基于水滑石前驅(qū)體和助催化劑作用提升鎳催化劑的活性
發(fā)布時間:2021-08-26 11:19
在本文中,以鎳鐵雙氫氧化物-石墨烯復(fù)合材料作為前驅(qū)體,通過在惰性氣氛下高溫?zé)峤馇膀?qū)體的方法制備了一系列鎳鐵合金納米復(fù)合材料。以鎳鐵合金為研究對象對所制備鎳鐵合金納米復(fù)合材料催化劑用于氨硼烷水解方面進(jìn)行了一系列的研究。本文合成了氮摻雜碳包覆的鎳鐵合金納米顆粒生長在石墨烯納米片上結(jié)構(gòu)的催化劑。合成過程是通過多巴胺在堿性條件下自聚合和水熱法制備了鎳鐵雙氫氧化物-石墨烯復(fù)合材料前驅(qū)體。在水熱反應(yīng)的過程中,由于尿素水解使水溶液成為堿性,鎳和鐵離子在溶液中沉淀。然后通過抽濾、凍干步驟收集,得到了鎳鐵雙氫氧化物-石墨烯復(fù)合前驅(qū)體。在高溫?zé)峤膺^程中石墨烯和多巴胺中的碳作為還原劑將鎳鐵雙氫氧化物-石墨烯復(fù)合前驅(qū)體還原來制備具有高分散性的鎳鐵合金納米顆粒,其中多巴胺在熱解過程中形成氮摻雜碳?xì)。通過調(diào)節(jié)加入鎳鹽和鐵鹽的量制備一系列不同比例的鎳鐵合金納米材料,對合成的一系列鎳鐵合金納米材料進(jìn)行相應(yīng)的表征測試和催化氨硼烷水解性能測試。結(jié)果表明在鎳催化劑中加入一定量的鐵能夠有效的提高鎳的催化活性,原因是由于鐵在鎳中的摻雜能優(yōu)化鎳的電子結(jié)構(gòu)。同時當(dāng)鐵含量優(yōu)化后合成的鎳鐵合金催化劑對氨硼烷產(chǎn)氫具有較高的活性;诿芏...
【文章來源】:鄭州大學(xué)河南省 211工程院校
【文章頁數(shù)】:76 頁
【學(xué)位級別】:碩士
【部分圖文】:
LDHs在多相催化領(lǐng)域中的應(yīng)用
1緒論4由于科研工作者對LDHs研究的不斷深入探究,LDHs在未來將會延伸至更為廣泛的領(lǐng)域,成為具有較高研究價值和較多應(yīng)用的一類新型材料[22-24]。圖1.1LDHs在多相催化領(lǐng)域中的應(yīng)用。Fig1.1GeneraloverviewofthewaysinwhichLDHscanbeemployedintheheterogeneouscatalysisfield.1.3.2LDHs的結(jié)構(gòu)LDHs由二價、三價金屬陽離子層和層間的陰離子組成(圖1.2)[25]。其組成通式一般為:[M2+1-xM3+x(OH)2]z+(An)z/n·mH2O(通常M2+=Ca2+,Mg2+,Mn2+,Fe2+,Co2+,Ni2+,Cu2+,Zn2+,M3+=Al3+,Ga3+,Fe3+),其中M2+表示為層板上的二價金屬陽離子和M3+表示為三價金屬陽離子,而A-指的是層間區(qū)域內(nèi)的陰離子,可以用來平衡電荷。具體是因為較低價態(tài)的金屬離子在一定條件下能夠被高價金屬離子所取代,從而使得層板帶上了正電荷,這些正電荷能被位于帶負(fù)電荷的層間陰離子平衡,顯示電中性。圖1.2(a)LDH的多面體結(jié)構(gòu),陰離子和水在層間區(qū)域存在。(b)側(cè)視圖和(c)俯視圖。
1緒論6的斷裂和金屬-金屬鍵的形成可以來制備金屬納米顆粒。使用單一的前驅(qū)體會形成強(qiáng)大的金屬-載體相互作用,這會增加催化劑的穩(wěn)定性。在負(fù)載型雙金屬催化劑中產(chǎn)生的幾何效應(yīng)和電子效應(yīng)可以導(dǎo)致它們與單個組分金屬催化劑相比具有顯著改善的催化性能[31-32]。圖1.3ZnAl-LDH納米片合成路線示意圖。Fig1.3SchematicshowingtheformationofZnAl-LDHnanosheets1.4石墨烯1.4.1石墨烯概述由于碳材料具有獨特的物理性質(zhì)和以多樣的形態(tài)存在著,因此一直是科學(xué)研究工作的重要領(lǐng)域之一。金剛石和石墨都是以碳原子組成的,是同素異形體,主要不同是因為碳原子之間的雜化方式,具體是:當(dāng)每個碳原子與其周圍的碳原子以sp3雜化時,會形成金剛石結(jié)構(gòu);當(dāng)碳原子發(fā)生sp2雜化則通常在石墨和一些烷烴中存在。通過對金剛石的三維和石墨的二維軌道進(jìn)行研究,使人們推測碳或許還有其他的存在形式還尚未被發(fā)現(xiàn)。隨后富勒烯、碳納米管和卡賓碳逐漸被發(fā)現(xiàn),驗證了了科學(xué)工作者的推測。2004年英國物理學(xué)家Geim等人首次制備了石墨烯材料。石墨烯在過去十年左右的時間里發(fā)展非常迅速,并且得到了許多應(yīng)用,成為最有可能改變?nèi)藗兩畹牟牧现弧J┦悄壳笆澜缟瞎J(rèn)的強(qiáng)度最高的一種新興材料。眾所周知,石墨烯中碳原子的雜化方式是sp2雜化,結(jié)構(gòu)為典型的緊密堆積的二維蜂窩,并且厚度也只有單個碳原子。同時通過對石墨烯進(jìn)行微觀上的觀察發(fā)現(xiàn),石墨烯中具有大量的六邊形結(jié)構(gòu),這種結(jié)構(gòu)的原因是由于碳原子的sp2雜化導(dǎo)致的。此外,石墨烯結(jié)構(gòu)比較穩(wěn)定,當(dāng)受到
本文編號:3364146
【文章來源】:鄭州大學(xué)河南省 211工程院校
【文章頁數(shù)】:76 頁
【學(xué)位級別】:碩士
【部分圖文】:
LDHs在多相催化領(lǐng)域中的應(yīng)用
1緒論4由于科研工作者對LDHs研究的不斷深入探究,LDHs在未來將會延伸至更為廣泛的領(lǐng)域,成為具有較高研究價值和較多應(yīng)用的一類新型材料[22-24]。圖1.1LDHs在多相催化領(lǐng)域中的應(yīng)用。Fig1.1GeneraloverviewofthewaysinwhichLDHscanbeemployedintheheterogeneouscatalysisfield.1.3.2LDHs的結(jié)構(gòu)LDHs由二價、三價金屬陽離子層和層間的陰離子組成(圖1.2)[25]。其組成通式一般為:[M2+1-xM3+x(OH)2]z+(An)z/n·mH2O(通常M2+=Ca2+,Mg2+,Mn2+,Fe2+,Co2+,Ni2+,Cu2+,Zn2+,M3+=Al3+,Ga3+,Fe3+),其中M2+表示為層板上的二價金屬陽離子和M3+表示為三價金屬陽離子,而A-指的是層間區(qū)域內(nèi)的陰離子,可以用來平衡電荷。具體是因為較低價態(tài)的金屬離子在一定條件下能夠被高價金屬離子所取代,從而使得層板帶上了正電荷,這些正電荷能被位于帶負(fù)電荷的層間陰離子平衡,顯示電中性。圖1.2(a)LDH的多面體結(jié)構(gòu),陰離子和水在層間區(qū)域存在。(b)側(cè)視圖和(c)俯視圖。
1緒論6的斷裂和金屬-金屬鍵的形成可以來制備金屬納米顆粒。使用單一的前驅(qū)體會形成強(qiáng)大的金屬-載體相互作用,這會增加催化劑的穩(wěn)定性。在負(fù)載型雙金屬催化劑中產(chǎn)生的幾何效應(yīng)和電子效應(yīng)可以導(dǎo)致它們與單個組分金屬催化劑相比具有顯著改善的催化性能[31-32]。圖1.3ZnAl-LDH納米片合成路線示意圖。Fig1.3SchematicshowingtheformationofZnAl-LDHnanosheets1.4石墨烯1.4.1石墨烯概述由于碳材料具有獨特的物理性質(zhì)和以多樣的形態(tài)存在著,因此一直是科學(xué)研究工作的重要領(lǐng)域之一。金剛石和石墨都是以碳原子組成的,是同素異形體,主要不同是因為碳原子之間的雜化方式,具體是:當(dāng)每個碳原子與其周圍的碳原子以sp3雜化時,會形成金剛石結(jié)構(gòu);當(dāng)碳原子發(fā)生sp2雜化則通常在石墨和一些烷烴中存在。通過對金剛石的三維和石墨的二維軌道進(jìn)行研究,使人們推測碳或許還有其他的存在形式還尚未被發(fā)現(xiàn)。隨后富勒烯、碳納米管和卡賓碳逐漸被發(fā)現(xiàn),驗證了了科學(xué)工作者的推測。2004年英國物理學(xué)家Geim等人首次制備了石墨烯材料。石墨烯在過去十年左右的時間里發(fā)展非常迅速,并且得到了許多應(yīng)用,成為最有可能改變?nèi)藗兩畹牟牧现弧J┦悄壳笆澜缟瞎J(rèn)的強(qiáng)度最高的一種新興材料。眾所周知,石墨烯中碳原子的雜化方式是sp2雜化,結(jié)構(gòu)為典型的緊密堆積的二維蜂窩,并且厚度也只有單個碳原子。同時通過對石墨烯進(jìn)行微觀上的觀察發(fā)現(xiàn),石墨烯中具有大量的六邊形結(jié)構(gòu),這種結(jié)構(gòu)的原因是由于碳原子的sp2雜化導(dǎo)致的。此外,石墨烯結(jié)構(gòu)比較穩(wěn)定,當(dāng)受到
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