電催化水還原是一種在溫和條件下制氫的有效途徑。高指數晶面控制是有望實現優(yōu)良析氫反應（HER）催化活性的方法之一。然而,高指數晶面控制的機制尚不清楚。在此,我們結合原位拉曼光譜和理論計算,闡明了高指數晶面增強Ti@TiO₂納米片催化性能的機理。在這個過程中,水分子傾向于吸附到高指數晶面表面,然后還原成氫。我們的工作為在能量和環(huán)境相關的問題上利用原位拉曼光譜研究過渡金屬基電催化劑的電催化機理奠定了基礎。 

【文章來源】：光散射學報. 2020,32(02)

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【部分圖文】：

(a)原位拉曼研究Ti@TiO2納米片表面的HER過程的示意圖。(b)原始鈦網和(c)Ti@TiO2-18H納米片的掃描電鏡圖像。

圖1 (a)原位拉曼研究Ti@TiO2納米片表面的HER過程的示意圖。(b)原始鈦網和(c)Ti@TiO2-18H納米片的掃描電鏡圖像。在堿性介質中,二氧化鈦對其具有很高的催化活性,因此該反應被用作測試反應,以表征具有不同晶面的二氧化鈦納米片的催化活性。圖2c顯示了Ti@TiO2納米片在1.0 M KOH溶液中不同水熱時間下的LSV曲線。其催化活性主要取決于二氧化鈦納米片的水熱時間。Ti@TiO2-6H納米片在10 mA cm-2,658 mV下達到最小過電位,這明顯優(yōu)于其他Ti@TiO2-3H納米片(685 mV)。進一步增加水熱時間會降低其催化活性,這與高指數面趨勢一致。結果表明,高指數面有助于Ti@TiO2-6H納米片的催化活性。

(a)TiO2(101)和(b)TiO2(224)的表面原子對H2O吸附所收集的電子密度差。藍色和紅色分別表示電荷耗盡和電荷積累。淺藍色代表鈦原子;紅色代表氧原子;粉色代表氫原子。(c)垂直方向水和不同晶面的二氧化鈦界面的電子密度差。Δρ=ρ(TiO2/H2O)-ρ(TiO2)-ρ(H2O)。(d)水和不同晶面的二氧化鈦之間的吸附能。


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