本文關鍵詞：聚合離子液體的制備及其用于燃油深度脫硫的應用研究，由筆耕文化傳播整理發(fā)布。

【摘要】：針對燃油中噻吩類硫化物的深度脫除,基于離子液體的萃取脫硫是近年來的研究熱點之一。離子液體萃取脫硫能力較低,且在油品中會有少量溶解或夾帶損失,其“液體”特征也極大地限制了離子液體結構調變性和可設計性。而聚合離子液體作為一類新型吸附劑,既有相應離子液體單體的脫硫官能基團(咪唑或吡啶陽離子),還可以借助其高度交聯(lián)的多孔結構產生附加的物理吸附,從而達到吸附脫硫的目的。為此,本文制備了4種多孔聚合離子液體,并研究了其應用于模型油中噻吩類硫化物的脫除性能。以1-乙烯基咪唑和1,4-對二氯芐為原料,合成了一種交聯(lián)狀多孔聚合離子液體(PIL-1),探討了其優(yōu)化合成條件,表征了其組成和結構,并研究了其對于模型油中噻吩(T)、苯并噻吩(BT)和二苯并噻吩(DBT)的吸附性能。結果表明,PIL-1的最佳合成條件為：以DMF為反應溶劑,70℃下聚1-乙烯基咪唑和對二氯芐摩爾比2：1直接混合攪拌反應；PIL-1的比表面積為99.6 m2·g-1,平均孔徑為16.06 nm,以介孔為主;該聚合離子液體對低濃度的噻吩硫化物的吸附效果依次為DBTBT甲苯-DBTT；與乙基咪唑相比,PIL-1對低濃度的DBT、BT和T均有較好的脫除效果,其吸附等溫線可用Langmuir和Freundlich方程描述,其對應的飽和吸附量分別為7.02、5.15和4.08 mgS·g-1吸附劑。通過1-乙烯基咪唑與二乙烯基苯共聚,制備了具有多孔結構的交聯(lián)聚乙烯基咪唑,考察了物料比對聚合物結構和脫硫性能的影響。以此交聯(lián)聚合物為基礎,分別采用鹽酸、氯代正丁烷和1,4-對二氯芐對其進行季銨化反應,得到相應的聚合離子液體PIL-2、PIL-3、PIL-4。針對上述聚合離子液體,分別進行了元素、形貌、比表面積和熱穩(wěn)定性分析,考察了其對模型油中DBT、BT、T的吸附脫硫性能。結果表明,1-乙烯基咪唑與二乙烯基苯共聚物的最佳合成摩爾比為2：1,在此條件下合成的交聯(lián)聚乙烯咪唑(P2)具有豐富的微孔和介孔結構,比表面積高達675 m2·g-1,且對模型油中DBT、BT和T的吸附量最高。與1-乙基咪唑相比,P2對DBT, BT和T的吸附性能均有大幅度提高,表明多孔結構對吸附脫硫起到了至關重要的作用。3種聚合離子液體的比表面積均比其共聚物前驅體P2大幅下降,由原來的675 m2·g-1下降到不足200 m2·g-1,并且對不同的噻吩硫的吸附性能發(fā)生了巨大的變化!與P2相比,PIL-2對DBT和BT的吸附性能均下降,但對T的吸附性能大幅提高。由此表明,聚合離子液體的脫硫性能是多孔物理吸附、咪唑離子與噻吩環(huán)之間的色散力和π-π絡合共同作用的結果,聚合離子液體的微孔和介孔結構對其吸附脫硫性能具有至關重要的作用。
【關鍵詞】：聚合離子液體 脫硫 噻吩硫化物 1-乙烯基咪唑 1 4-對二氯芐
【學位授予單位】：北京化工大學
【學位級別】：碩士
【學位授予年份】：2015
【分類號】：O631;TE624.55
【目錄】：

• 摘要4-6
• ABSTRACT6-17
• 第一章 緒論17-33
• 1.1 燃油脫硫背景17-18
• 1.2 燃油脫硫方法18-19
• 1.3 離子液體概述19-20
• 1.4 聚合離子液體20-30
• 1.4.1 聚合離子液體制備21-25
• 1.4.1.1 聚陽離子型PILs的合成21-23
• 1.4.1.2 聚陰離子型PILs的合成23-24
• 1.4.1.3 內鹽型PILs的合成24
• 1.4.1.4 PILs共聚物的合成24-25
• 1.4.2 聚合離子液體的應用25-30
• 1.4.2.1 多孔材料25-26
• 1.4.2.2 分離與吸附26-28
• 1.4.2.3 聚合物電解質材料28-29
• 1.4.2.4 碳材料前驅體29-30
• 1.4.2.5 聚合離子液體的其它應用30
• 1.5 本論文的意義與研究內容30-33
• 1.5.1 本論文的研究意義30
• 1.5.2 本論文的研究內容30-33
• 第二章 實驗儀器及主要分析方法33-39
• 2.1 實驗儀器與試劑33-35
• 2.2 分析測試條件及方法35-36
• 2.2.1 元素分析35
• 2.2.2 分子量測定35
• 2.2.3 傅里葉紅外變換光譜35
• 2.2.4 掃描電子顯微鏡35
• 2.2.5 差示熱分析儀35
• 2.2.6 比表面積測定35-36
• 2.3 模型油中硫含量分析36-38
• 2.3.1 硫含量分析方法36
• 2.3.2 模型油中硫種類的選擇36
• 2.3.3 硫氮分析儀分析硫含量36-38
• 2.3.3.1 硫氮分析儀工作原理36-37
• 2.3.3.2 分析條件37
• 2.3.3.3 標準曲線繪制37-38
• 2.4 本章小結38-39
• 第三章 聚乙烯咪唑氯化芐基聚合離子液體PIL-1的制備及脫硫性能研究39-61
• 3.1 引言39
• 3.2 PIL-1的合成39-46
• 3.2.1 合成原理39-40
• 3.2.2 實驗裝置40-41
• 3.2.3 制備方法41
• 3.2.3.1 1-乙烯基咪唑聚合41
• 3.2.3.2 聚1-乙烯基咪唑與1,4-對二氯芐反應41
• 3.2.4 反應條件對PIL-1合成的影響41-46
• 3.2.4.1 反應溶劑對產物的影響41-42
• 3.2.4.2 反應方式對產物的影響42-44
• 3.2.4.3 反應溫度對產物的影響44-45
• 3.2.4.4 交聯(lián)劑用量對產物的影響45-46
• 3.3 表征方法46-52
• 3.3.1 凝膠滲透色譜(GPC)法測分子量46-47
• 3.3.2 元素分析47
• 3.3.3 掃描電鏡47-48
• 3.3.4 紅外光譜分析48-49
• 3.3.5 比表面積測定49-50
• 3.3.6 熱穩(wěn)定性分析50-52
• 3.4 對模擬油中噻吩類化合物的吸附性能研究52-59
• 3.4.1 模型油的配制52-53
• 3.4.1.1 DBT-正辛烷模型油的配制52
• 3.4.1.2 BT-正辛烷模型油的配制52
• 3.4.1.3 T-正辛烷模型油的配制52-53
• 3.4.1.4 甲苯-DBT-正辛烷模型油的配制53
• 3.4.2 吸附平衡時間的確定53-54
• 3.4.3 對不同硫的等溫吸附曲線54-57
• 3.4.3.1 等溫吸附曲線的繪制54
• 3.4.3.2 Langmuir等溫吸附曲線擬合54-55
• 3.4.3.3 Freundlich等溫吸附曲線擬合55-57
• 3.4.4 PIL-1脫硫結果分析57-59
• 3.4.4.1 PIL-1對DBT、BT、T和甲苯-DBT的吸附結果分析57
• 3.4.4.2 PIL-1與1-乙基咪唑對模型油深度脫硫的對比57-59
• 3.5 本章小結59-61
• 第四章 交聯(lián)聚乙烯咪唑及其離子化產物的制備-與脫硫性能61-83
• 4.1 引言61
• 4.2 乙烯基咪唑-二乙烯基苯共聚物的合成61-62
• 4.2.1 合成原理61
• 4.2.2 制備方法61-62
• 4.2.2.1 二乙烯基苯提純61-62
• 4.2.2.2 共聚物的制備62
• 4.3 乙烯基咪唑-二乙烯基苯共聚物的表征62-67
• 4.3.1 元素分析62-63
• 4.3.2 掃描電鏡63-64
• 4.3.3 紅外光譜分析64-65
• 4.3.4 比表面積測定65-66
• 4.3.5 熱穩(wěn)定性分析66-67
• 4.4 多孔共聚物的“離子化”反應67-69
• 4.4.1 合成原理67-68
• 4.4.2 制備方法68-69
• 4.4.2.1 PIL-2的制備68
• 4.4.2.2 PIL-3的制備68
• 4.4.2.3 PIL-4的制備68-69
• 4.5 改性PILs的表征69-72
• 4.5.1 掃描電鏡69-70
• 4.5.2 紅外光譜分析70
• 4.5.3 比表面積測定70-71
• 4.5.4 熱穩(wěn)定性分析71-72
• 4.6 對模擬油中噻吩類化合物的吸附性能研究72-81
• 4.6.1 模型油的配制72
• 4.6.2 吸附動力學與平衡時間72-75
• 4.6.3 不同吸附劑的脫硫容量比較75-78
• 4.6.4 不同吸附劑的吸附等溫線78-81
• 4.7 本章小結81-83
• 第五章 結論83-85
• 參考文獻85-91
• 致謝91-93
• 導師及作者簡介93-95
• 附件95-96

【參考文獻】

中國期刊全文數(shù)據(jù)庫 前4條

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  本文關鍵詞：聚合離子液體的制備及其用于燃油深度脫硫的應用研究，，由筆耕文化傳播整理發(fā)布。

本文編號：323080