本文關(guān)鍵詞：介孔Y型分子篩的合成及性能研究，由筆耕文化傳播整理發(fā)布。

【摘要】：Y型分子篩具有規(guī)則的三維孔道排列，較高的比表面積和強(qiáng)的酸性，已廣泛用于石油石化工業(yè)中，其中催化裂化過(guò)程中使用率達(dá)70%以上。然而，因?yàn)樵陀推焚|(zhì)量的下降，重質(zhì)油占可利用原油中比重越來(lái)越高，其利用與轉(zhuǎn)化越來(lái)越受到廣泛關(guān)注。但微孔Y型分子篩的窗口尺寸只有0.74納米，在涉及大分子的催化反應(yīng)中，因反應(yīng)底物很難接觸到催化活性中心以及物料進(jìn)出的傳質(zhì)受限，從而導(dǎo)致其催化性能不能充分地發(fā)揮。為了解決這些問(wèn)題，介孔Y型沸石分子篩的合成受到了廣泛的關(guān)注。本文針對(duì)介孔Y型分子篩的合成及其在催化傅克烷基化反應(yīng)和吸附脫硫方面的性能進(jìn)行了研究。 首先，利用商業(yè)NaY（Si/Al=4.4）分子篩，通過(guò)后處理的方法在不同的處理?xiàng)l件下成功制備出了微孔HY分子篩和幾種具有代表性的介孔Y型分子篩，并通過(guò)X-射線粉末衍射（XRD），氮?dú)鉃槲锢砦轿絼┑奈?脫附測(cè)試、氨氣為反應(yīng)氣的程序升溫脫附（NH3-TPD）以及場(chǎng)發(fā)射掃描電子顯微鏡（SEM）等手段對(duì)樣品進(jìn)行了表征。 然后，通過(guò)芳香化合物（苯、對(duì)二甲苯及1,3,5-三甲苯）與芐基氯的烷基化反應(yīng)對(duì)制備的介孔Y型沸石分子篩進(jìn)行催化性能的評(píng)價(jià)，結(jié)果表明用NaY經(jīng)過(guò)酸堿處理后交換成H型的介孔Y型分子篩MY1-A-B-H展現(xiàn)了優(yōu)異的催化活性和選擇性。在苯與芐基氯的芐基化反應(yīng)中，反應(yīng)4h后，MY1-A-B-H催化劑給出了49%的芐基氯轉(zhuǎn)化率，相比較于微孔HY分子篩給出28%的轉(zhuǎn)化率，，其高出近2倍；在對(duì)二甲苯與芐基氯的反應(yīng)中，反應(yīng)1h后，MY1-A-B-H給出的芐基氯轉(zhuǎn)化率可達(dá)56.7%，是微孔HY分子篩轉(zhuǎn)化率的2倍多；在1,3,5-三甲基苯與芐基氯的反應(yīng)中，反應(yīng)1h后，MY1-A-B-H轉(zhuǎn)化率可達(dá)63%，是微孔HY分子篩的近2倍。總體MY1-A-B-H催化活性優(yōu)異，并研究了反應(yīng)條件的影響。 最后，分別試驗(yàn)了H型和Na型Y分子篩在以二苯噻吩為含硫化合物的模擬油中吸附脫硫性能。實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明MY1-A-B-H吸附以正辛烷為溶劑模擬油中含硫化合物時(shí)，明顯優(yōu)于微孔HY分子篩，脫硫效率提高了15%。而通過(guò)NaY分子篩經(jīng)由酸堿兩步處理后的介孔Y型沸石分子篩MY1-A-B-C在吸附劑用量為0.1g時(shí)，吸附1000ppm以正辛烷為溶劑的模擬油時(shí)脫硫能力最好，脫硫率為36%，相對(duì)于微孔NaY分子篩，其脫硫效率高出了10%。
【關(guān)鍵詞】：Y型分子篩 介孔 烷基化 芐基氯 吸附脫硫
【學(xué)位授予單位】：哈爾濱工業(yè)大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2014
【分類號(hào)】：TQ424.25
【目錄】：

• 摘要4-5
• ABSTRACT5-9
• 第1章 緒論9-21
• 1.1 研究的背景及意義9-10
• 1.2 介孔沸石分子篩在國(guó)內(nèi)外的研究現(xiàn)狀及分析10-17
• 1.2.1 介孔沸石分子篩的研究現(xiàn)狀11-12
• 1.2.2 介孔沸石分子篩制備方法12-17
• 1.3 傅克烷基化的研究進(jìn)展17-18
• 1.4 石油脫硫的研究現(xiàn)狀18-20
• 1.5 本課題的主要研究?jī)?nèi)容20-21
• 第2章 實(shí)驗(yàn)材料與實(shí)驗(yàn)方法21-28
• 2.1 實(shí)驗(yàn)所用藥劑21
• 2.2 材料的制備21-25
• 2.2.1 微孔 HY 沸石分子篩的制備23
• 2.2.2 介孔 Y 型沸石分子篩的制備23-25
• 2.3 材料的表征方法25-26
• 2.3.1 材料的 X 射線粉末衍射表征25-26
• 2.3.2 材料的掃描電鏡表征26
• 2.3.3 氮?dú)馕矫摳降葴鼐�26
• 2.3.4 材料的 NH_3程序升溫脫附（NH_3-TPD）測(cè)試26
• 2.3.5 材料的 X 射線光電子能譜表征26
• 2.4 催化性能測(cè)試26-27
• 2.5 吸附脫硫性能測(cè)試27-28
• 第3章 介孔 Y 型分子篩在傅克烷基化反應(yīng)的催化性能28-43
• 3.1 催化劑的結(jié)構(gòu)表征28-33
• 3.2 催化性能測(cè)試33-42
• 3.2.1 不同 Y 型分子篩芳香族化合物與芐基氯反應(yīng)的催化性能研究33-39
• 3.2.2 在三甲苯與芐基氯的芐基化反應(yīng)中反應(yīng)條件的影響39-42
• 3.3 本章小結(jié)42-43
• 第4章 介孔 Y 型分子篩的吸附脫硫性能43-55
• 4.1 微孔和介孔 H 型 Y 型分子篩的吸附脫硫性能43-47
• 4.1.1 以正己烷為溶劑的模擬油吸附實(shí)驗(yàn)43-45
• 4.1.2 以正辛烷為溶劑的模擬油吸附實(shí)驗(yàn)45-47
• 4.2 微孔和介孔 Na 型 Y 型分子篩的吸附脫硫性能47-54
• 4.2.1 吸附劑 Na 型 Y 型分子篩材料的表征48-49
• 4.2.2 以正辛烷為溶劑的模擬油吸附實(shí)驗(yàn)49-54
• 4.3 本章小結(jié)54-55
• 結(jié)論55-56
• 參考文獻(xiàn)56-66
• 攻讀碩士學(xué)位期間發(fā)表的學(xué)術(shù)論文及其它成果66-68
• 致謝68

【參考文獻(xiàn)】

中國(guó)期刊全文數(shù)據(jù)庫(kù) 前1條

1 繆同;居沈貴;薛峰;;Selectivity adsorption of thiophene alkylated derivatives over modified Cu~+-13X zeolite[J];Journal of Rare Earths;2012年08期

  本文關(guān)鍵詞：介孔Y型分子篩的合成及性能研究，由筆耕文化傳播整理發(fā)布。

本文編號(hào)：306339