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二氧化鈦納米棒陣列光電極的制備及其在光催化燃料電池中的應(yīng)用

發(fā)布時間:2021-11-08 18:51
  環(huán)境污染和能源危機是人類社會發(fā)展面臨的兩大難題,尤其是工業(yè)化發(fā)展和城市化進程中產(chǎn)生的各種廢水排放到自然水體中,嚴重破壞了生態(tài)系統(tǒng)的平衡、影響了人們的身體健康,也制約了經(jīng)濟的可持續(xù)發(fā)展。重要的是,廢水中的有機化合物儲存了大量的化學(xué)能,造成了能源的浪費。廢水資源化技術(shù)是現(xiàn)階段水污染治理研究的熱點和難點,是解決環(huán)境問題和緩解能源危機最有效的方法之一。隨著半導(dǎo)體技術(shù)的快速發(fā)展,基于半導(dǎo)體為光催化材料的光催化燃料電池(Photacatalytic Fuel Cells,PFC)在環(huán)境治理和綠色能源的開發(fā)等方面利用越來越廣泛。但是現(xiàn)有的PFC仍然存在幾個關(guān)鍵性問題,包括高效地光陽極的設(shè)計與制備,體系的優(yōu)化設(shè)計等。本文基于光催化技術(shù)和光伏技術(shù),提出了自驅(qū)動的可見光響應(yīng)的PFC體系用于降解有機物同時對外發(fā)電產(chǎn)氫。利用二氧化鈦納米棒陣列(TiO2 nanorod,TNR)光催化材料為基礎(chǔ)進行摻雜改性,降低了光生電子和空穴的復(fù)合率。通過優(yōu)選地改性的TNR和硅太陽能電池片(Silicon solar cell,SC)串聯(lián)的光陽極和鉑陰極成功地構(gòu)建了PFC體系,并對其性能進行研究同時考察... 

【文章來源】:廣州大學(xué)廣東省

【文章頁數(shù)】:85 頁

【學(xué)位級別】:碩士

【部分圖文】:

二氧化鈦納米棒陣列光電極的制備及其在光催化燃料電池中的應(yīng)用


光催化燃料電池工作原理示意圖[20]

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緒論13傳統(tǒng)的PFC主要以半導(dǎo)體金屬氧化物光陽極、陰極、外電路和電解槽組成。到目前為止,已經(jīng)開發(fā)了單光電極結(jié)構(gòu),雙光電極結(jié)構(gòu)和復(fù)合結(jié)構(gòu)的PFC體系。(1)單光電極結(jié)構(gòu)早期研究的PFC體系主要由光陽極和鉑電極組成,只有光陽極可以被光激發(fā)產(chǎn)生e--+對;诓煌牧系墓怅枠O,研究者們開發(fā)了多種不同單光電極結(jié)構(gòu)的PFC體系。最早由Kaneko等人[17,41]利用多孔結(jié)構(gòu)的納米TiO2作為光陽極,鉑電極為陰極構(gòu)建了PFC體系。探究了體系對廢棄物、生物質(zhì)及其衍生物,例如氨、甲酸、尿素和氨基酸等的降解能力和產(chǎn)電性能。實驗結(jié)果證明了體系對多種廢棄物以及各種生物質(zhì)材料都可以實現(xiàn)降解同時對外發(fā)電。其中以人類尿液作為底物時,體系在AM1.5模擬太陽光照射下產(chǎn)生的Voc為0.56V,Jsc為0.086mAcm-2,填充因子為0.50。后來Wang等[42]人進一步以負載納米顆粒Ag/AgCl后的TiO2電極作為光陽極,鉑電極作為陰極,構(gòu)建了一種可見光響應(yīng)的PFC體系。如圖1-2所示,以含有金屬離子和有機物的模擬生活廢水為目標(biāo)污染物,在可見光的照射下,廢水中總有機碳、Cu2+可以完全被去除,總氮的去除率也可以達到70%以上,同時體系的光電轉(zhuǎn)化效率為3.09%。為了進一步優(yōu)化PFC體系的性能,強化自由基的產(chǎn)生,Hu等[43]人結(jié)合電芬頓技術(shù)以富含氧空位的RGO/BiO1-xI為光陽極,N摻雜的生物質(zhì)碳(BNC)為陰極構(gòu)建了可見光驅(qū)動的PFC體系用于降解有機物同時產(chǎn)電。實驗結(jié)果表明,以甲酸作為燃料,體系中添加了Fe鹽之后在可見光照射下4h內(nèi)對甲酸的去除率為68.2%,同時產(chǎn)生的光電流和最大功率分別為133.18μAcm-2和1750μWcm-2。圖1-2光催化燃料電池原理圖Fig.1-2Schematicdiagramofthephtotcatalyticfuelcell(2)雙光電極結(jié)構(gòu)

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時發(fā)電的PFC體系。我們創(chuàng)造性地使用了鈦網(wǎng)基底制備出具有三維結(jié)構(gòu)的TiO2納米線陣列光陽極,結(jié)合廉價的N修飾的石墨氈為陰極和尼龍網(wǎng)建立了光催化燃料電池單元(PC),然后將不同數(shù)量的PC串聯(lián)起來用于降解有機物發(fā)電。在LED光源的照射下,以10mgL-1的甲基橙(MO)作為目標(biāo)污染物時,利用9個串聯(lián)的PC單元系統(tǒng),MO可以在40min內(nèi)完全去除,同時測得的Voc為12.5V,Jsc為15.2mA。由于電極材料的可透過性,明顯改善了體系的傳質(zhì),從而極大地提高了光催化處理廢水的效率,同時提升了光照條件下化學(xué)能轉(zhuǎn)化為電能的能力。圖1-3復(fù)合PFC體系的工作原理圖[45]Fig.1-3SchematicdiagramoftheworkingprincipleofthecompositePFCsystem.1.2.4光陽極材料光陽極材料是PFC體系的核心組成部分,對其工作效率起著關(guān)鍵性的作用。光陽極在光的激發(fā)下產(chǎn)生e--+對,+氧化降解體系中的有機污染物,e-對則通過外電路的形式轉(zhuǎn)移到陰極發(fā)生還原反應(yīng)。在整個光催化過程中,輸入的能量為太陽能,產(chǎn)出為電能和氫能,從而實現(xiàn)污水的資源化利用。前人報道的大量研究表明,PFC體系的性能受很多種因素的影響,從它的基本機理出發(fā),主要影響因素在光陽極材料的選擇上。TiO2是第一個被用于光陽極的光催化材料,有合適的能帶間隙、良好的機械穩(wěn)定和光催化穩(wěn)定性,地球上儲量豐富且具有很好的光催化活性[47~49],至今仍然是研究最為廣泛的光陽極材料之一。近年來,研究者們開發(fā)了很多不同形式的TiO2薄膜被用作PFC的光陽極,例如

【參考文獻】:
期刊論文
[1]半導(dǎo)體光催化劑的研究進展[J]. 賀國鋒,張倩,王娟,張雪江,劉晨輝,陳璐璐.  山西化工. 2016(01)
[2]Ag/TiO2-xNx納米管的光電催化性能[J]. 萬斌,陳鳴波,周細應(yīng),王偉,李文戈.  無機材料學(xué)報. 2010(03)
[3]半導(dǎo)體光催化技術(shù)研究進展[J]. 申玉芳,龍飛,鄒正光.  材料導(dǎo)報. 2006(06)

碩士論文
[1]異質(zhì)結(jié)光電極的制備及其在光催化廢水燃料電池中的應(yīng)用[D]. 王芮.上海交通大學(xué) 2017



本文編號:3484029

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