【摘要】：近年來,由冶金、采礦和化工等行業(yè)排放的污水造成的重金屬污染對生態(tài)環(huán)境和人類健康造成了非常嚴(yán)重的危害。吸附作為一種簡單、經(jīng)濟(jì)、有效的方法常被用于污水中重金屬的移除。吸附主要通過重金屬離子與吸附劑之間的分子間引力、化學(xué)鍵力和靜電引力達(dá)到移除重金屬的目的,其中吸附劑的表面區(qū)域和吸附位點(diǎn)是影響吸附能力的主要因素。石墨烯作為一種新型碳材料,它具有二維蜂窩狀晶格結(jié)構(gòu)且比表面積大。氧化石墨烯(GO)作為石墨的氧化剝離產(chǎn)物,它除了具有同樣大的比表面積外,還含有大量的吸附和化學(xué)反應(yīng)位點(diǎn),因此常作為吸附劑材料對水體中重金屬離子進(jìn)行移除并可通過改性進(jìn)一步增加吸附位點(diǎn)。氨基酸作為一種環(huán)境友好型材料,利用它們對氧化石墨烯進(jìn)行表面修飾來提高酸性條件下對重金屬離子的移除能力,具有巨大的現(xiàn)實(shí)意義。鉛和銅為最常見的重金屬污染物,為此,本文以石墨為原料,制備了氧化石墨烯及一系列氨基酸功能化氧化石墨烯,并研究了它們對水中Pb2+和Cu2+的吸附性能。(1)采用改進(jìn)的Hummers法和電化學(xué)氧化法制備氧化石墨(分別標(biāo)為GO-1和GO-2)并利用超聲分散法剝離制得氧化石墨烯。隨后利用全反射傅里葉紅外光譜儀(ATR-FTIR)、紫外可見分光光度計(jì)(UV-Vis)、拉曼光譜儀(Raman)、X射線衍射儀(XRD)和光電子能譜儀(XPS)對GO-1和GO-2的結(jié)構(gòu)及含氧官能團(tuán)含量進(jìn)行表征分析并對兩者的氧化度進(jìn)行了比較。此外還利用場發(fā)射掃描電子顯微鏡(SEM)對GO-2的微觀形態(tài)進(jìn)行了分析。最后研究了GO-1和GO-2在二次水、甲醇、乙醇、乙二醇、異丙醇、丙三醇和正丁醇等溶劑中的超聲分散情況,比較兩者在不同溶劑中的分散效果和穩(wěn)定性。結(jié)果表明,利用改進(jìn)的Hummers法和電化學(xué)氧化法均已成功制得氧化石墨且GO-2較GO-1的含氧官能團(tuán)含量多,氧化度高;GO-2的微觀形態(tài)為多層片狀結(jié)構(gòu);GO-2在各溶劑中的分散效果和穩(wěn)定性較GO-1好。(2)以GO-2為原料,使其分別與L-色氨酸(L-Trp)、L-半胱氨酸(L-Cys)、L-賴氨酸(L-Lys)、L-精氨酸(L-Arg)和L-丙氨酸(L-Ala)反應(yīng)制備一系列氨基酸功能化氧化石墨烯(分別標(biāo)為GO/L-Trp、GO/L-Cys、GO/L-Lys、GO/L-Arg和GO/L-Ala,統(tǒng)稱為GO/L-AA)。隨后利用ATR-FTIR、XRD、Raman和XPS對它們的結(jié)構(gòu)進(jìn)行表征分析。最后通過吸附實(shí)驗(yàn)比較氨基酸功能化氧化石墨烯對Pb2+和Cu2+的吸附效果。結(jié)果表明,氨基酸功能化氧化石墨烯均已通過GO-2中羧基和氨基酸中氨基之間的親核取代反應(yīng)制得,且它們對Pb2+和Cu2+的吸附效果為GO/L-TrpGO/L-CysGO/L-AlaGO/L-LysGO/L-Arg。(3)以GO/L-Trp為吸附劑,Pb2+和Cu2+為吸附對象,研究了吸附劑含量、溶液初始p H、離子強(qiáng)度、吸附時(shí)間、Pb2+和Cu2+初始濃度和溫度等因素對吸附效果的影響。此外還對吸附動(dòng)力學(xué)、熱力學(xué)、等溫線以及吸附劑循環(huán)利用等問題進(jìn)行探究,并比較GO/L-Trp、活性炭和碳納米管等碳材料對Pb2+和Cu2+的吸附效果。結(jié)果表明,當(dāng)最佳吸附劑含量為10mg,p H分別為4和5時(shí),GO/L-Trp對Pb2+和Cu2+吸附效果明顯增強(qiáng),其吸附百分率分別達(dá)到95%和98%;離子強(qiáng)度對吸附反應(yīng)的影響很小,可以忽略不計(jì);吸附反應(yīng)在40min時(shí)達(dá)到平衡狀態(tài)且符合二級動(dòng)力學(xué)模型,其速控步驟為化學(xué)吸附;GO/L-Trp對Pb2+和Cu2+的吸附均為單層吸附且兩者的最大吸附容量分別為222mg/g和588mg/g,優(yōu)于其它碳材料對Pb2+和Cu2+的吸附效果;吸附反應(yīng)為放熱反應(yīng)且在自然界中是自發(fā)進(jìn)行的;GO/L-Trp在循環(huán)利用3次后對Pb2+和Cu2+吸附容量的變化小于5%,因此可以作為吸附劑循環(huán)用于水中Pb2+和Cu2+的移除。
【學(xué)位授予單位】：江南大學(xué)
【學(xué)位級別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2015
【分類號】：TQ127.11;O647.3

【共引文獻(xiàn)】

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本文編號：2751056