電催化水還原是一種在溫和條件下制氫的有效途徑。高指數(shù)晶面控制是有望實(shí)現(xiàn)優(yōu)良析氫反應(yīng)（HER）催化活性的方法之一。然而,高指數(shù)晶面控制的機(jī)制尚不清楚。在此,我們結(jié)合原位拉曼光譜和理論計(jì)算,闡明了高指數(shù)晶面增強(qiáng)Ti@TiO₂納米片催化性能的機(jī)理。在這個(gè)過(guò)程中,水分子傾向于吸附到高指數(shù)晶面表面,然后還原成氫。我們的工作為在能量和環(huán)境相關(guān)的問(wèn)題上利用原位拉曼光譜研究過(guò)渡金屬基電催化劑的電催化機(jī)理奠定了基礎(chǔ)。 

【文章來(lái)源】：光散射學(xué)報(bào). 2020,32(02)

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【部分圖文】：

(a)原位拉曼研究Ti@TiO2納米片表面的HER過(guò)程的示意圖。(b)原始鈦網(wǎng)和(c)Ti@TiO2-18H納米片的掃描電鏡圖像。

圖1 (a)原位拉曼研究Ti@TiO2納米片表面的HER過(guò)程的示意圖。(b)原始鈦網(wǎng)和(c)Ti@TiO2-18H納米片的掃描電鏡圖像。在堿性介質(zhì)中,二氧化鈦對(duì)其具有很高的催化活性,因此該反應(yīng)被用作測(cè)試反應(yīng),以表征具有不同晶面的二氧化鈦納米片的催化活性。圖2c顯示了Ti@TiO2納米片在1.0 M KOH溶液中不同水熱時(shí)間下的LSV曲線。其催化活性主要取決于二氧化鈦納米片的水熱時(shí)間。Ti@TiO2-6H納米片在10 mA cm-2,658 mV下達(dá)到最小過(guò)電位,這明顯優(yōu)于其他Ti@TiO2-3H納米片(685 mV)。進(jìn)一步增加水熱時(shí)間會(huì)降低其催化活性,這與高指數(shù)面趨勢(shì)一致。結(jié)果表明,高指數(shù)面有助于Ti@TiO2-6H納米片的催化活性。

(a)TiO2(101)和(b)TiO2(224)的表面原子對(duì)H2O吸附所收集的電子密度差。藍(lán)色和紅色分別表示電荷耗盡和電荷積累。淺藍(lán)色代表鈦原子;紅色代表氧原子;粉色代表氫原子。(c)垂直方向水和不同晶面的二氧化鈦界面的電子密度差。Δρ=ρ(TiO2/H2O)-ρ(TiO2)-ρ(H2O)。(d)水和不同晶面的二氧化鈦之間的吸附能。


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