ZSM-5分子篩的合成、后處理及其在苯與甲醇烷基化中的應(yīng)用
本文關(guān)鍵詞:ZSM-5分子篩的合成、后處理及其在苯與甲醇烷基化中的應(yīng)用,由筆耕文化傳播整理發(fā)布。
【摘要】:在微孔沸石分子篩中引入介孔,制備多級(jí)孔道分子篩,是改性沸石分子篩的一種有效方法。本文以價(jià)格低廉的醇類(lèi)為模板劑,采用水熱晶化法,合成了ZSM-5分子篩,同時(shí)進(jìn)一步對(duì)ZSM-5分子篩進(jìn)行堿處理改性,得到多級(jí)孔道分子篩?疾炝瞬煌铣蓷l件下,對(duì)分子篩合成、改性的結(jié)果及性能的影響。使用XRD、FT-IR、SEM、NH3-TPD和N2吸-脫附等手段,對(duì)合成出的ZSM-5分子篩的結(jié)構(gòu)特征和物化性能進(jìn)行了考察;將堿處理前后的ZSM-5分子篩,應(yīng)用于苯與甲醇烷基化反應(yīng)中,考察堿處理前后的分子篩應(yīng)用于苯與甲醇烷基化反應(yīng)的催化性能。 以NaA102為鋁源時(shí),在SiO2/Al2O3=20~100, SiO2/1,6-HDO=2.5~6, Na2O/SiO2=0.2~0.4,T=160℃~200℃,t=48-72h范圍內(nèi),均可合成出ZSM-5分子篩。NaOH溶液堿處理ZSM-5分子篩,一定條件下,可以得到具有狹縫狀介孔孔道的多級(jí)孔道分子篩,弱酸量增加,強(qiáng)酸量降低。進(jìn)一步弱酸處理后,可以提高ZSM-5分子篩的結(jié)晶度、介孔表面積及微孔體積。與未經(jīng)處理的ZSM-5分子篩相比,堿處理改性的ZSM-5分子篩催化苯與甲醇的烷基化反應(yīng),提高了苯的轉(zhuǎn)化率、二甲苯的選擇性及收率
【關(guān)鍵詞】:ZSM-5分子篩 堿處理 多級(jí)孔道 苯與甲醇烷基化
【學(xué)位授予單位】:華東理工大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】:碩士
【學(xué)位授予年份】:2013
【分類(lèi)號(hào)】:TQ424.25;TQ203.2
【目錄】:
- 摘要5-6
- Abstract6-9
- 引言9-10
- 第1章 文獻(xiàn)綜述10-27
- 1.1 沸石分子篩的發(fā)展概況10-11
- 1.2 ZSM-5沸石分子篩11-14
- 1.2.1 ZSM-5沸石分子篩的結(jié)構(gòu)及性質(zhì)11-12
- 1.2.2 ZSM-5的合成12
- 1.2.3 ZSM-5沸石分子篩的催化特性12-13
- 1.2.4 ZSM-5的工業(yè)應(yīng)用和限制13-14
- 1.3 多級(jí)孔道體系14-16
- 1.3.1 多級(jí)孔道體系概述14-15
- 1.3.2 改善沸石缺點(diǎn)的方法15-16
- 1.3.3 多級(jí)孔ZSM-5沸石分子篩的性能16
- 1.4 多級(jí)孔道沸石分子篩的合成方法16-23
- 1.4.1 模板劑法16-21
- 1.4.2 后處理法合成多級(jí)孔道分子篩21-23
- 1.5 合成機(jī)理23-24
- 1.5.1 固相轉(zhuǎn)變機(jī)理23
- 1.5.2 液相轉(zhuǎn)變機(jī)理23
- 1.5.3 液固雙相轉(zhuǎn)變機(jī)理23-24
- 1.6 苯與甲醇烷基化的研究進(jìn)展24-25
- 1.6.1 苯與甲醇烷基化反應(yīng)概述24
- 1.6.2 甲苯與甲醇烷基化反應(yīng)機(jī)理的研究24-25
- 1.6.3 甲苯與甲醇烷基化反應(yīng)催化劑的制備25
- 1.6.4 苯與甲醇烷基化反應(yīng)催化劑的研究進(jìn)展25
- 1.7 課題的提出及研究思路25-27
- 第2章 實(shí)驗(yàn)部分27-33
- 2.1 前言27
- 2.2 實(shí)驗(yàn)原料與裝置27-28
- 2.2.1 實(shí)驗(yàn)原料27
- 2.2.2 實(shí)驗(yàn)儀器27-28
- 2.3 催化劑評(píng)價(jià)裝置28-29
- 2.4 實(shí)驗(yàn)步驟29-30
- 2.4.1 ZSM-5分子篩的水熱合成29-30
- 2.4.2 堿處理合成多級(jí)孔道ZSM-5分子篩30
- 2.4.3 催化劑的制備30
- 2.5 苯與甲醇烷基化催化劑評(píng)價(jià)30-31
- 2.5.1 催化劑的裝填30
- 2.5.2 反應(yīng)裝置的氣密性檢查30-31
- 2.5.3 烷基化反應(yīng)實(shí)驗(yàn)步驟31
- 2.5.4 產(chǎn)物的色譜條件31
- 2.6 分子篩樣品的表征31-32
- 2.6.1 X射線衍射(XRD)31
- 2.6.2 傅立葉變換紅外光譜(FT-IR)31
- 2.6.3 掃描電鏡(SEM)31-32
- 2.6.4 氨程序升溫脫附(NH_3-TPD)32
- 2.6.5 N_2吸附32
- 2.7 實(shí)驗(yàn)評(píng)價(jià)指標(biāo)與計(jì)算方法32-33
- 第3章 水熱法合成ZSM-5沸石分子篩33-46
- 3.1 ZSM-5沸石分子篩的基本表征33-35
- 3.1.1 ZSM-5分子篩的XRD表征33-34
- 3.1.2 ZSM-5分子篩的FT-IR表征34-35
- 3.1.3 ZSM-5分子篩的SEM表征35
- 3.2 ZSM-5沸石分子篩合成的影響因素35-44
- 3.2.1 硅鋁比對(duì)合成ZSM-5的影響35-37
- 3.2.2 不同鋁源對(duì)合成ZSM-5的影響37
- 3.2.3 不同硅源對(duì)合成ZSM-5的影響37-38
- 3.2.4 不同模板劑比對(duì)合成ZSM-5的影響38-41
- 3.2.5 不同堿度41-42
- 3.2.6 不同晶化溫度42-43
- 3.2.7 不同晶化時(shí)間43-44
- 3.3 小結(jié)44-46
- 第4章 ZSM-5沸石的堿處理改性46-57
- 4.1 不同條件下堿處理對(duì)分子篩性能的影響46-54
- 4.1.1 不同硅鋁比分子篩的堿處理46-48
- 4.1.2 不同堿處理濃度48-52
- 4.1.3 不同堿處理時(shí)間52-54
- 4.2 分子篩的酸處理54-55
- 4.3 小結(jié)55-57
- 第5章 堿處理前后的ZSM-5應(yīng)用于苯與甲醇烷基化反應(yīng)中57-60
- 5.1 堿處理前后的ZSM-5分子篩的烷基化催化性能57-59
- 5.1.1 堿處理前后的分子篩催化苯與甲醇烷基化產(chǎn)物含量對(duì)比57-58
- 5.1.2 堿處理前后的分子篩應(yīng)用于苯與甲醇烷基化的催化性能對(duì)比58-59
- 5.2 小結(jié)59-60
- 第6章 結(jié)論60-61
- 參考文獻(xiàn)61-65
- 致謝65
【參考文獻(xiàn)】
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本文編號(hào):367327
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