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基于水滑石前驅(qū)體和助催化劑作用提升鎳催化劑的活性

發(fā)布時(shí)間:2021-08-26 11:19
  在本文中,以鎳鐵雙氫氧化物-石墨烯復(fù)合材料作為前驅(qū)體,通過(guò)在惰性氣氛下高溫?zé)峤馇膀?qū)體的方法制備了一系列鎳鐵合金納米復(fù)合材料。以鎳鐵合金為研究對(duì)象對(duì)所制備鎳鐵合金納米復(fù)合材料催化劑用于氨硼烷水解方面進(jìn)行了一系列的研究。本文合成了氮摻雜碳包覆的鎳鐵合金納米顆粒生長(zhǎng)在石墨烯納米片上結(jié)構(gòu)的催化劑。合成過(guò)程是通過(guò)多巴胺在堿性條件下自聚合和水熱法制備了鎳鐵雙氫氧化物-石墨烯復(fù)合材料前驅(qū)體。在水熱反應(yīng)的過(guò)程中,由于尿素水解使水溶液成為堿性,鎳和鐵離子在溶液中沉淀。然后通過(guò)抽濾、凍干步驟收集,得到了鎳鐵雙氫氧化物-石墨烯復(fù)合前驅(qū)體。在高溫?zé)峤膺^(guò)程中石墨烯和多巴胺中的碳作為還原劑將鎳鐵雙氫氧化物-石墨烯復(fù)合前驅(qū)體還原來(lái)制備具有高分散性的鎳鐵合金納米顆粒,其中多巴胺在熱解過(guò)程中形成氮摻雜碳?xì)。通過(guò)調(diào)節(jié)加入鎳鹽和鐵鹽的量制備一系列不同比例的鎳鐵合金納米材料,對(duì)合成的一系列鎳鐵合金納米材料進(jìn)行相應(yīng)的表征測(cè)試和催化氨硼烷水解性能測(cè)試。結(jié)果表明在鎳催化劑中加入一定量的鐵能夠有效的提高鎳的催化活性,原因是由于鐵在鎳中的摻雜能優(yōu)化鎳的電子結(jié)構(gòu)。同時(shí)當(dāng)鐵含量?jī)?yōu)化后合成的鎳鐵合金催化劑對(duì)氨硼烷產(chǎn)氫具有較高的活性;诿芏... 

【文章來(lái)源】:鄭州大學(xué)河南省 211工程院校

【文章頁(yè)數(shù)】:76 頁(yè)

【學(xué)位級(jí)別】:碩士

【部分圖文】:

基于水滑石前驅(qū)體和助催化劑作用提升鎳催化劑的活性


LDHs在多相催化領(lǐng)域中的應(yīng)用

區(qū)域圖,陰離子,多面體,區(qū)域


1緒論4由于科研工作者對(duì)LDHs研究的不斷深入探究,LDHs在未來(lái)將會(huì)延伸至更為廣泛的領(lǐng)域,成為具有較高研究?jī)r(jià)值和較多應(yīng)用的一類新型材料[22-24]。圖1.1LDHs在多相催化領(lǐng)域中的應(yīng)用。Fig1.1GeneraloverviewofthewaysinwhichLDHscanbeemployedintheheterogeneouscatalysisfield.1.3.2LDHs的結(jié)構(gòu)LDHs由二價(jià)、三價(jià)金屬陽(yáng)離子層和層間的陰離子組成(圖1.2)[25]。其組成通式一般為:[M2+1-xM3+x(OH)2]z+(An)z/n·mH2O(通常M2+=Ca2+,Mg2+,Mn2+,Fe2+,Co2+,Ni2+,Cu2+,Zn2+,M3+=Al3+,Ga3+,Fe3+),其中M2+表示為層板上的二價(jià)金屬陽(yáng)離子和M3+表示為三價(jià)金屬陽(yáng)離子,而A-指的是層間區(qū)域內(nèi)的陰離子,可以用來(lái)平衡電荷。具體是因?yàn)檩^低價(jià)態(tài)的金屬離子在一定條件下能夠被高價(jià)金屬離子所取代,從而使得層板帶上了正電荷,這些正電荷能被位于帶負(fù)電荷的層間陰離子平衡,顯示電中性。圖1.2(a)LDH的多面體結(jié)構(gòu),陰離子和水在層間區(qū)域存在。(b)側(cè)視圖和(c)俯視圖。

示意圖,納米,路線,石墨


1緒論6的斷裂和金屬-金屬鍵的形成可以來(lái)制備金屬納米顆粒。使用單一的前驅(qū)體會(huì)形成強(qiáng)大的金屬-載體相互作用,這會(huì)增加催化劑的穩(wěn)定性。在負(fù)載型雙金屬催化劑中產(chǎn)生的幾何效應(yīng)和電子效應(yīng)可以導(dǎo)致它們與單個(gè)組分金屬催化劑相比具有顯著改善的催化性能[31-32]。圖1.3ZnAl-LDH納米片合成路線示意圖。Fig1.3SchematicshowingtheformationofZnAl-LDHnanosheets1.4石墨烯1.4.1石墨烯概述由于碳材料具有獨(dú)特的物理性質(zhì)和以多樣的形態(tài)存在著,因此一直是科學(xué)研究工作的重要領(lǐng)域之一。金剛石和石墨都是以碳原子組成的,是同素異形體,主要不同是因?yàn)樘荚又g的雜化方式,具體是:當(dāng)每個(gè)碳原子與其周圍的碳原子以sp3雜化時(shí),會(huì)形成金剛石結(jié)構(gòu);當(dāng)碳原子發(fā)生sp2雜化則通常在石墨和一些烷烴中存在。通過(guò)對(duì)金剛石的三維和石墨的二維軌道進(jìn)行研究,使人們推測(cè)碳或許還有其他的存在形式還尚未被發(fā)現(xiàn)。隨后富勒烯、碳納米管和卡賓碳逐漸被發(fā)現(xiàn),驗(yàn)證了了科學(xué)工作者的推測(cè)。2004年英國(guó)物理學(xué)家Geim等人首次制備了石墨烯材料。石墨烯在過(guò)去十年左右的時(shí)間里發(fā)展非常迅速,并且得到了許多應(yīng)用,成為最有可能改變?nèi)藗兩畹牟牧现弧J┦悄壳笆澜缟瞎J(rèn)的強(qiáng)度最高的一種新興材料。眾所周知,石墨烯中碳原子的雜化方式是sp2雜化,結(jié)構(gòu)為典型的緊密堆積的二維蜂窩,并且厚度也只有單個(gè)碳原子。同時(shí)通過(guò)對(duì)石墨烯進(jìn)行微觀上的觀察發(fā)現(xiàn),石墨烯中具有大量的六邊形結(jié)構(gòu),這種結(jié)構(gòu)的原因是由于碳原子的sp2雜化導(dǎo)致的。此外,石墨烯結(jié)構(gòu)比較穩(wěn)定,當(dāng)受到


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