本文關(guān)鍵詞：甲醇轉(zhuǎn)化制芳烴（MTA）反應(yīng)的研究，，由筆耕文化傳播整理發(fā)布。

【摘要】：甲醇制芳烴(MTA)過程是非石油路線合成優(yōu)質(zhì)芳烴的重要途徑。由于甲醇來源于煤、天然氣和生物質(zhì)等,因此MTA過程具有可持續(xù)發(fā)展的特征。煤經(jīng)甲醇合成芳烴(CTM-MTA)技術(shù)上承煤化工,下啟石油化工,不僅為煤炭資源提供更廣闊的利用前景,而且緩解了我國芳烴資源緊張的現(xiàn)狀,具有國家能源安全戰(zhàn)略意義。 本文首先對(duì)MTA反應(yīng)過程進(jìn)行了熱力學(xué)平衡計(jì)算,然后在HZSM-5催化劑上考察了工藝條件對(duì)MTA反應(yīng)的影響,最后考察了催化劑的分子篩和載體部分對(duì)MTA反應(yīng)的影響。得到以下結(jié)果： 1.熱力學(xué)計(jì)算結(jié)果表明,MTA過程是強(qiáng)放熱不可逆過程,涉及到的反應(yīng)均可自發(fā)進(jìn)行。高溫低壓可以提高芳烴產(chǎn)物的選擇性。 2.當(dāng)MTH反應(yīng)達(dá)到熱力學(xué)平衡時(shí),烯烴幾乎完全轉(zhuǎn)化成芳烴和烷烴。因此對(duì)于甲醇轉(zhuǎn)化過程有不同目的產(chǎn)物要求時(shí),應(yīng)慎重選擇工藝條件和催化劑類型。 3.在HZSM-5催化劑上研究表明,當(dāng)甲醇單獨(dú)進(jìn)料時(shí),MTA的最優(yōu)工藝條件為：溫度400～450℃,壓力0.1～0.5MPa,質(zhì)量空速1～2h-1。在此工藝條件下催化劑的活性、芳烴產(chǎn)物選擇性和壽命均令人滿意。 4.在不同類型的分子篩中,納米小晶粒、低硅鋁比的HZSM-5最適宜MTA反應(yīng),該類型分子篩具有優(yōu)良的反應(yīng)活性和較強(qiáng)的抗積碳失活能力。 5.載體的比例和表面性質(zhì)影響催化劑的孔道結(jié)構(gòu),適度地分散分子篩活性中心,能提高催化劑的水熱穩(wěn)定性。實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明：載體的比表面積要適中,在催化劑中所占的最佳質(zhì)量比例為20%-40%。
【關(guān)鍵詞】：甲醇制芳烴 熱力學(xué)平衡 工藝條件 分子篩 載體
【學(xué)位授予單位】：大連理工大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2013
【分類號(hào)】：TQ426
【目錄】：

• 摘要4-5
• Abstract5-10
• 引言10-11
• 1 文獻(xiàn)綜述11-27
• 1.1 甲醇的發(fā)展現(xiàn)狀11-13
• 1.1.1 甲醇的性質(zhì)11
• 1.1.2 甲醇的來源11-12
• 1.1.3 甲醇的應(yīng)用12-13
• 1.2 芳烴的發(fā)展現(xiàn)狀13-15
• 1.2.1 芳烴的性質(zhì)13
• 1.2.2 芳烴的需求現(xiàn)狀13-14
• 1.2.3 芳烴的生產(chǎn)工藝14-15
• 1.3 MTA反應(yīng)的發(fā)展現(xiàn)狀15-25
• 1.3.1 MTA催化劑的研究進(jìn)展15-18
• 1.3.2 MTA反應(yīng)工藝的研究進(jìn)展18-22
• 1.3.3 MTA反應(yīng)機(jī)理的研究進(jìn)展22-25
• 1.4 催化劑失活25-26
• 1.5 本文的研究思路及結(jié)構(gòu)26-27
• 2 實(shí)驗(yàn)部分27-31
• 2.1 實(shí)驗(yàn)材料及試劑27
• 2.2 催化劑的制備27
• 2.3 催化劑物化性質(zhì)表征27-28
• 2.3.1 催化劑晶體結(jié)構(gòu)的測(cè)定27
• 2.3.2 催化劑酸性的測(cè)定27-28
• 2.3.3 催化劑比表面積和孔結(jié)構(gòu)的測(cè)定28
• 2.3.4 催化劑吸附量的測(cè)定28
• 2.3.5 催化劑形貌的表征28
• 2.4 催化劑芳構(gòu)化性能的評(píng)價(jià)28-29
• 2.5 MTA產(chǎn)物分析方法29
• 2.5.1 油相組成分析29
• 2.5.2 水相組成分析29
• 2.5.3 氣相組成分析29
• 2.6 MTA產(chǎn)物計(jì)算方法和評(píng)價(jià)指標(biāo)29-31
• 3 甲醇制烴(MTH)反應(yīng)過程的熱力學(xué)分析31-42
• 3.1 引言31
• 3.2 熱力學(xué)平衡計(jì)算原理31-34
• 3.2.1 熱力學(xué)平衡的計(jì)算方法31-32
• 3.2.2 MTH熱力學(xué)計(jì)算體系的確定32-33
• 3.2.3 MTH體系物性數(shù)據(jù)33-34
• 3.3 MTH熱力學(xué)計(jì)算結(jié)果討論34-41
• 3.3.1 MTH反應(yīng)焓變△H_r(T)的變化規(guī)律34-35
• 3.3.2 MTH反應(yīng)吉布斯自由能變△AG_r(T)的變化規(guī)律35-36
• 3.3.3 MTH反應(yīng)平衡常數(shù)K_p(T)的變化規(guī)律36-37
• 3.3.4 MTH反應(yīng)平衡組成的變化規(guī)律37-41
• 3.4 小結(jié)41-42
• 4 工藝條件對(duì)MTA性能的影響42-57
• 4.1 引言42-43
• 4.2 溫度對(duì)MTA的影響43-48
• 4.2.1 溫度對(duì)甲醇轉(zhuǎn)化率(X_(MO))的影響43-44
• 4.2.2 溫度對(duì)油品收率(YC5~+)的影響44
• 4.2.3 溫度對(duì)芳烴產(chǎn)物的影響44-45
• 4.2.4 溫度對(duì)催化劑壽命的影響45-46
• 4.2.5 溫度對(duì)產(chǎn)物分布的影響及熱力學(xué)分析46-48
• 4.3 壓力對(duì)MTA的影響48-52
• 4.3.1 壓力對(duì)甲醇轉(zhuǎn)化率(X_(MO))的影響48
• 4.3.2 壓力對(duì)油品收率(Yc5~+)的影響48-49
• 4.3.3 壓力對(duì)芳烴產(chǎn)物的影響49
• 4.3.4 壓力對(duì)催化劑壽命的影響49-50
• 4.3.5 壓力對(duì)產(chǎn)物分布的影響及熱力學(xué)分析50-52
• 4.4 空速對(duì)MTA的影響52-54
• 4.4.1 甲醇質(zhì)量空速對(duì)甲醇轉(zhuǎn)化率和油品收率的影響52
• 4.4.2 甲醇質(zhì)量空速對(duì)芳烴產(chǎn)物的影響52-53
• 4.4.3 空速對(duì)催化劑壽命的影響53-54
• 4.5 水含量對(duì)MTA的影響54-56
• 4.5.1 水含量對(duì)甲醇轉(zhuǎn)化率和油品收率的影響54-55
• 4.5.2 水含量對(duì)芳烴產(chǎn)物的影響55-56
• 4.5.3 水含量對(duì)催化劑壽命的影響56
• 4.6 小結(jié)56-57
• 5 催化劑的分子篩部分對(duì)MTA反應(yīng)性能的影響57-72
• 5.1 引言57
• 5.2 分子篩類型對(duì)MTA反應(yīng)性能的影響57-62
• 5.2.1 不同分子篩的物化性質(zhì)表征57-60
• 5.2.2 不同分子篩的MTA反應(yīng)性能60-61
• 5.2.3 不同分子篩的MTA反應(yīng)產(chǎn)物分布61-62
• 5.3 不同晶粒度ZSM-5分子篩的MTA反應(yīng)性能62-67
• 5.3.1 不同晶粒度HZSM-5分子篩的物化性質(zhì)62-65
• 5.3.2 不同晶粒度HZSM-5分子篩的MTA反應(yīng)性能65-66
• 5.3.3 不同晶粒度ZSM-5分子篩的MTA反應(yīng)產(chǎn)物分布66-67
• 5.4 不同硅鋁比ZSM-5分子篩的MTA反應(yīng)性能67-71
• 5.4.1 不同硅鋁比ZSM-5分子篩的物化性質(zhì)67-69
• 5.4.2 不同硅鋁比ZSM-5分子篩的MTA反應(yīng)性能69-70
• 5.4.3 不同硅鋁比ZSM-5分子篩的MTA反應(yīng)產(chǎn)物分布70-71
• 5.5 小結(jié)71-72
• 6 催化劑的載體部分對(duì)MTA反應(yīng)性能的影響72-82
• 6.1 引言72
• 6.2 載體類型對(duì)MTA反應(yīng)性能的影響72-77
• 6.2.1 不同Al_2O_3晶相轉(zhuǎn)化72-73
• 6.2.2 不同載體的催化劑物化性質(zhì)表征73-76
• 6.2.3 不同載體的催化劑MTA反應(yīng)性能76-77
• 6.2.4 不同載體的催化劑MTA反應(yīng)產(chǎn)物分布77
• 6.3 載體比例對(duì)MTA性能的影響77-81
• 6.3.1 不同載體比例的催化劑物化性質(zhì)表征77-79
• 6.3.2 不同載體比例的催化劑MTA反應(yīng)性能79-80
• 6.3.3 不同載體比例的催化劑MTA反應(yīng)產(chǎn)物分布80-81
• 6.4 小結(jié)81-82
• 結(jié)論與展望82-84
• 1 結(jié)論82
• 2 展望82-84
• 參考文獻(xiàn)84-89
• 攻讀碩士學(xué)位期間發(fā)表學(xué)術(shù)論文情況89-90
• 致謝90-91

【參考文獻(xiàn)】

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  本文關(guān)鍵詞：甲醇轉(zhuǎn)化制芳烴（MTA）反應(yīng)的研究，由筆耕文化傳播整理發(fā)布。

本文編號(hào)：376022