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表面活性雜多酸離子液體的制備及其催化燃油脫硫性能研究

發(fā)布時(shí)間:2017-05-09 09:09

  本文關(guān)鍵詞:表面活性雜多酸離子液體的制備及其催化燃油脫硫性能研究,由筆耕文化傳播整理發(fā)布。


【摘要】:隨著社會(huì)的進(jìn)步,科技的發(fā)展,燃料油的消耗量逐年增加,汽車尾氣排放的硫氧化物嚴(yán)重危害人類的健康。因此,世界各國(guó)對(duì)燃料油中的硫含量也提出了更加嚴(yán)格的要求,,降低燃油的硫含量,生產(chǎn)清潔燃料,提供低硫燃料已成為當(dāng)務(wù)之急。目前,在眾多脫硫技術(shù)中,氧化脫硫技術(shù)由于其獨(dú)特的優(yōu)勢(shì)受到眾多學(xué)者的廣泛關(guān)注,是一種具有很好應(yīng)用前景的深度脫硫技術(shù)。然而該技術(shù)在催化劑的選擇和設(shè)計(jì)上也提出了更高的要求。 本文制備了14種兼具表面活性和酸性的表面活性雜多酸離子液體。運(yùn)用紅外光譜(FTIR)、核磁共振氫譜(1H NMR)、電噴霧質(zhì)譜(ESI-MS)、X-射線衍射(XRD)等測(cè)試方法表征其結(jié)構(gòu),結(jié)果表明所制備的離子液體與預(yù)期設(shè)計(jì)的結(jié)構(gòu)一致。 通過電導(dǎo)率儀、熱重(TG)等測(cè)試手段測(cè)定了離子液體的表面活性、熱穩(wěn)定性、溶解性等物理化學(xué)性質(zhì)。研究發(fā)現(xiàn)咪唑環(huán)上烷基碳鏈的長(zhǎng)度對(duì)離子液體的表面活性有較大的影響,即隨著疏水烷烴碳鏈長(zhǎng)度的增加,離子液體的臨界膠束濃度值逐漸降低,表面活性逐漸提高。由TG分析表明,所制備的離子液體的分解溫度均高于280°C,具有較高的熱穩(wěn)定性。 在以二苯并噻吩(DBT)為模型油、30%H2O2為氧化劑的催化氧化燃油脫硫體系中,以乙腈為萃取劑的萃取耦合催化氧化脫硫體系具有較好的脫硫活性。在萃取耦合催化氧化脫硫體系中,表面活性雜多酸離子液體的疏水碳鏈長(zhǎng)度對(duì)該反應(yīng)有較大的影響。其中,烷基碳鏈長(zhǎng)度為4和具有磺酸基團(tuán)的C4-IL由于具有適當(dāng)強(qiáng)度的表面活性在該體系中顯示出最好的催化活性。當(dāng)反應(yīng)溫度為60°C,V(CH3CN):V(DBT-Oil)=1:1,n (H2O2):n (S):n (C4-IL)=6:1:0.02時(shí),60min后的DBT的脫硫率達(dá)到100%。且該離子液體循環(huán)4次后,DBT的脫硫率仍能達(dá)到84.0%。最后,初步探究了離子液體在萃取耦合催化氧化脫硫體系中催化燃油脫硫的反應(yīng)機(jī)理。
【關(guān)鍵詞】:離子液體 表面活性 二苯并噻吩 氧化脫硫 萃取
【學(xué)位授予單位】:北京理工大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】:碩士
【學(xué)位授予年份】:2015
【分類號(hào)】:O645.1;TE624.55
【目錄】:
  • 摘要5-6
  • Abstract6-10
  • 第1章 緒論10-28
  • 1.1 表面活性離子液體的應(yīng)用研究進(jìn)展10-20
  • 1.1.1 作為媒介在材料制備中的應(yīng)用10-15
  • 1.1.2 作為表面活性劑在聚合反應(yīng)中的應(yīng)用15-17
  • 1.1.3 在催化反應(yīng)中的應(yīng)用17-20
  • 1.2 燃料油脫硫概況20-25
  • 1.2.1 燃料油中硫的主要存在形式21
  • 1.2.2 燃料油脫硫的主要技術(shù)21-24
  • 1.2.3 離子液體在燃料油脫硫中的應(yīng)用24-25
  • 1.3 雜多酸簡(jiǎn)介25-26
  • 1.4 論文選題目的、意義及研究?jī)?nèi)容26-28
  • 第2章 表面活性雜多酸離子液體的制備及其表征28-39
  • 2.1 實(shí)驗(yàn)部分28-34
  • 2.1.1 實(shí)驗(yàn)儀器和試劑28-29
  • 2.1.2 反應(yīng)原理29-30
  • 2.1.3 1-烷基-3(1,4-丁烷磺酸內(nèi)酯)咪唑磷鎢酸鹽離子液體的制備30-31
  • 2.1.4 1-烷基-3-甲基咪唑磷鎢酸鹽離子液體的制備31
  • 2.1.5 1-腈丙基-3-甲基咪唑磷鎢酸鹽離子液體的制備31-33
  • 2.1.6 結(jié)構(gòu)表征33-34
  • 2.2 結(jié)果與討論34-38
  • 2.2.1 FTIR 分析34-35
  • 2.2.2 ~1H NMR 分析35-37
  • 2.2.3 ESI-MS 分析37-38
  • 2.2.4 XRD 分析38
  • 2.3 本章小結(jié)38-39
  • 第3章 表面活性雜多酸離子液體的物理化學(xué)性質(zhì)研究39-47
  • 3.1 實(shí)驗(yàn)部分39-41
  • 3.1.1 實(shí)驗(yàn)儀器39
  • 3.1.2 測(cè)試方法39-41
  • 3.2 結(jié)果與討論41-46
  • 3.2.1 離子液體的溶解度41-42
  • 3.2.2 離子液體的熱穩(wěn)定性42-44
  • 3.2.3 離子液體的臨界膠束濃度44-46
  • 3.3 本章小結(jié)46-47
  • 第4章 表面活性雜多酸離子液體催化氧化脫硫的研究47-62
  • 4.1 實(shí)驗(yàn)部分47-49
  • 4.1.1 實(shí)驗(yàn)儀器與試劑47-48
  • 4.1.2 離子液體催化氧化燃油脫硫?qū)嶒?yàn)48
  • 4.1.3 油品定量分析方法48-49
  • 4.2 離子液體結(jié)構(gòu)對(duì) DBT 氧化脫硫率的影響及氧化產(chǎn)物分析49-55
  • 4.2.1 不同脫硫體系中離子液體的烷基碳鏈長(zhǎng)度對(duì) DBT 氧化脫硫率的影響49-51
  • 4.2.2 離子液體的磺酸基團(tuán)對(duì) DBT 氧化脫硫率的影響51-53
  • 4.2.3 氧化產(chǎn)物分析53-55
  • 4.3 催化反應(yīng)條件優(yōu)化55-60
  • 4.3.1 V(CH_3CN)/V(H_2O)對(duì) DBT 氧化脫硫率的影響55-56
  • 4.3.2 H_2O_2用量對(duì) DBT 氧化脫硫率的影響56-57
  • 4.3.3 催化劑用量對(duì) DBT 氧化脫硫率的影響57
  • 4.3.4 反應(yīng)溫度對(duì) DBT 氧化脫硫率的影響57-58
  • 4.3.5 對(duì)不同有機(jī)硫化物的催化脫硫性能58-59
  • 4.3.6 離子液體催化劑的穩(wěn)定性59-60
  • 4.4 離子液體萃取催化氧化燃油脫硫的機(jī)理研究60-61
  • 4.5 本章小結(jié)61-62
  • 結(jié)論與展望62-64
  • 參考文獻(xiàn)64-71
  • 附錄71-93
  • 附錄 A 離子液體的 FTIR 譜圖71-78
  • 附錄 B 離子液體的~1H NMR 譜圖78-85
  • 附錄 C 離子液體的 ESI-MS 譜圖85-91
  • 附錄 D 模型油品的液相標(biāo)準(zhǔn)曲線91-93
  • 碩士期間發(fā)表論文與研究成果93-94
  • 致謝94

【參考文獻(xiàn)】

中國(guó)期刊全文數(shù)據(jù)庫(kù) 前10條

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9 趙學(xué)艷;鄭利強(qiáng);曹桂榮;肖瑞杰;;離子液體參與構(gòu)建的膠束[J];化學(xué)進(jìn)展;2012年05期

10 鄒漢波,董新法,林維明;離子液體及其在綠色有機(jī)合成中的應(yīng)用[J];化學(xué)世界;2004年02期


  本文關(guān)鍵詞:表面活性雜多酸離子液體的制備及其催化燃油脫硫性能研究,由筆耕文化傳播整理發(fā)布。



本文編號(hào):352207

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