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可見(jiàn)光響應(yīng)光催化分解水制氫用等離子光催化劑的制備與性能研究

發(fā)布時(shí)間:2020-08-22 05:02
【摘要】:近年來(lái),太陽(yáng)能光催化分解水制氫技術(shù)由于在解決環(huán)境污染與能源短缺問(wèn)題上的重要作用而受到廣泛關(guān)注。如何高效利用太陽(yáng)能分解水制氫成為研究熱點(diǎn),而解決這個(gè)問(wèn)題的關(guān)鍵之一在于光催化劑的選擇。光催化劑的研究經(jīng)歷了四十多年歷程,從最早的單一半導(dǎo)體光催化劑到后來(lái)的兩種甚至多種半導(dǎo)體復(fù)合光催化劑,研究人員做出了大量努力。然而,到現(xiàn)在為止,光催化分解水制氫效率仍然很低,達(dá)不到實(shí)際工業(yè)生產(chǎn)的要求。因此,發(fā)展具有更高活性的光催化劑仍然是這一技術(shù)有所突破的關(guān)鍵。利用貴金屬納米粒子的表面等離子共振效應(yīng)來(lái)增強(qiáng)復(fù)合光催化劑的光催化活性具有一定的可行性。因而,本文把金納米粒子和半導(dǎo)體材料結(jié)合起來(lái)研制新型可見(jiàn)光響應(yīng)光解水制氫用等離子光催化劑,其光響應(yīng)范圍和光催化活性得到了較大的提升,具體研究?jī)?nèi)容如下:1.采用Pechini型-溶膠凝膠法制備出Nano Au/Ta2O5等離子光催化劑,隨后經(jīng)過(guò)高溫氮化得到Nano Au/Ta3N5等離子光催化劑。實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明在750 o C煅燒下成功制得Ta2O5和Nano Au/Ta2O5,在750 oC氨氣中氮化生成Ta3N5和Nano Au/Ta3N5。Nano Au/Ta2O5和Nano Au/Ta3N5中的金納米粒子粒徑大約在15~20 nm之間,均勻地分布在前驅(qū)體中。Ta2O5只能響應(yīng)紫外光,但加入了金納米粒子后的Nano Au/Ta2O5在可見(jiàn)光區(qū)具有較好的光吸收,其在可見(jiàn)光照射下?lián)碛辛己玫墓獯呋茪浠钚。與純Ta3N5相比,Nano Au/Ta3N5的光吸收強(qiáng)度有所增加,光催化制氫活性也具有一定的提高。2.通過(guò)結(jié)合Stober法、標(biāo)準(zhǔn)檸檬酸還原法和溶膠凝膠法等多種簡(jiǎn)單方法制備出了具有核殼結(jié)構(gòu)的單分散SiO2@Nano Au@Ta2O5和SiO2@Nano Au@Ta3N5等離子光催化劑。研究發(fā)現(xiàn),Ta2O5和Ta3N5成功地包覆到SiO2@Nano Au上了,并且其產(chǎn)物確實(shí)為核殼結(jié)構(gòu),殼的厚度大約為50 nm。Ta2O5只吸收紫外光,但加入了金納米粒子后的SiO2@Nano Au@Ta2O5呈現(xiàn)可見(jiàn)光吸收性能,并在可見(jiàn)光照射下表現(xiàn)出了良好的光催化制氫活性。與純Ta3N5相比,SiO2@Nano Au@Ta3N5的光吸收強(qiáng)度有所增加,光催化制氫性能也得到了一定的提升。3.利用溶膠凝膠法及光沉積法制備Nano Au-ZnTiO3復(fù)合等離子光催化劑。結(jié)果表明,ZnTiO3在900 oC煅燒下呈立方相和六角相的混合相,其形貌呈近似球形,粒徑約為50~100 nm。由于納米金(Nano Au)的表面等離子共振效應(yīng),Nano Au-ZnTiO3復(fù)合材料在可見(jiàn)光區(qū)有較強(qiáng)的吸收,吸收峰位于525 nm處。Nano Au-ZnTiO3復(fù)合等離子光催化劑在可見(jiàn)光激發(fā)下呈現(xiàn)出優(yōu)良的光催化分解水制氫活性。
【學(xué)位授予單位】:南昌航空大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】:碩士
【學(xué)位授予年份】:2016
【分類號(hào)】:O643.36;TQ116.2

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本文編號(hào):2800295

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