碳量子點是具有良好分散性的球形熒光碳納米材料。在廣泛的可見光和近紅外光范圍內(nèi),碳量子點通過單光子和雙光子吸收可實現(xiàn)強(qiáng)的熒光及上轉(zhuǎn)換發(fā)射的轉(zhuǎn)化,并且可以作為電子給體或受體產(chǎn)生光致電荷轉(zhuǎn)移。因此,在生物檢測,光伏器件以及催化領(lǐng)域有重要的應(yīng)用價值。碳量子點的尺寸和形貌控制對其性能和應(yīng)用非常重要。另外,單獨的碳量子點作為光催化劑,催化效率比較低,這使得碳量子點復(fù)合催化劑成為一種趨勢。而半導(dǎo)體催化劑二氧化鈦,由于其價格低廉,化學(xué)穩(wěn)定性高和對太陽光利用的可能性引人注目。納米貴金屬由于其等離子共振效應(yīng)在可見光區(qū)表現(xiàn)出強(qiáng)烈的吸收,受到了廣泛的關(guān)注。本論文中主要討論碳量子點的合成及功能化、碳量子點與二氧化鈦或銀納米粒子的復(fù)合光催化劑的制備和性能,另外探討了其光催化機(jī)理。具體工作包括以下幾部分:(1)以抗壞血酸為碳源,采用反相微乳液的方法合成熒光碳量子點。通過紫外-可見(UV-Vis)、紅外(IR)和熒光(PL)測試了其光學(xué)性質(zhì)。所制備的碳量子點具有激發(fā)波長依賴性,且表面含有很多含氧基團(tuán),如OH,C=O,C-O-C等,具有石墨碳結(jié)構(gòu)。調(diào)整水和表面活性劑的摩爾比(w)可以獲得不同粒徑大小的碳量子點,分別為1.92 nm,2.86 nm,3.72 nm到4.94 nm。隨著w的增大,碳量子點的粒徑增加,粒徑的分散性變大。十六胺修飾碳量子點可極大的提高熒光量子產(chǎn)率。激發(fā)波長為360 nm時,熒光量子產(chǎn)率可以達(dá)到47%。另外討論了不同的表面活性劑和不同碳源的影響。(2)以乙二醇為碳源,利用水熱反應(yīng)釜法合成的碳量子點,粒徑約3.5 nm。利用氨基和氯基對合成的碳量子點進(jìn)行修飾,可使得碳量子點的含氧基團(tuán)減少,紅外譜圖中出現(xiàn)C-N,C-Cl的伸縮振動。修飾后的碳量子點熒光強(qiáng)度增加,最佳激發(fā)峰和發(fā)射峰發(fā)生紅移,并且吸收峰向可見光區(qū)移動。但是單一的碳量子點的催化降解能力比較低�；诖�,設(shè)計復(fù)合光催化劑利用可見光降解有機(jī)染料。最后討論了碳量子點光致發(fā)光機(jī)理和表面修飾增強(qiáng)碳量子點強(qiáng)度的機(jī)理。(3)利用水熱法合成的碳量子點設(shè)計制備二氧化鈦/碳量子點復(fù)合光催化劑。利用可見光催化降解染料亞甲基藍(lán)。二氧化鈦能夠使碳量子點的熒光猝滅,復(fù)合光催化劑的吸收譜向可見光區(qū)移動。乙二胺修飾的碳量子點能夠高效降解亞甲基藍(lán),解釋該光催化劑具有高效活性的原因。水熱法制備的二氧化鈦顆粒粒徑小,且以銳鈦礦為主,同時含有少量的金紅石結(jié)構(gòu),與碳量子點復(fù)合,降解能力更強(qiáng)。水熱法原位合成的碳量子點和二氧化鈦復(fù)合粒子的晶體結(jié)構(gòu)主要為金紅石型。CQDs與TiCl3的比為3:5制備的復(fù)合結(jié)構(gòu)時催化降解能力最強(qiáng)。(4)利用乙二醇和水熱法合成的碳量子點制備銀納米粒子以及銀/碳量子點復(fù)合催化劑。采用機(jī)械方法制備的復(fù)合催化劑,Ag與CQDs以1比2進(jìn)行復(fù)合時,催化效率最高。利用碳量子點表面的羥基基團(tuán)的還原性還原銀離子,原位合成CQDs/Ag,能夠獲得更加穩(wěn)定的復(fù)合催化劑。碳量子點和乙二醇以4比1混合制備CQDs/Ag的催化能力高于單獨的碳量子點還原制備的復(fù)合催化劑的催化能力,更高于機(jī)械復(fù)合制備的Ag/CQDs。銀在可見光照射下由于表面等離子共振作用產(chǎn)生電子,這些電子在復(fù)合物界面形成肖特基缺陷促進(jìn)催化降解的進(jìn)行。將氯修飾的碳量子點與銀納米粒子復(fù)合,催化活性增強(qiáng),能夠降解難于降解的甲基橙�？梢姽庹丈�12分鐘后,50 m L,50 mg/L的甲基橙完全被降解。該復(fù)合物可以作為可見光下降解甲基橙的高效催化劑。
【學(xué)位單位】：中北大學(xué)
【學(xué)位級別】：博士
【學(xué)位年份】：2015
【中圖分類】：TQ127.11

【引證文獻(xiàn)】

相關(guān)碩士學(xué)位論文 前3條

1 趙亞雄;生物質(zhì)碳材料的制備及在染料廢水處理中的應(yīng)用[D];寧夏大學(xué);2017年

2 閆s

本文編號：2816671