本文關(guān)鍵詞：負(fù)載型Pt、Pd及Pt-Pd催化劑上苯并呋喃加氫脫氧反應(yīng)，由筆耕文化傳播整理發(fā)布。

【摘要】：隨著石油儲(chǔ)量的不斷下降和環(huán)境問(wèn)題的日益嚴(yán)峻,非常規(guī)能源的利用得到越來(lái)越多的重視,其中生物質(zhì)油被認(rèn)為是最具潛力的石油補(bǔ)充能源之一。然而生物質(zhì)油在實(shí)際應(yīng)用中因?yàn)楹趿扛叨憩F(xiàn)出一些不足,如燃燒熱低、穩(wěn)定性差和有腐蝕性等。加氫脫氧(HDO)是脫除含氧化合物中氧原子的最有效技術(shù)。貴金屬催化劑具有很好的的加氫性能,且貴金屬在加氫脫烴與加氫脫硫反應(yīng)中有著較好的反應(yīng)活性,所以貴金屬對(duì)生物質(zhì)油的加氫脫氧反應(yīng)有著廣泛的應(yīng)用前景。因此,基于以上因素我們采用浸漬法制備了單金屬Pt、Pd、以及不同Pd/Pt摩爾比的雙金屬Pt-Pd催化劑,利用XRD、TEM、CO化學(xué)吸附和XPS等表征手段對(duì)催化劑進(jìn)行了表征。選取油品中較有代表性的含氧化合物：苯并呋喃及二苯并呋喃作為模型化合物,在固定床微反應(yīng)器中考察了反應(yīng)網(wǎng)絡(luò)路徑和反應(yīng)條件對(duì)反應(yīng)物轉(zhuǎn)化率和產(chǎn)物的選擇性的影響。研究?jī)?nèi)容和主要結(jié)果包括： 用浸漬法制備了擔(dān)載量為3%的C負(fù)載的Pd、Pt、Pd-Pt (Pd:Pt=4:1)催化劑,考察了不同反應(yīng)條件對(duì)催化劑加氫脫氧活性的影響。結(jié)果表明,當(dāng)溫度為340℃、氫油比1000(v／v)、接觸時(shí)間1.45min時(shí)Pd:Pt=4:1催化劑表現(xiàn)出最高的反應(yīng)活性,苯并呋喃的轉(zhuǎn)化率最高可達(dá)100%,脫氧化合物的選擇性最高可達(dá)94%；各項(xiàng)指標(biāo)均高于相同擔(dān)載量的單金屬Pt、Pd催化劑。苯并呋喃的加氫脫氧產(chǎn)物中含有2,3-二氫苯并呋喃,乙基環(huán)己酮,八氫苯并呋喃,乙基環(huán)己烯,乙基環(huán)己烷,甲基環(huán)己烷。通過(guò)實(shí)驗(yàn)結(jié)果我們發(fā)現(xiàn),苯并呋喃直接脫氧路徑并沒(méi)有發(fā)生,顯然苯并呋喃先通過(guò)雜環(huán)加氫飽和形成2,3-二氫苯并呋喃,然后經(jīng)加氫路線形成中間產(chǎn)物八氫苯并呋喃,最后脫氧形成乙基環(huán)己烯,乙基環(huán)己烷和甲基環(huán)己烷不含氧化合物。然后試驗(yàn)中我們還發(fā)現(xiàn)了另外一種含氧產(chǎn)物乙基環(huán)己酮,一個(gè)新的含氧化合物,在其他催化劑條件下并沒(méi)有發(fā)現(xiàn)的含氧化合物,因此我們推測(cè)反應(yīng)路徑包括了一種烯醇式／酮式轉(zhuǎn)化反應(yīng)。 用浸漬法制備了SiO2-Al2O3負(fù)載的單金屬Pd、Pt以及Pd-Pt (Pd:Pt=1:1;1:4;4:1)雙金屬催化劑,分別以苯并呋喃和二苯并呋喃為反應(yīng)物,主要考察了不同空時(shí)條件下反應(yīng)物的轉(zhuǎn)化率和產(chǎn)物的選擇性。結(jié)果表明,Pd-Pt (Pd:Pt=4:1)催化劑上的苯并呋喃轉(zhuǎn)化率最高可達(dá)99%,乙基環(huán)己烷的選擇性最高可達(dá)45%,苯并呋喃的反應(yīng)路徑僅包含加氫路線,產(chǎn)物種類不復(fù)雜,在低空時(shí)條件下產(chǎn)物只含有2,3-二氫苯并呋喃。在雙金屬Pd-Pt(Pd/Pt=1:4)上,二苯并呋喃的轉(zhuǎn)化率可達(dá)99%,脫氧產(chǎn)物的選擇性為98%。在試驗(yàn)所考查的實(shí)驗(yàn)條件下,二苯并呋喃加氫脫氧的路線為加氫路線。
【關(guān)鍵詞】：苯并呋喃 加氫脫氧 Pt催化劑 Pd催化劑 Pt-Pd催化劑
【學(xué)位授予單位】：大連理工大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2012
【分類號(hào)】：TE667
【目錄】：

• 摘要4-5
• Abstract5-9
• 引言9-10
• 1 緒論10-25
• 1.1 生物質(zhì)油概論10-11
• 1.1.1 生物質(zhì)油的概念與組成10-11
• 1.1.2 生物質(zhì)油的加工11
• 1.2 生物油中的含氧化合物及加氫脫氧反應(yīng)11-20
• 1.2.1 加氫脫氧反應(yīng)機(jī)理13-15
• 1.2.2 加氫脫氧熱力學(xué)15-18
• 1.2.3 加氫脫氧動(dòng)力學(xué)18-20
• 1.3 加氫脫氧催化劑20-22
• 1.3.1 硫化催化劑20-21
• 1.3.2 貴金屬催化劑21-22
• 1.4 加氫脫氧催化劑載體22-23
• 1.5 本文研究的目的、內(nèi)容及意義23-25
• 2 實(shí)驗(yàn)部分25-29
• 2.1 實(shí)驗(yàn)試劑25
• 2.2 催化劑活性評(píng)價(jià)流程與產(chǎn)物分析25-26
• 2.3 數(shù)據(jù)處理26-27
• 2.4 催化劑制備27-28
• 2.5 催化劑表征28-29
• 2.5.1 X射線衍射(XRD)28
• 2.5.2 CO化學(xué)吸附28
• 2.5.3 透射電鏡(TEM)28
• 2.5.4 X射線光電子能譜(XPS)28-29
• 3 苯并呋喃在貴金屬催化劑上的加氫脫氧反應(yīng)29-47
• 3.1 SiO_2-Al_2O_3負(fù)載貴金屬Pd、Pt、Pd-Pt催化劑的表征29-32
• 3.2 苯并呋喃在單金屬Pd和Pt催化劑上的加氫脫氧反應(yīng)32-34
• 3.3 苯并呋喃在雙金屬Pt-Pd催化劑上的加氫脫氧反應(yīng)34-37
• 3.4 苯并呋喃的加氫脫氧反應(yīng)網(wǎng)絡(luò)37-38
• 3.5 單金屬Pd、Pt與雙金屬Pd-Pt/C催化劑的表征38-40
• 3.6 苯并呋喃在Pt/C催化劑上的加氫脫氧反應(yīng)40-44
• 3.6.1 溫度對(duì)苯并呋喃加氫脫氧的影響40-41
• 3.6.2 氫油比對(duì)苯并呋喃加氫脫氧的影響41-42
• 3.6.3 空速對(duì)苯并呋喃加氫脫氧的影響42-44
• 3.7 苯并呋喃在Pd、Pd-Pt(4：1)催化劑上的加氫脫氧反應(yīng)44-46
• 3.8 本章小結(jié)46-47
• 4 二苯并呋喃在貴金屬催化劑上的加氫脫氧反應(yīng)47-54
• 4.1 二苯并呋喃在單金屬Pd和Pt催化劑上的加氫脫氧反應(yīng)47-49
• 4.2 二苯并呋喃在雙金屬Pt-Pd催化劑上的加氫脫氧反應(yīng)49-52
• 4.3 二苯并呋喃的加氫脫氧反應(yīng)網(wǎng)絡(luò)52-53
• 4.4 本章小結(jié)53-54
• 結(jié)論54-55
• 參考文獻(xiàn)55-60
• 攻讀碩士學(xué)位期間發(fā)表學(xué)術(shù)論文情況60-61
• 致謝61-62

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