自1970s以來,光催化技術由于能夠利用太陽光轉化為化學能,降解污染物,分解水制氫、產(chǎn)氧等用途,從而成為解決能源和環(huán)境問題的有效途徑之一。新型可見光催化材料氮化碳g-C3N4(GCN),具有獨特的二維結構、優(yōu)良的化學穩(wěn)定性和可調的電子結構。單個塊體GCN量子效率低,光生電子(e-)和空穴(h+)復合率高,影響其光催化活性。本文針對GCN存在的不足,利用酸水處理和濃酸熱-析出處理的方法,提高其比表面積,增加活性位點,并選擇二維氧化石墨烯與功能化的GCN通過自組裝的方式復合形成GCN基催化劑,在此基礎上將氧化石墨烯(GO)還原為還原氧化石墨烯(rGO),從而降低它們光生載流子的復合效率,提高光催化活性。主要研究內容如下:1、GCN的功能化處理(1)采用HNO3與H2SO4酸處理和水熱處理的方法,制備出多孔質子化GCN(pGCN)。與GCN相比,pGCN比表面積增加(為82.76m2g-1),表面活性位點增加,能帶隙為2.91eV,對可見光有良好響應,質子化后的GCN表面對光生載流子的傳遞有利。此外,pGCN的光催化活性明顯高于GCN。(2)采用濃H2SO4冷凝回流恒溫熱處理的方法,制備出GCN/H2SO4溶液,進而利用水溶液得到析出GCN(PCN),通過各種表征分析手段對樣品的結構、組成、形貌和光學性質等進行了表征。GCN經(jīng)過溶解以及重新析出后,與GCN相比,其厚度更薄,并引入了 S元素和質子,使表面活性位點增加,大大提高了光致e-的分離效率,使光催化活性增大。2、GCN-rGO復合光催化劑的制備,可以降低光生載流子的復合效率(1)采用靜電自組裝和微波輔助還原的方法,制備出pGCN-rGO復合光催化劑。處理后帶正電荷的pGCN有利于與帶負電荷的GO的相互作用吸引,從而更緊密的結合在一起。從光學性質可以看出,pGCN-rGO的可見光吸收明顯增強,PL強度顯著降低,表明更好的光吸收和更低的電荷復合速率。此外,pGCN-5wt%rGO復合催化劑在可見光下表現(xiàn)出更優(yōu)異的光催化降解活性,在可見光照80分鐘后呈現(xiàn)99.4%的降解效率,并且呈現(xiàn)出極好的光催化還原能力,達到557μmolg-1h-1的產(chǎn)氫速率。(2)首次采用析出自組裝制備出PCN-GO復合光催化劑,隨后再利用光還原法制備出性能穩(wěn)定的PCN-rGO復合光催化劑。由于其特殊的析出和自組裝功能,使兩者更好的復合在一起,促進光生載流子的分離。同時還原石墨烯可以增強材料的電子轉移速率和可見光利用率,增強產(chǎn)氫效率,其中樣品PCN-2wt%rGO最高達到715μmolg-1h-1的產(chǎn)氫速率。
【學位單位】：西北大學
【學位級別】：碩士
【學位年份】：2017
【中圖分類】：O643.36;TQ116.2
【部分圖文】：

其中，光激發(fā)的電子和空穴表明，用來光分解原子和碳原子中的。這引起了科學家們對于ｇ－Ｃ３Ｎ４在于趣。ｇ－Ｃ３Ｎ４光催化劑用于分解水有許多優(yōu)點：１）足夠大解水反應的能量條件，４６０ｎｍ的光吸收帶邊，可在可見光導帶位置均在水的氧化還原電位之上，因此，光生電子２，光生空穴具有足夠的氧化能力來氧化水以釋放出０２。３不同，它具有化學和熱穩(wěn)定性，在分解水反應中不受光腐的微觀結構，表面有一定的缺陷，缺陷位的氮原子可作為此，ｇ－Ｃ３Ｎ４被認為是優(yōu)秀的無金屬光催化劑，為人造光合計制備??備及分析??Ｃｙａｎａｍｉｉｋ＊?ＤｉｃｖａｉｕｌｉＨｉｎｉｄｖ?Ｍｃｌｕｍｉｎｅ?Ｔｈｉｏｕｒｅａ?Ｕｒｅａ??

低的電荷轉移電阻和高于單體１７倍的光電流。此外，時間分辨熒光衰減光譜顯示與??塊體ｇ－Ｃ３Ｎ４相比，光致電荷載體的壽命更長。??總之，如圖１－３所示，通過在有機溶劑或酸或堿性介質中進行液相剝離或簡單的??熱剝離，可以實現(xiàn)塊體ｇ－Ｃ３Ｎ４到薄層ｇ－Ｃ３Ｎ４納米片的有效剝離。重要的是，通過這??些簡單的方法可以獲得幾近單層的ｇ－Ｃ３Ｎ４，這可以更好地分析理解ｇ－Ｃ３Ｎ４的物理化??學性質。通常，所得的ｇ－Ｃ３Ｎ４薄層的優(yōu)越性與大的比表面積，改進的電子傳遞能力??和提高的電荷分離效率密切相關。??Ｌｉｑｕｉｄ?ｅｘｆｏｌｉａｔｉｏｎ??“?．?Ｗｉｔｈ?ｏｒｇａｎｉｃ?ｓｏｌｖｅｎｔ?ｏｒ?ａｃｉｄ?ｏｒ?ｂａｓｅ，?ｓｏｎｉｃａｔｉｏｎ??．“摩???‘喊辦■翁磁為？?１＇ｈｅｎｎａｌ?ｅｘｆｏｌｉａｔｉｏｎ??Ｗｉｔｈ?ｏｒ?ｗｉｔｈｏｕｔ?ｉｎｌｅｒｃｉｉｌａｌｅｄ?ｉｏｎｓ??圖１－３塊體ｇ－Ｃ３Ｎ４到薄層ｇ－Ｃ３Ｎ４納米片剝離示意圖Ｍ??Ｆｉｇ．?１－３?Ｓｃｈｅｍａｔｉｃ?ｉｌｌｕｓｔｒａｔｉｏｎ?ｏｆ?ｄｉｆｆｅｒｅｎｔ?ｒｏｕｔｅｓ?ｆｏｒ?ｅｘｆｏｌｉａｔｉｏｎ?ｏｆ?ｔｈｅ?ｂｕｌｋ?ｇ－ＣｊＮ４?ｔｏ?ａ?ｆｅｗ－ｌａｙｅｒ??ｇ－Ｃ３Ｎ４｜４４１??１．３氮化碳／石墨烯光催化研究??１．３．１石墨烯，氧化石墨烯，還原氧化石墨烯簡介??如圖１－４，石墨烯為蜂窩結構的單層二維晶體材料，由碳原子的ｓｐ２雜化排列形??成。石墨烯具有強度高，物理結構穩(wěn)定，良好的導電性，電子間相互作用強烈等優(yōu)點，??其化學性質與石墨類似。石墨中位于同一層面上的碳原子結合方式采用雜化的共價??鍵

速獲得氧化程度更高的氧化石墨，可以將混合酸引入反應體系，此法制備的氧化石墨??水溶性更好。氧化石墨烯結構中包含經(jīng)氧化產(chǎn)生的含氧官能團以及未被氧化的共軛芳??環(huán)結構，如圖１－５所示。上面己經(jīng)提到，還原氧化石墨烯是對氧化獲得的石墨氧化物??進行脫氧處理得到的產(chǎn)物。采用化學方法進行脫氧處理生成的產(chǎn)物往往會殘留含氧官??能團。石墨烯本身不能作為光催化劑，但是部分還原的氧化石墨烯有一定的半導體特??性，從而可以作為可見光下有響應的光催化劑。石墨烯優(yōu)良的性能使得其在能源材料，??環(huán)境以及催化劑載體的工業(yè)方面的應用前景廣泛。??９??
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本文編號：2855675