本文關(guān)鍵詞：在負(fù)載型Pd、Pt催化劑上苯酚水相加氫脫氧實(shí)驗(yàn)研究，由筆耕文化傳播整理發(fā)布。

【摘要】：以石油為主的能源逐漸減少引發(fā)了全球的能源危機(jī),化石燃料燃燒產(chǎn)生的溫室氣體引發(fā)全球變暖(GHG),成為了人類歷史上最大的環(huán)境挑戰(zhàn)之一。作為最重要的且是地球上唯一可被轉(zhuǎn)換成液體燃料的可再生資源,生物質(zhì)成為理想的化石燃料替代品而受到廣泛關(guān)注。與原油相比(元素組成為98wt.%C和H、1.8、wt.%S和0.1wt.%O),生物油為含氧質(zhì)量分?jǐn)?shù)為50wt.%的酸性(pH=2.5)水溶液。生物油中的含氧化合物主要以呋喃類和酚類為主。高含氧量不僅顯著降低了生物油的燃燒值,而且有些含氧化合物容易發(fā)生聚合,化學(xué)性質(zhì)不穩(wěn)定,嚴(yán)重腐蝕設(shè)備,影響油品的存儲(chǔ)和運(yùn)輸。因此,生物油的脫氧己成為這一類可再生燃料生產(chǎn)面臨的重要課題。 負(fù)載型貴金屬催化劑以其載體的良好分散性和金屬與載體電子之間的相互作用而廣泛應(yīng)用于加氫和脫氫反應(yīng)。據(jù)此,制備了一系列的負(fù)載型Pd和Pt催化劑,以苯酚5wt.%水溶液為模型化合物,考察其催化活性。通過(guò)XRD、N2物理吸附和NH3程序升溫脫附等表征手段對(duì)催化劑進(jìn)行表征。 在以氯化鈀為前體鹽制備的一系列催化劑上,反應(yīng)8h后,環(huán)己烷選擇性由高到低排序?yàn)椋篜d/HBetaPd/HZSM-5Pd/MCM-41。結(jié)果表明,催化劑載體酸性越高,C-O鍵越容易斷裂,使得脫氧產(chǎn)物環(huán)己烷選擇性增高。而以Al2O3、SiO2為載體時(shí),產(chǎn)物無(wú)環(huán)己烷生成。同時(shí)考察了以氯鉑酸為前體鹽的Pt/HBeta和Pt/HZSM-5催化劑上苯酚HDO加氫脫氧活性,產(chǎn)物環(huán)己烷選擇性為100%。不同反應(yīng)溫度(150℃、200℃、250℃和300℃)下苯酚HDO反應(yīng)活性結(jié)果表明,隨著溫度的升高,環(huán)己烷的選擇性提高。在50h反應(yīng)時(shí)間范圍內(nèi),負(fù)載型Pd催化劑上,環(huán)己烷選擇性有所下降,而在負(fù)載型Pt催化劑上,環(huán)己烷選擇性保持穩(wěn)定。
【關(guān)鍵詞】：加氫脫氧 苯酚 Pd Pt 水相 生物油
【學(xué)位授予單位】：大連理工大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2013
【分類號(hào)】：TE624.93
【目錄】：

• 摘要4-5
• Abstract5-9
• 引言9-10
• 1 文獻(xiàn)綜述10-22
• 1.1 生物油概述10-12
• 1.1.1 生物油簡(jiǎn)介10
• 1.1.2 生物油的組成和性質(zhì)10-12
• 1.1.3 兩段加氫脫氧反應(yīng)工藝12
• 1.1.4 生物油中的水12
• 1.2 苯酚加氫脫氧反應(yīng)機(jī)理12-13
• 1.3 生物油加氫脫氧催化劑13-16
• 1.3.1 過(guò)渡金屬硫化物催化劑14-15
• 1.3.2 過(guò)渡金屬磷化物15-16
• 1.3.3 貴金屬催化劑16
• 1.4 苯酚加氫脫氧催化劑載體16-20
• 1.4.1 Beta17-19
• 1.4.2 ZSM-519
• 1.4.3 MCM-4119-20
• 1.4.4 活性炭20
• 1.5 論文選題的意義及研究?jī)?nèi)容20-22
• 1.5.1 論文選題意義20-21
• 1.5.2 論文研究?jī)?nèi)容21-22
• 2 在負(fù)載型Pd催化劑上苯酚水相HDO性能研究22-36
• 2.1 實(shí)驗(yàn)部分22-25
• 2.1.1 實(shí)驗(yàn)原料22
• 2.1.2 制備MCM-41分子篩22-23
• 2.1.3 制備H型Beta分子篩和ZSM-5分子篩23
• 2.1.4 負(fù)載型Pd催化劑的制備23
• 2.1.5 載體及催化劑的表征23
• 2.1.6 催化劑加氫脫氧反應(yīng)評(píng)價(jià)23
• 2.1.7 樣品處理與分析23-25
• 2.2 結(jié)果與討論25-35
• 2.2.1 載體XRD表征25
• 2.2.2 催化劑N_2物理吸附25-26
• 2.2.3 催化劑NH_3程序升溫脫附26
• 2.2.4 不同分子篩載體負(fù)載的貴金屬Pd催化劑加氫脫氧反應(yīng)26-31
• 2.2.5 在Pd/HZSM-5和Pd/HBeta催化劑上苯酚HDO性能隨溫度變化31-33
• 2.2.6 負(fù)載型貴金屬Pd催化劑苯酚加氫脫氧反應(yīng)穩(wěn)定性考察33-35
• 2.3 本章小結(jié)35-36
• 3 在負(fù)載型Pt催化劑上苯酚水相HDO性能研究36-44
• 3.1 實(shí)驗(yàn)部分36-37
• 3.1.1 實(shí)驗(yàn)原料36
• 3.1.2 負(fù)載型Pt催化劑的制備36
• 3.1.3 載體及催化劑的表征36
• 3.1.4 催化劑加氫脫氧反應(yīng)評(píng)價(jià)36
• 3.1.5 樣品處理與分析36-37
• 3.2 結(jié)果與討論37-43
• 3.2.1 載體XRD表征37
• 3.2.2 催化劑N_2物理吸附37-38
• 3.2.3 催化劑NH_3程序升溫脫附38
• 3.2.4 在Pt/HZSM-5和Pt/HBeta催化劑上苯酚水相HDO性能研究38-40
• 3.2.5 在Pt/HZSM-5和Pt/HBeta上苯酚水相HDO性能隨溫度變化40-41
• 3.2.6 在Pt/HZSM-5和Pt/HBeta上苯酚水相HDO穩(wěn)定性考察41-43
• 3.3 本章小結(jié)43-44
• 結(jié)論44-45
• 參考文獻(xiàn)45-49
• 攻讀碩士學(xué)位期間發(fā)表學(xué)術(shù)論文情況49-50
• 致謝50-51

【參考文獻(xiàn)】

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本文編號(hào)：280011