發(fā)布時間：2017-05-18 12:12

  本文關鍵詞：甲醇轉化制芳烴（MTA）反應的研究，，由筆耕文化傳播整理發(fā)布。

【摘要】：甲醇制芳烴(MTA)過程是非石油路線合成優(yōu)質(zhì)芳烴的重要途徑。由于甲醇來源于煤、天然氣和生物質(zhì)等,因此MTA過程具有可持續(xù)發(fā)展的特征。煤經(jīng)甲醇合成芳烴(CTM-MTA)技術上承煤化工,下啟石油化工,不僅為煤炭資源提供更廣闊的利用前景,而且緩解了我國芳烴資源緊張的現(xiàn)狀,具有國家能源安全戰(zhàn)略意義。 本文首先對MTA反應過程進行了熱力學平衡計算,然后在HZSM-5催化劑上考察了工藝條件對MTA反應的影響,最后考察了催化劑的分子篩和載體部分對MTA反應的影響。得到以下結果： 1.熱力學計算結果表明,MTA過程是強放熱不可逆過程,涉及到的反應均可自發(fā)進行。高溫低壓可以提高芳烴產(chǎn)物的選擇性。 2.當MTH反應達到熱力學平衡時,烯烴幾乎完全轉化成芳烴和烷烴。因此對于甲醇轉化過程有不同目的產(chǎn)物要求時,應慎重選擇工藝條件和催化劑類型。 3.在HZSM-5催化劑上研究表明,當甲醇單獨進料時,MTA的最優(yōu)工藝條件為：溫度400～450℃,壓力0.1～0.5MPa,質(zhì)量空速1～2h-1。在此工藝條件下催化劑的活性、芳烴產(chǎn)物選擇性和壽命均令人滿意。 4.在不同類型的分子篩中,納米小晶粒、低硅鋁比的HZSM-5最適宜MTA反應,該類型分子篩具有優(yōu)良的反應活性和較強的抗積碳失活能力。 5.載體的比例和表面性質(zhì)影響催化劑的孔道結構,適度地分散分子篩活性中心,能提高催化劑的水熱穩(wěn)定性。實驗結果表明：載體的比表面積要適中,在催化劑中所占的最佳質(zhì)量比例為20%-40%。
【關鍵詞】：甲醇制芳烴 熱力學平衡 工藝條件 分子篩 載體
【學位授予單位】：大連理工大學
【學位級別】：碩士
【學位授予年份】：2013
【分類號】：TQ426
【目錄】：

• 摘要4-5
• Abstract5-10
• 引言10-11
• 1 文獻綜述11-27
• 1.1 甲醇的發(fā)展現(xiàn)狀11-13
• 1.1.1 甲醇的性質(zhì)11
• 1.1.2 甲醇的來源11-12
• 1.1.3 甲醇的應用12-13
• 1.2 芳烴的發(fā)展現(xiàn)狀13-15
• 1.2.1 芳烴的性質(zhì)13
• 1.2.2 芳烴的需求現(xiàn)狀13-14
• 1.2.3 芳烴的生產(chǎn)工藝14-15
• 1.3 MTA反應的發(fā)展現(xiàn)狀15-25
• 1.3.1 MTA催化劑的研究進展15-18
• 1.3.2 MTA反應工藝的研究進展18-22
• 1.3.3 MTA反應機理的研究進展22-25
• 1.4 催化劑失活25-26
• 1.5 本文的研究思路及結構26-27
• 2 實驗部分27-31
• 2.1 實驗材料及試劑27
• 2.2 催化劑的制備27
• 2.3 催化劑物化性質(zhì)表征27-28
• 2.3.1 催化劑晶體結構的測定27
• 2.3.2 催化劑酸性的測定27-28
• 2.3.3 催化劑比表面積和孔結構的測定28
• 2.3.4 催化劑吸附量的測定28
• 2.3.5 催化劑形貌的表征28
• 2.4 催化劑芳構化性能的評價28-29
• 2.5 MTA產(chǎn)物分析方法29
• 2.5.1 油相組成分析29
• 2.5.2 水相組成分析29
• 2.5.3 氣相組成分析29
• 2.6 MTA產(chǎn)物計算方法和評價指標29-31
• 3 甲醇制烴(MTH)反應過程的熱力學分析31-42
• 3.1 引言31
• 3.2 熱力學平衡計算原理31-34
• 3.2.1 熱力學平衡的計算方法31-32
• 3.2.2 MTH熱力學計算體系的確定32-33
• 3.2.3 MTH體系物性數(shù)據(jù)33-34
• 3.3 MTH熱力學計算結果討論34-41
• 3.3.1 MTH反應焓變△H_r(T)的變化規(guī)律34-35
• 3.3.2 MTH反應吉布斯自由能變△AG_r(T)的變化規(guī)律35-36
• 3.3.3 MTH反應平衡常數(shù)K_p(T)的變化規(guī)律36-37
• 3.3.4 MTH反應平衡組成的變化規(guī)律37-41
• 3.4 小結41-42
• 4 工藝條件對MTA性能的影響42-57
• 4.1 引言42-43
• 4.2 溫度對MTA的影響43-48
• 4.2.1 溫度對甲醇轉化率(X_(MO))的影響43-44
• 4.2.2 溫度對油品收率(YC5~+)的影響44
• 4.2.3 溫度對芳烴產(chǎn)物的影響44-45
• 4.2.4 溫度對催化劑壽命的影響45-46
• 4.2.5 溫度對產(chǎn)物分布的影響及熱力學分析46-48
• 4.3 壓力對MTA的影響48-52
• 4.3.1 壓力對甲醇轉化率(X_(MO))的影響48
• 4.3.2 壓力對油品收率(Yc5~+)的影響48-49
• 4.3.3 壓力對芳烴產(chǎn)物的影響49
• 4.3.4 壓力對催化劑壽命的影響49-50
• 4.3.5 壓力對產(chǎn)物分布的影響及熱力學分析50-52
• 4.4 空速對MTA的影響52-54
• 4.4.1 甲醇質(zhì)量空速對甲醇轉化率和油品收率的影響52
• 4.4.2 甲醇質(zhì)量空速對芳烴產(chǎn)物的影響52-53
• 4.4.3 空速對催化劑壽命的影響53-54
• 4.5 水含量對MTA的影響54-56
• 4.5.1 水含量對甲醇轉化率和油品收率的影響54-55
• 4.5.2 水含量對芳烴產(chǎn)物的影響55-56
• 4.5.3 水含量對催化劑壽命的影響56
• 4.6 小結56-57
• 5 催化劑的分子篩部分對MTA反應性能的影響57-72
• 5.1 引言57
• 5.2 分子篩類型對MTA反應性能的影響57-62
• 5.2.1 不同分子篩的物化性質(zhì)表征57-60
• 5.2.2 不同分子篩的MTA反應性能60-61
• 5.2.3 不同分子篩的MTA反應產(chǎn)物分布61-62
• 5.3 不同晶粒度ZSM-5分子篩的MTA反應性能62-67
• 5.3.1 不同晶粒度HZSM-5分子篩的物化性質(zhì)62-65
• 5.3.2 不同晶粒度HZSM-5分子篩的MTA反應性能65-66
• 5.3.3 不同晶粒度ZSM-5分子篩的MTA反應產(chǎn)物分布66-67
• 5.4 不同硅鋁比ZSM-5分子篩的MTA反應性能67-71
• 5.4.1 不同硅鋁比ZSM-5分子篩的物化性質(zhì)67-69
• 5.4.2 不同硅鋁比ZSM-5分子篩的MTA反應性能69-70
• 5.4.3 不同硅鋁比ZSM-5分子篩的MTA反應產(chǎn)物分布70-71
• 5.5 小結71-72
• 6 催化劑的載體部分對MTA反應性能的影響72-82
• 6.1 引言72
• 6.2 載體類型對MTA反應性能的影響72-77
• 6.2.1 不同Al_2O_3晶相轉化72-73
• 6.2.2 不同載體的催化劑物化性質(zhì)表征73-76
• 6.2.3 不同載體的催化劑MTA反應性能76-77
• 6.2.4 不同載體的催化劑MTA反應產(chǎn)物分布77
• 6.3 載體比例對MTA性能的影響77-81
• 6.3.1 不同載體比例的催化劑物化性質(zhì)表征77-79
• 6.3.2 不同載體比例的催化劑MTA反應性能79-80
• 6.3.3 不同載體比例的催化劑MTA反應產(chǎn)物分布80-81
• 6.4 小結81-82
• 結論與展望82-84
• 1 結論82
• 2 展望82-84
• 參考文獻84-89
• 攻讀碩士學位期間發(fā)表學術論文情況89-90
• 致謝90-91

【參考文獻】

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  本文關鍵詞：甲醇轉化制芳烴（MTA）反應的研究，由筆耕文化傳播整理發(fā)布。

本文編號：376022