本文關(guān)鍵詞：三維石墨烯的制備、表征及對(duì)難降解有機(jī)物的去除研究，由筆耕文化傳播整理發(fā)布。

【摘要】：三維石墨烯可以看作是由石墨烯單片層堆疊而成的,它不但保留了石墨烯優(yōu)良的物理化學(xué)性質(zhì),其三維的結(jié)構(gòu)還賦予了石墨烯許多獨(dú)特的性能,如比表面積大、孔道結(jié)構(gòu)多等,使得石墨烯在物質(zhì)傳輸、催化劑負(fù)載等方面具備更多的優(yōu)勢(shì)。本論文中,主要采用了簡(jiǎn)單的方法制備了三維石墨烯及其復(fù)合材料,并對(duì)材料的性能進(jìn)行了表征,同時(shí)也對(duì)材料的吸附和降解能力進(jìn)行了考察。主要內(nèi)容如下：1、三維石墨烯的制備與表征：通過(guò)改進(jìn)的Hummers方法出氧化石墨烯,用抗壞血酸還原得到三維石墨烯,通過(guò)掃描電鏡、X射線衍射、N2吸附-脫附等手段對(duì)其進(jìn)行表征。證明得到的三維石墨烯是多孔性的結(jié)構(gòu),表面的含氧官能團(tuán)大部分被去除,比表面積為211.5 m2/g,孔徑為4.309 nm。2、三維石墨烯對(duì)染料吸附及電吸附行為的研究：三維石墨烯等溫電吸附三種染料的行為與Freundlich模型相符。在動(dòng)力學(xué)實(shí)驗(yàn)中,三維石墨烯吸附和電吸附三種染料的行為都符合偽二級(jí)動(dòng)力學(xué)模型。對(duì)負(fù)電染料酸性紅88和金橙Ⅱ來(lái)說(shuō),隨著電壓的升高,三維石墨烯對(duì)這兩種染料的吸附速率也隨之升高,對(duì)正電染料亞甲基藍(lán)也有類似的結(jié)果。對(duì)于已經(jīng)吸附到三維石墨烯上的染料,在施加相同電性的電壓后,染料并未從三維石墨烯表面解吸下來(lái),可能是因?yàn)樗┘拥碾妷寒a(chǎn)生的靜電斥力并沒(méi)有達(dá)到克服三維石墨烯與染料分子之間的π-π鍵和范德華力等作用力的程度。3、密度泛函理論修正模型(DFT-D)結(jié)果表明：染料吸附到三維石墨烯表面上不但對(duì)染料分子的結(jié)構(gòu)產(chǎn)生影響,石墨烯片層也會(huì)發(fā)生不同程度的彎曲變形。三維石墨烯在吸附染料分子后偶極矩發(fā)生了不同程度的變化,吸附染料后產(chǎn)生的極化性能夠影響電子轉(zhuǎn)移和導(dǎo)電的性能。4、三維石墨烯／二氧化錳復(fù)合材料的制備與表征：利用原位沉積的方法合成三維石墨烯／二氧化錳復(fù)合材料,并對(duì)其進(jìn)行表征。結(jié)果表明二氧化錳以納米結(jié)構(gòu)成功的負(fù)載在三維石墨烯表面。5、三維石墨烯／二氧化錳復(fù)合材料對(duì)四環(huán)素去除行為的研究：通過(guò)比較試驗(yàn)發(fā)現(xiàn),復(fù)合材料對(duì)四環(huán)素的去除效果最好,因?yàn)槿S石墨烯的存在解決了二氧化錳分散性的問(wèn)題,且石墨烯具有較高的電子傳導(dǎo)能力。復(fù)合材料對(duì)四環(huán)素的去除行為符合延遲速率模型,主要是由于反應(yīng)產(chǎn)生的Mn2+以及四環(huán)素與Mn的復(fù)合物吸附在三維石墨烯/二氧化錳復(fù)合材料表面上,從而降低了復(fù)合材料表面的反應(yīng)活性位點(diǎn)。四環(huán)素初始濃度越大,反應(yīng)速率就越快,且該反應(yīng)是吸熱反應(yīng),因此相對(duì)高的溫度有利于四環(huán)素的高效去除；pH值越高,復(fù)合材料與四環(huán)素之間的靜電斥力越大,降低了四環(huán)素的去除效果；隨著Mn2+和Na+的濃度增加對(duì)四環(huán)素去除的抑制作用越明顯,Mn2+對(duì)反應(yīng)產(chǎn)生的抑制作用的濃度很低,主要是因?yàn)镸n2+能夠特異性的吸附到二氧化錳表面上,占據(jù)了活性反應(yīng)位點(diǎn),而Na+主要是因?yàn)檎紦?jù)了Mn4+的空缺位點(diǎn),但是并沒(méi)有與Mn4+發(fā)生反應(yīng)。
【關(guān)鍵詞】：三維石墨烯 三維石墨烯/二氧化錳復(fù)合材料 染料 四環(huán)素 電吸附 降解
【學(xué)位授予單位】：山東大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2015
【分類號(hào)】：TQ127.11;X505
【目錄】：

• 摘要8-10
• Abstract10-12
• 第一章 緒論12-21
• 1.1 三維石墨烯及其復(fù)合材料簡(jiǎn)介12-14
• 1.1.1 石墨烯的發(fā)現(xiàn)12
• 1.1.2 三維石墨烯及其復(fù)合材料12-14
• 1.2 三維石墨烯及其復(fù)合材料的在環(huán)境中的應(yīng)用14-19
• 1.2.1 吸附14-16
• 1.2.2 催化轉(zhuǎn)化16-17
• 1.2.3 傳感器17-18
• 1.2.4 去離子電容器18-19
• 1.3 選題意義、內(nèi)容及創(chuàng)新19-21
• 第二章 實(shí)驗(yàn)材料和實(shí)驗(yàn)儀器21-24
• 2.1. 實(shí)驗(yàn)材料21-23
• 2.2 實(shí)驗(yàn)儀器23-24
• 第三章 三維石墨烯的制備以及電吸附行為研究24-46
• 3.1 引言24-25
• 3.2 實(shí)驗(yàn)部分25-29
• 3.2.1 三維石墨烯材料的制備25-26
• 3.2.2 三維石墨烯的特性研究26
• 3.2.3 三維石墨烯對(duì)染料電吸附行為研究26-27
• 3.2.4 數(shù)據(jù)處理方法27-29
• 3.3 結(jié)果與討論29-44
• 3.3.1 材料特性29-32
• 3.3.2 pH值的確定32
• 3.3.3 等溫吸附實(shí)驗(yàn)32-35
• 3.3.4 吸附動(dòng)力學(xué)實(shí)驗(yàn)35-42
• 3.3.5 吸附機(jī)理42-44
• 3.4 本章小結(jié)44-46
• 第四章 三維石墨烯/二氧化錳復(fù)合材料的制備及對(duì)四環(huán)素降解行為的研究46-66
• 4.1 引言46-47
• 4.2 實(shí)驗(yàn)部分47-49
• 4.2.1 復(fù)合材料制備47
• 4.2.2 復(fù)合材料的特性研究47-48
• 4.2.3 復(fù)合材料對(duì)四環(huán)素的去除行為研究48-49
• 4.3 結(jié)果與討論49-65
• 4.3.1 材料的特性49-51
• 4.3.2 對(duì)比試驗(yàn)51-52
• 4.3.3 初始濃度影響52-53
• 4.3.4 溫度影響53-54
• 4.3.5 pH值影響54-57
• 4.3.6 離子強(qiáng)度影響57-59
• 4.3.7 動(dòng)力學(xué)模型59-61
• 4.3.8 降解產(chǎn)物及降級(jí)路徑的分析61-65
• 4.4 本章小結(jié)65-66
• 第五章 總結(jié)與展望66-68
• 參考文獻(xiàn)68-80
• 致謝80-81
• 碩士期間研究成果81-82
• 學(xué)位論文評(píng)閱及答辯情況表82

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