能的影響
            3.3.2.3 反應(yīng)物濃度對催化反應(yīng)的影響
            3.3.2.4 反應(yīng)溫度對催化性能的影響
            3.3.2.5 催化劑的穩(wěn)定性研究
    3.4 本章小結(jié)
4 Pt Co/N-MCSs制備及氨硼烷水解制氫性能研究
    4.1 引言
    4.2 實(shí)驗(yàn)部分
        4.2.1 N-MCSs的制備與等電點(diǎn)測定
        4.2.2 Pt Co/N-MCSs的制備
        4.2.3 Pt Co/N-MCSs的表征
        4.2.4 Pt Co/N-MCSs催化氨硼烷水解的性能測試
    4.3 結(jié)果與討論
        4.3.1 Pt Co/N-MCSs復(fù)合物的表征分析
            4.3.1.1 Pt Co/N-MCSs的 X射線衍射
            4.3.1.2 Pt Co/N-MCSs的形貌與組成
            4.3.1.3 Pt Co/N-MCSs的 X射線光電子衍射
            4.3.1.4 Pt Co/N-MCSs的比表面積及孔徑
        4.3.2 Pt Co/N-MCSs催化氨硼烷水解制氫的性能研究
            4.3.2.1 不同Pt、Co比例對催化性能的影響
            4.3.2.2 催化劑濃度對催化反應(yīng)的影響
            4.3.2.3 加入NaOH對催化性能的影響
            4.3.2.4 Pt Co/N-MCSs催化AB水解制氫的反應(yīng)機(jī)理研究
    4.4 本章小結(jié)
5 結(jié)論與展望
    5.1 結(jié)論
    5.2 展望
參考文獻(xiàn)
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    個(gè)人簡歷
    發(fā)表論文
致謝



本文編號:3817618

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