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氨基酸功能化氧化石墨烯的制備及其對水中重金屬的吸附研究

發(fā)布時間:2020-07-11 23:09
【摘要】:近年來,由冶金、采礦和化工等行業(yè)排放的污水造成的重金屬污染對生態(tài)環(huán)境和人類健康造成了非常嚴重的危害。吸附作為一種簡單、經(jīng)濟、有效的方法常被用于污水中重金屬的移除。吸附主要通過重金屬離子與吸附劑之間的分子間引力、化學鍵力和靜電引力達到移除重金屬的目的,其中吸附劑的表面區(qū)域和吸附位點是影響吸附能力的主要因素。石墨烯作為一種新型碳材料,它具有二維蜂窩狀晶格結構且比表面積大。氧化石墨烯(GO)作為石墨的氧化剝離產(chǎn)物,它除了具有同樣大的比表面積外,還含有大量的吸附和化學反應位點,因此常作為吸附劑材料對水體中重金屬離子進行移除并可通過改性進一步增加吸附位點。氨基酸作為一種環(huán)境友好型材料,利用它們對氧化石墨烯進行表面修飾來提高酸性條件下對重金屬離子的移除能力,具有巨大的現(xiàn)實意義。鉛和銅為最常見的重金屬污染物,為此,本文以石墨為原料,制備了氧化石墨烯及一系列氨基酸功能化氧化石墨烯,并研究了它們對水中Pb2+和Cu2+的吸附性能。(1)采用改進的Hummers法和電化學氧化法制備氧化石墨(分別標為GO-1和GO-2)并利用超聲分散法剝離制得氧化石墨烯。隨后利用全反射傅里葉紅外光譜儀(ATR-FTIR)、紫外可見分光光度計(UV-Vis)、拉曼光譜儀(Raman)、X射線衍射儀(XRD)和光電子能譜儀(XPS)對GO-1和GO-2的結構及含氧官能團含量進行表征分析并對兩者的氧化度進行了比較。此外還利用場發(fā)射掃描電子顯微鏡(SEM)對GO-2的微觀形態(tài)進行了分析。最后研究了GO-1和GO-2在二次水、甲醇、乙醇、乙二醇、異丙醇、丙三醇和正丁醇等溶劑中的超聲分散情況,比較兩者在不同溶劑中的分散效果和穩(wěn)定性。結果表明,利用改進的Hummers法和電化學氧化法均已成功制得氧化石墨且GO-2較GO-1的含氧官能團含量多,氧化度高;GO-2的微觀形態(tài)為多層片狀結構;GO-2在各溶劑中的分散效果和穩(wěn)定性較GO-1好。(2)以GO-2為原料,使其分別與L-色氨酸(L-Trp)、L-半胱氨酸(L-Cys)、L-賴氨酸(L-Lys)、L-精氨酸(L-Arg)和L-丙氨酸(L-Ala)反應制備一系列氨基酸功能化氧化石墨烯(分別標為GO/L-Trp、GO/L-Cys、GO/L-Lys、GO/L-Arg和GO/L-Ala,統(tǒng)稱為GO/L-AA)。隨后利用ATR-FTIR、XRD、Raman和XPS對它們的結構進行表征分析。最后通過吸附實驗比較氨基酸功能化氧化石墨烯對Pb2+和Cu2+的吸附效果。結果表明,氨基酸功能化氧化石墨烯均已通過GO-2中羧基和氨基酸中氨基之間的親核取代反應制得,且它們對Pb2+和Cu2+的吸附效果為GO/L-TrpGO/L-CysGO/L-AlaGO/L-LysGO/L-Arg。(3)以GO/L-Trp為吸附劑,Pb2+和Cu2+為吸附對象,研究了吸附劑含量、溶液初始p H、離子強度、吸附時間、Pb2+和Cu2+初始濃度和溫度等因素對吸附效果的影響。此外還對吸附動力學、熱力學、等溫線以及吸附劑循環(huán)利用等問題進行探究,并比較GO/L-Trp、活性炭和碳納米管等碳材料對Pb2+和Cu2+的吸附效果。結果表明,當最佳吸附劑含量為10mg,p H分別為4和5時,GO/L-Trp對Pb2+和Cu2+吸附效果明顯增強,其吸附百分率分別達到95%和98%;離子強度對吸附反應的影響很小,可以忽略不計;吸附反應在40min時達到平衡狀態(tài)且符合二級動力學模型,其速控步驟為化學吸附;GO/L-Trp對Pb2+和Cu2+的吸附均為單層吸附且兩者的最大吸附容量分別為222mg/g和588mg/g,優(yōu)于其它碳材料對Pb2+和Cu2+的吸附效果;吸附反應為放熱反應且在自然界中是自發(fā)進行的;GO/L-Trp在循環(huán)利用3次后對Pb2+和Cu2+吸附容量的變化小于5%,因此可以作為吸附劑循環(huán)用于水中Pb2+和Cu2+的移除。
【學位授予單位】:江南大學
【學位級別】:碩士
【學位授予年份】:2015
【分類號】:TQ127.11;O647.3

【共引文獻】

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本文編號:2751056

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