發(fā)布時(shí)間：2017-04-28 21:20

  本文關(guān)鍵詞：二甲苯異構(gòu)化催化劑性能改進(jìn)及成型條件研究，由筆耕文化傳播整理發(fā)布。

【摘要】：采用水熱合成法合成了硅鋁比120的HZSM-5分子篩,以其為母體、以間二甲苯異構(gòu)化為探針反應(yīng),進(jìn)行了金屬改性和成型條件研究。 分別以La、Ce、Ni、Co、Zn和Sn的鹽溶液為改性劑,采用浸漬法對HZSM-5進(jìn)行了單金屬改性,所制備催化劑的性能評價(jià)和XRD、XPS、BET及Py-FTIR等表征結(jié)果表明：在所考察的六種金屬改性劑中,Zn較大幅度提高了對二甲苯選擇性,性能最佳,適宜負(fù)載量為0.5%;La改性活性好,目的產(chǎn)物收率最高�；趩谓饘俑男越Y(jié)果,考察了La-Zn和Ga-Zn雙金屬對HZSM-5分子篩的改性效應(yīng)。所制備系列雙金屬改性催化劑的性能評價(jià)結(jié)果顯示,1%La-0.5%Zn/HZSM-5和1%Ga-1%Zn/HZSM-5表現(xiàn)出相對更好的間二甲苯異構(gòu)化性能。表征分析表明：金屬改性未改變分子篩結(jié)構(gòu),優(yōu)化了酸性分布,降低了B/L值,縮小了孔徑。 以單因素實(shí)驗(yàn)法考察了助擠劑、膠溶劑、粘合劑和擴(kuò)孔劑等對HZSM-5分子篩催化劑性能的影響,結(jié)果表明：(1)助擠劑和粘合劑對催化劑性能影響不大。不同膠溶劑中硝酸成型時(shí)活性最好,隨其用量增加活性呈現(xiàn)先增加后降低的趨勢,用量8%時(shí)最大；不同擴(kuò)孔中PEG200成型性能更優(yōu),隨其含量增加活性提高,用量15%時(shí)效果最佳。(2)以8%的硝酸為膠溶劑最有利于增大成型分子篩強(qiáng)度；SB粉用量增加有助于提升成型強(qiáng)度；采用PEG200為擴(kuò)孔劑時(shí)成型強(qiáng)度相對較高,但用量過大易導(dǎo)致反作用。(3)擴(kuò)孔劑的加入可起到調(diào)控分子篩孔徑的作用,在所考察的PEG系列擴(kuò)孔劑中,分子篩孔徑隨所用擴(kuò)孔劑分子量的增加而增大；采用無機(jī)酸做膠溶劑時(shí)成型分子篩總酸量相對較大；隨硝酸和PEG200用量增加,總酸量增加。(4)綜合催化和物化性能,適宜成型條件為：水粉比0.5g/ml,投料質(zhì)量比為HZSM-5:田菁粉：硝酸：SB粉：PEG200=100:2.5:8:30:10。
【關(guān)鍵詞】：HZSM-5 金屬改性 二甲苯異構(gòu)化 成型
【學(xué)位授予單位】：北京化工大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2013
【分類號(hào)】：TQ426
【目錄】：

• 摘要4-6
• ABSTRACT6-14
• 第一章 文獻(xiàn)綜述14-26
• 1.1 概述14-15
• 1.2 二甲苯異構(gòu)化反應(yīng)機(jī)理、路徑及影響因素15-17
• 1.2.1 反應(yīng)機(jī)理及路徑15-16
• 1.2.2 反應(yīng)活性位及其影響因素16-17
• 1.3 ZSM-5分子篩在二甲苯異構(gòu)化中的應(yīng)用17-20
• 1.4 ZSM-5分子篩的金屬改性20-23
• 1.4.1 單金屬改性20-22
• 1.4.2 雙金屬改性22-23
• 1.5 分子篩的成型研究23-24
• 1.6 本課題研究目的與意義24-26
• 第二章 實(shí)驗(yàn)部分26-34
• 2.1 實(shí)驗(yàn)試劑與儀器26-27
• 2.2 催化劑的制備27-28
• 2.2.1 HZSM-5分子篩合成27-28
• 2.2.2 Me/HZSM-5催化劑的制備28
• 2.2.3 催化劑的成型28
• 2.3 催化劑性能評價(jià)裝置28-29
• 2.4 產(chǎn)物分析29-30
• 2.5 催化劑表征30-34
• 2.5.1 X射線粉末衍射(XRD)30-31
• 2.5.2 X射線光電子能譜(XPS)31
• 2.5.3 氨-程序升溫脫附表征(NH_3-TPD)31
• 2.5.4 孔結(jié)構(gòu)測定(BET、壓汞儀)31
• 2.5.5 吡啶-傅里葉變換紅外光譜分析(Py-FTIR)31-32
• 2.5.6 強(qiáng)度測定(顆粒強(qiáng)度測試儀)32-34
• 第三章 金屬改性HZSM-5的催化性能研究34-54
• 3.1 單金屬改性的比較與篩選34-36
• 3.2 Zn/HZSM-5催化劑的性能評價(jià)及表征36-40
• 3.2.1 Zn/HZSM-5催化劑的性能評價(jià)36-37
• 3.2.2 Zn/HZSM-5催化劑的表征37-40
• 3.3 La-Zn/HZSM-5催化劑的性能評價(jià)與表征40-46
• 3.3.1 La-Zn/HZSM-5催化劑的性能評價(jià)40-42
• 3.3.2 La-Zn/HZSM-5催化劑的表征42-46
• 3.4 Ga-Zn/HZSM-5催化劑的性能評價(jià)及表征46-52
• 3.4.1 Ga-Zn/HZSM-5催化劑的性能評價(jià)46-48
• 3.4.2 Ga-Zn/HZSM-5催化劑的表征48-52
• 3.5 金屬改性催化劑比較52-53
• 3.6 本章小結(jié)53-54
• 第四章 成型條件對HZSM-5分子篩性能的影響54-78
• 4.1 成型條件對HZSM-5催化性能的影響54-61
• 4.1.1 助擠劑用量的影響54-55
• 4.1.2 膠溶劑的影響55-58
• 4.1.3 粘合劑用量的影響58-59
• 4.1.4 擴(kuò)孔劑的影響59-61
• 4.2 成型條件對HZSM-5物化性能的影響61-74
• 4.2.1 成型催化劑的強(qiáng)度分析61-66
• 4.2.2 成型催化劑的孔結(jié)構(gòu)性質(zhì)分析66-72
• 4.2.3 成型條件對酸性的影響72-74
• 4.3 穩(wěn)定性試驗(yàn)及HZSM-5改性成型74-75
• 4.3.1 穩(wěn)定性試驗(yàn)74-75
• 4.3.2 HZSM-5改性成型75
• 4.4 本章小結(jié)75-78
• 第五章 結(jié)論78-80
• 參考文獻(xiàn)80-84
• 致謝84-86
• 作者及導(dǎo)師簡介86-87
• 附件87-88

【參考文獻(xiàn)】

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本文編號(hào)：333594