【摘要】：石墨氈具有穩(wěn)定性好,單位造價下表面積大,很好的流體透過性等優(yōu)點,常用于直接液流甲醇燃料電池等的電極材料,但是由于其親水性差,電化學(xué)活性不高,極大地限制了它的應(yīng)用。因此,人們試圖通過引入氮、硼等雜原子來改變石墨氈中碳原子的電子結(jié)構(gòu),進(jìn)而改善其電化學(xué)性能。盡管摻氮的石墨氈有過零星的報道,但是摻氮石墨氈用作直接液流甲醇燃料電池陰極的研究尚處于空白,石墨氈的摻硼研究也暫無人涉及。本文制備了直接液流甲醇燃料電池,對于電池工作溫度和陰極石墨氈相對于陰極板凹槽的厚度對電池性能的影響進(jìn)行了探索。結(jié)果表明,提高溫度有利于提高Nafion膜的質(zhì)子電導(dǎo)率及電催化劑活性,從而提高電池性能。相較于陰極板凹槽的深度,厚的石墨氈組裝成電池后與陽極半膜電極電接觸更好,更有利于電荷傳遞,抑制了甲醇反應(yīng)生成的CO2氣體在催化層氣泡的形成,并最終使其溶于陰極液并被陰極液帶走流入儲液罐中。用尿素、碳酸氫銨、氨水分別對石墨氈進(jìn)行摻氮。對于三種摻氮方法的摻氮情況及對石墨氈電極電化學(xué)性能的提高與形貌、晶體結(jié)構(gòu)等的影響進(jìn)行了研究,結(jié)果表明,用尿素?fù)降膿降考皳降蟮氖珰蛛姌O和以之為陰極的直接液流甲醇燃料電池的電化學(xué)性能均最優(yōu),用碳酸氫銨摻氮次之,用氨水摻氮最差。用尿素?fù)降淖罴烟幚頊囟扰c時間分別為700℃、10 h,用碳酸氫銨摻氮的最佳處理溫度與時間分別為200℃、10 h,用氨水摻氮的最佳處理溫度與時間分別為180℃、15 h。吡咯型氮是摻氮石墨氈對鐵離子電對氧化還原反應(yīng)催化活性提高的主要原因。采用水熱法在180℃下利用不同濃度的硼酸溶液對石墨氈處理不同時間。對石墨氈元素情況及水熱處理對石墨氈電極電化學(xué)性能的提高與形貌、晶體結(jié)構(gòu)等物理特征的影響進(jìn)行了研究,XPS結(jié)果表明硼酸水熱處理后的石墨氈沒有硼原子引入,但是氮元素含量有所提高,電池放電測試及電化學(xué)測試表明電化學(xué)活性有了很大提高,物理表征表明硼酸水熱處理過程沒有改變石墨氈的晶體結(jié)構(gòu)和形貌,且硼酸的最佳濃度與處理時間分別為0.04 g·mL-1和18 h。將石墨氈放在硼酸上,在氬氣保護(hù)下于管式爐中進(jìn)行熱處理,在不同溫度下處理4 h所得的石墨氈中,1200℃下得到的石墨氈的電化學(xué)性能最好。
【學(xué)位授予單位】：天津大學(xué)
【學(xué)位級別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2015
【分類號】：TM911.4;TQ127.11
【圖文】：

應(yīng)物輸入燃料電池：燃料電池為了產(chǎn)生電，必須給其提供和氧化物，當(dāng)燃料電池在高電流下工作時，它對反應(yīng)物反應(yīng)物供應(yīng)不夠快，就會成為整個電池的速度控制步驟化學(xué)反應(yīng)：一旦反應(yīng)物輸送到電極，就會發(fā)生電化學(xué)反應(yīng)行的速度直接關(guān)系到燃料電池產(chǎn)生的電流。電化學(xué)反應(yīng)的電流越大，遲鈍的電化學(xué)反應(yīng)會導(dǎo)致較低的電流輸出子和電子的傳導(dǎo)：電池的電化學(xué)反應(yīng)會產(chǎn)生電子與離子的，必須保證電子與離子的傳輸順暢。對于電子而言，其但是，由于離子比電子大很多且重很多，其傳輸要相對的傳輸可能會產(chǎn)生顯著的電阻損耗，進(jìn)而降低電池性能應(yīng)產(chǎn)物從燃料電池中排出：燃料電池的電化學(xué)反應(yīng)生成的出，一旦生成物排出受阻，隨著時間不短累積，會阻止新的電化學(xué)反應(yīng)。

圖 1-2 PEMFC 示意圖Figure 1-2. The schematic of PEMFC電池系統(tǒng)池組是燃料電池系統(tǒng)的核心部件，其它附屬配件用于維持缺一不可。燃料電池系統(tǒng)通常包括：池組：發(fā)生電化學(xué)反應(yīng)，將化學(xué)能轉(zhuǎn)換為電能。理子系統(tǒng)：控制電池的運行溫度，維持系統(tǒng)內(nèi)部水熱平衡供給/處理子系統(tǒng)：向電池組陽極提供燃料，向陰極供給氧子子系統(tǒng)：保持系統(tǒng)穩(wěn)壓直流輸出，防止過載或逆變。池的系統(tǒng)十分復(fù)雜，其物理狀態(tài)包含封裝壓力、溫度以及能量輸出以及使用壽命通常需要檢測和控制一些宏觀的參

圖 1-3 液流電池系統(tǒng)示意圖Figure 1-3. Schematic of flow battery system的電解液為含有氧化還原電對的溶液，氧化還原對的選擇持電化學(xué)活性良好；（2）必須具有高可溶性；（3）無論是電極，氧化還原對必須是穩(wěn)定的；（4）陰極和陽極電甲醇燃料電池燃料的 PEMFC 包括將甲醇重整制氫的中間步驟。20 世接甲醇燃料電池（DEFC）的開發(fā)深受重視。與 PEMFC 相量密度，不需要重整裝置，系統(tǒng)更為簡便、緊湊，很適合但是甲醇電化學(xué)氧化產(chǎn)生的 CO，會毒化貴金屬催化劑；度擴(kuò)散和電遷移的方式滲透到陰極并被氧化，降低燃料

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本文編號：2774365