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氨氛圍熱處理g-C 3 N 4 控制N空位濃度提高光催化制氫性能

發(fā)布時間:2021-10-27 03:47
  熱處理氧化石墨相氮化碳(g-C3N4)材料產(chǎn)生氮缺陷、提升其光催化制氫性能的研究備受關(guān)注,但其N空位濃度高且不可控、一定程度破壞g-C3N4晶體結(jié)構(gòu),降低g-C3N4的結(jié)晶度,導(dǎo)致光生電子-空穴對復(fù)合率高,致使其光催化制氫效率較低;谏鲜鰡栴},本研究以二氰二胺為前驅(qū)體制備了g-C3N4,與不同含量的尿素混合,在空氣中加熱快速熱處理,通過X-射線衍射儀(XRD)、掃描電子顯微鏡(SEM)等測試手段,對其物相組成、微觀形貌、光學(xué)吸收等進行了表征,在可見光條件下對樣品進行了光催化制氫性能測試,研究了尿素的加入對熱處理后g-C3N4材料的N空位濃度、結(jié)晶度及光催化制氫性能的影響。研究表明,尿素的加入降低了N空位的濃度,且提升了其結(jié)晶度。在優(yōu)化的尿素添加量下,g-C3N4的可見光光催化制氫速率為6.5μmol·h-1,是沒有添加尿素處... 

【文章來源】:物理化學(xué)學(xué)報. 2020,36(07)北大核心SCICSCD

【文章頁數(shù)】:8 頁

【部分圖文】:

氨氛圍熱處理g-C 3 N 4 控制N空位濃度提高光催化制氫性能


bulk-C3N4和bulkx-650-10的X射線光電子能譜

吸收光譜,光電子,能譜,X射線


Bulk-C3N4和bulkx-650-10的(a)FT-IR光譜,(b)UV-Vis吸收光譜,插圖為tauc公式推導(dǎo)帶隙圖

XRD圖譜,XRD圖譜,尿素,結(jié)晶度


圖1給出了bulk-C3N4在650°C熱處理10 min后樣品的XRD圖譜。所有樣品的XRD峰均相同,表明快速加熱處理過程沒有破壞g-C3N4材料的晶體結(jié)構(gòu)。衍射峰2θ=13°左右的峰對應(yīng)g-C3N4的(100)晶面,該衍射峰反應(yīng)了g-C3N4材料層內(nèi)七嗪環(huán)結(jié)構(gòu)的周期性排列;2θ=27°左右的衍射峰對應(yīng)gC3N4材料的(002)晶面,反應(yīng)了g-C3N4層間周期性堆垛。值得注意的是,熱處理bulk-C3N4降低了衍射峰的強度,顯示結(jié)晶度的降低;尿素的加入,使bulk-C 3N4熱處理后的衍射峰強度提升,且隨尿素加入量的逐漸增加,衍射峰強度逐漸增強(圖1)。XRD分析結(jié)果表明,尿素的加入,不僅沒有改變gC3N4材料的晶體結(jié)構(gòu),而且顯著提升了其結(jié)晶度。結(jié)晶度的提升,可能是由于尿素分解產(chǎn)生NH3,抑制了g-C3N4中N空位的生成,從而保持了g-C3N4材料鍵聯(lián)。結(jié)晶度的提升,降低了g-C3N4材料中的缺陷濃度,有利于光生載流子的輸運,從而有利于提升g-C3N4材料的光催化性能。3.1.2 SEM和TEM觀察

【參考文獻】:
期刊論文
[1]石墨相氮化碳的化學(xué)合成及應(yīng)用[J]. 張金水,王博,王心晨.  物理化學(xué)學(xué)報. 2013(09)



本文編號:3460808

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