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氫氧直接合成過氧化氫的機(jī)理及動力學(xué)研究

發(fā)布時間:2022-10-22 17:18
  過氧化氫(H2O2)又名雙氧水,由于其在使用過程中僅生成水與氧氣,因此被公認(rèn)為綠色環(huán)保的化工原料之一。目前工業(yè)上生產(chǎn)H2O2的方法主要是蒽醌法,但該生產(chǎn)過程中存在能耗相對較大、生產(chǎn)工藝復(fù)雜、對環(huán)境污染程度大等一系列缺點(diǎn)。H2與O2直接合成H2O2法具有綠色環(huán)保、生產(chǎn)過程簡單以及原子經(jīng)濟(jì)性等優(yōu)點(diǎn),是最具潛力的H2O2生產(chǎn)方法之一。但是氫氧直接合成法至今還未在工業(yè)生產(chǎn)之中發(fā)揮主要作用,最主要原因是H2O2的收率低且選擇性低。催化劑表面物種可能對H2O2形成起至關(guān)重要作用,但目前表面物種類型、覆蓋率及其與催化劑表面結(jié)合能對H2O2形成或H2和O2活化過程的作用機(jī)制尚未明確。本文在本征反應(yīng)動力學(xué)控制條件下... 

【文章頁數(shù)】:74 頁

【學(xué)位級別】:碩士

【文章目錄】:
摘要
Abstract
1 文獻(xiàn)綜述
    1.1 引言
    1.2 過氧化氫的生產(chǎn)方法
        1.2.1 電解-水解法
        1.2.2 蒽醌法
        1.2.3 異丙醇氧化法
        1.2.4 氧陰極還原法
        1.2.5 氫氧直接合成法
    1.3 催化氫氧直接合成H_2O_2研究現(xiàn)狀
        1.3.1 催化氫氧直接合成H_2O_2研究概況
        1.3.2 催化氫氧直接合成H_2O_2反應(yīng)的機(jī)理研究
        1.3.3 氫氧直接合成H_2O_2反應(yīng)的影響因素
    1.4 本課題的研究意義與研究內(nèi)容
2 實(shí)驗(yàn)部分
    2.1 實(shí)驗(yàn)材料與氣體
    2.2 實(shí)驗(yàn)儀器
    2.3 催化劑的制備
        2.3.1 載體的預(yù)處理以及飽和吸水量的測定
        2.3.2 Pd/SiO_2催化劑的制備
    2.4 催化劑性能評價(jià)系統(tǒng)
        2.4.1 催化劑性能評價(jià)裝置
        2.4.2 直接合成過氧化氫的分析方法
    2.5 催化劑表征
        2.5.1 化學(xué)吸附儀
        2.5.2 透射電子顯微鏡(TEM)
3 Pd/SiO_2催化劑催化H_2-O_2合成H_2O_2的動力學(xué)研究
    3.1 Pd/SiO_2 本征催化速率與H_2-O_2 催化過程的反應(yīng)網(wǎng)絡(luò)
        3.1.1 催化劑顆粒間稀釋比對H_2-O_2催化反應(yīng)的影響
        3.1.2 水停留時間對H_2-O_2催化反應(yīng)的影響
        3.1.3 H_2-O_2催化過程中H_2O_2分解與加氫的影響
    3.2 Pd/SiO_2 催化H_2-O_2 生成H_2O_2 過程中多種動力學(xué)表現(xiàn)
        3.2.1 H_2/O_2對H_2O_2生成速率的影響
        3.2.2 H_2/O_2對H_2O生成速率和H_2轉(zhuǎn)化率的影響
        3.2.3 H_2/O_2比值對H_2O_2選擇性的影響
    3.3 催化劑的表征
        3.3.1 化學(xué)吸附儀
        3.3.2 TEM
    3.4 本章小結(jié)
4 Pd/SiO_2催化劑催化H_2-O_2合成H_2O_2的反應(yīng)機(jī)理研究
    4.1 H_2O_2生成過程中不同的動力學(xué)關(guān)聯(lián)
    4.2 Pd原子表面潔凈狀態(tài)時H_2O_2的生成
        4.2.1 動力學(xué)區(qū)間1內(nèi)H_2O_2生成過程的反應(yīng)機(jī)理
        4.2.2 動力學(xué)區(qū)間1內(nèi)的相關(guān)方程推導(dǎo)
    4.3 Pd顆粒表面飽和吸附H*狀態(tài)下的H_2O_2生成
        4.3.1 動力學(xué)區(qū)間2內(nèi)H_2O_2生成過程的反應(yīng)機(jī)理
        4.3.2 動力學(xué)區(qū)間2內(nèi)的相關(guān)方程推導(dǎo)
    4.4 Pd/SiO_2 催化劑顆粒大小對催化H_2-O_2 生成H_2O_2 的影響
    4.5 本章小結(jié)
5 結(jié)論與展望
    5.1 結(jié)論
    5.2 展望
參考文獻(xiàn)
個人簡歷
致謝


【參考文獻(xiàn)】:
期刊論文
[1]雙氧水生產(chǎn)工藝及市場分析[J]. 付輝,張彩鳳.  精細(xì)石油化工進(jìn)展. 2019(04)
[2]氫氧直接合成過氧化氫反應(yīng)研究進(jìn)展[J]. 孫冰.  安全、健康和環(huán)境. 2019(04)
[3]過氧化氫生產(chǎn)工藝研究及探討[J]. 韋業(yè)娟,趙遠(yuǎn)飛.  廣東化工. 2016(15)
[4]常壓下氫氧直接合成過氧化氫用鈀催化劑研究進(jìn)展[J]. 田敏,潘紅艷,林倩,陳志超,趙敏,陳政.  天然氣化工(C1化學(xué)與化工). 2016(01)
[5]氫氧直接合成過氧化氫技術(shù)的工業(yè)化概況[J]. 于劍昆,李中,趙曉東.  化學(xué)推進(jìn)劑與高分子材料. 2015(06)
[6]國內(nèi)過氧化氫生產(chǎn)技術(shù)的現(xiàn)狀及趨勢[J]. 傅騏,李志輝.  上;. 2015(08)
[7]中國過氧化氫生產(chǎn)現(xiàn)狀及展望[J]. 姚冬齡.  無機(jī)鹽工業(yè). 2013(09)
[8]過氧化氫綠色合成工藝研究進(jìn)展[J]. 管永川,李韡,張金利.  化工進(jìn)展. 2012(08)
[9]鉑催化分解過氧化氫的行為研究[J]. 李輝波,王孝榮,劉占元,葉國安,趙興紅.  核化學(xué)與放射化學(xué). 2010(04)
[10]氫氧直接合成過氧化氫催化劑研究進(jìn)展[J]. 張明風(fēng),寇志豪,欒志乾.  河南化工. 2009(06)

碩士論文
[1]Pd-Te合金催化劑用于氫氣氧氣低溫常壓直接合成過氧化氫反應(yīng)的研究[D]. 敖燦.華東理工大學(xué) 2016



本文編號:3696521

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