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Fe_3O_4納米顆粒對厭氧消化產(chǎn)甲烷過程的影響研究

發(fā)布時間:2017-03-26 12:14

  本文關(guān)鍵詞:Fe_3O_4納米顆粒對厭氧消化產(chǎn)甲烷過程的影響研究,由筆耕文化傳播整理發(fā)布。


【摘要】:厭氧消化作為將環(huán)境治理、能源回收與生態(tài)良性循環(huán)相結(jié)合的綜合系統(tǒng),廣泛應(yīng)用于廢水處理、污泥處理、城市生活垃圾處理、農(nóng)村農(nóng)作物秸稈和畜禽糞便厭氧發(fā)酵等多個方面。在參與處理過程的眾多微生物中,產(chǎn)甲烷菌由于對厭氧條件要求高、氧化還原電位低、最適p H范圍窄、對有毒有害物質(zhì)敏感等特點,成為制約厭氧消化系統(tǒng)處理效率的主要原因。Fe作為參與產(chǎn)甲烷菌代謝活動最重要的一種金屬,在厭氧消化體系中引入不同形態(tài)/價態(tài)的Fe以提高產(chǎn)甲烷菌代謝活性與系統(tǒng)效率一直是該領(lǐng)域的研究熱點。但是投加濃度難以控制、陰離子抑制、生物利用度低、化學(xué)性質(zhì)不穩(wěn)定等問題嚴(yán)重影響其應(yīng)用性。本研究針對這一問題而展開,提出向厭氧消化體系中引入Fe3O4納米顆粒(Fe3O4NPs),通過兩階段實驗考察其對厭氧消化產(chǎn)甲烷過程的影響,并對Fe3O4NPs促進(jìn)/抑制厭氧消化產(chǎn)甲烷效應(yīng)進(jìn)行分析,進(jìn)而為提高污水、污泥、垃圾、農(nóng)作物秸稈和畜禽糞便厭氧消化處理產(chǎn)氣效能提供新的思路和理論依據(jù)。第一階段研究以乙酸鈉模擬廢水為底物,通過序批式靜態(tài)實驗裝置宏觀地從CODCr降解、系統(tǒng)環(huán)境參數(shù)(p H/ORP)、累積氣體/甲烷產(chǎn)量及比產(chǎn)甲烷速率角度考察了不同濃度、粒徑Fe3O4NPs對厭氧消化產(chǎn)甲烷過程的影響。研究結(jié)果表明,除去80~100 nm粒徑段外,低粒徑的Fe3O4NPs(0~80 nm)均能加快厭氧降解CODCr過程,其中粒徑為40~60 nm Fe3O4NPs對底物降解的促進(jìn)作用最為明顯。不同添加粒徑對系統(tǒng)環(huán)境參數(shù)(p H/ORP)的影響趨勢大體一致:添加Fe3O4NPs加快了底物的降解速率,提高體系p H,形成弱堿性環(huán)境(7.0~7.6);同時,Fe3O4NPs作為混合價態(tài)氧化物使體系ORP經(jīng)歷了小幅度增長后快速降低(~340 m V),形成更加有利于厭氧產(chǎn)甲烷菌生長代謝的厭氧環(huán)境。Fe3O4NPs對厭氧累積氣體/甲烷產(chǎn)量的影響隨著添加粒徑、濃度的增大表現(xiàn)出“先增后抑”的現(xiàn)象,且適當(dāng)添加濃度(100~400 mg/L)可以明顯提高比產(chǎn)甲烷速率,并使其在相對長時間內(nèi)保持在較高水平。綜合比較Fe3O4NPs對厭氧產(chǎn)甲烷過程宏觀指標(biāo)的影響,研究選取40~60 nm、200 mg/L(0.117 g/g VSS)作為最優(yōu)投配條件。第二階段研究以乙酸鈉模擬配水為底物,通過半連續(xù)流實驗裝置,在最優(yōu)投配條件下(40~60 nm、0.117 g/g VSS),從Fe賦存形態(tài)、Fe3O4NPs結(jié)構(gòu)變化、關(guān)鍵酶(F420、Co M)含量及菌落多樣性與豐度角度進(jìn)行了Fe3O4NPs對厭氧消化系統(tǒng)影響分析。研究結(jié)果表明,Fe3O4NPs可以向體系中緩慢釋放Fe2+/Fe3+,并在微生物協(xié)同作用下使體系中Fe2+含量明顯提高,由對照組的1.75 mg/L提高至3.6 mg/L;結(jié)合稀釋實驗結(jié)果可知Fe3O4NPs作為鐵源對維持體系Fe2+含量、提高系統(tǒng)穩(wěn)定性有良好的效果;另外,對比Fe2+實驗組(4 mg/L)結(jié)果可知,Fe3O4NPs主要是以作為種間電子傳遞載體的方式提高厭氧消化效率。研究對厭氧污泥中不同形態(tài)Fe含量的測定結(jié)果表明,添加的Fe3O4NPs部分通過吸附、絡(luò)合反應(yīng)等方式明顯提高污泥中總鐵與生物有效性鐵的含量,由對照組的5.06%提升至12.4%。另外,研究通過特征酶(F420、Co M)含量的變化情況考察了Fe3O4NPs對厭氧產(chǎn)甲烷代謝活性的影響,結(jié)果表明F420、Co M含量分別由對照組的0.523umol/g VSS、5.352 umol/g VSS提升至0.956 umol/g VSS與9.267 umol/g VSS,同時結(jié)合厭氧體系溶解性微生物代謝產(chǎn)物含量增長結(jié)果得知:Fe3O4NPs可以明顯提高厭氧產(chǎn)甲烷菌代謝活性。對厭氧污泥進(jìn)行高通量測序得知Fe3O4NPs可以使體系微生物菌落多樣性提高,OUT含量可由對照組43提高至47;同時,可使微生物優(yōu)勢種發(fā)生改變,改變產(chǎn)甲烷菌屬豐度,進(jìn)一步強(qiáng)化Methanolinea優(yōu)勢菌種地位,同時使Methanoregula、Methanosaeta、Methanosarcina含量提高,Methanobacterium含量降低。結(jié)合Fe2+促進(jìn)厭氧產(chǎn)甲烷過程與菌落豐度變化情況得出最終結(jié)論:Fe3O4NPs促進(jìn)產(chǎn)甲烷作用的主要方式是作為種間電子傳遞載體、提高電子傳遞效率,改變乙酸降解途徑,其次是通過釋放Fe2+的方式促進(jìn)產(chǎn)甲烷過程。
【關(guān)鍵詞】:厭氧消化 Fe3O4NPs 產(chǎn)氣體/甲烷效率 賦存形態(tài) 菌群結(jié)構(gòu)
【學(xué)位授予單位】:哈爾濱工業(yè)大學(xué)
【學(xué)位級別】:碩士
【學(xué)位授予年份】:2015
【分類號】:TQ221.11;X70
【目錄】:
  • 摘要4-6
  • ABSTRACT6-11
  • 第1章 緒論11-26
  • 1.1 厭氧消化技術(shù)研究現(xiàn)狀11-16
  • 1.1.1 厭氧消化技術(shù)發(fā)展歷程與基礎(chǔ)理論11-13
  • 1.1.2 產(chǎn)甲烷菌特性簡述13-14
  • 1.1.3 厭氧消化產(chǎn)甲烷影響因素14-16
  • 1.2 金屬Fe對厭氧消化產(chǎn)甲烷的影響16-19
  • 1.3 Fe_3O_4NPs概述及其應(yīng)用19-24
  • 1.3.1 Fe_3O_4NPs的研究進(jìn)展19-21
  • 1.3.2 Fe_3O_4NPs在污水處理中的應(yīng)用21-24
  • 1.4 研究目的、意義及主要內(nèi)容24-26
  • 1.4.1 研究目的與意義24
  • 1.4.2 研究內(nèi)容24-26
  • 第2章 實驗材料與方法26-35
  • 2.1 實驗材料26-28
  • 2.1.1 接種污泥26-27
  • 2.1.2 實驗藥品27
  • 2.1.3 實驗儀器27-28
  • 2.2 實驗設(shè)計28-31
  • 2.2.1 序批式靜態(tài)實驗28-29
  • 2.2.2 半連續(xù)流式實驗29-31
  • 2.3 實驗方法31-35
  • 2.3.1 化學(xué)分析測試方法31-33
  • 2.3.2 修正Gompertz方程33-34
  • 2.3.3 微生物分析測試方法34-35
  • 第3章Fe_3O_4NPs對厭氧消化產(chǎn)甲烷作用的影響35-49
  • 3.1 Fe_3O_4NPs對模擬廢水CODCr吸附去除作用35-36
  • 3.2 Fe_3O_4NPs對厭氧降解CODCr的影響36-38
  • 3.3 Fe_3O_4NPs對系統(tǒng)環(huán)境參數(shù)的影響38-40
  • 3.3.1 Fe_3O_4NPs對系統(tǒng)p H的影響38
  • 3.3.2 Fe_3O_4NPs對系統(tǒng)ORP的影響38-40
  • 3.4 Fe_3O_4NPs對產(chǎn)氣量、產(chǎn)甲烷量的影響40-46
  • 3.4.1 Fe_3O_4NPs對累積產(chǎn)氣量的影響40-42
  • 3.4.2 Fe_3O_4NPs對產(chǎn)甲烷量的影響42-46
  • 3.5 厭氧產(chǎn)氣、產(chǎn)甲烷過程動力學(xué)參數(shù)擬合46-48
  • 3.6 本章小結(jié)48-49
  • 第4章Fe_3O_4NPs賦存狀態(tài)對厭氧消化系統(tǒng)影響49-62
  • 4.1 最優(yōu)投配條件對厭氧產(chǎn)甲烷反應(yīng)器運行狀態(tài)的影響49-50
  • 4.2 Fe_3O_4NPs對系統(tǒng)中Fe賦存形態(tài)的影響50-56
  • 4.2.1 Fe_3O_4NPs對消化液中Fe2+/Fe3+的影響50-52
  • 4.2.2 Fe_3O_4NPs對厭氧污泥中不同形態(tài)鐵分布的影響52-56
  • 4.3 Fe_3O_4NPs對種間電子傳遞作用影響分析56-57
  • 4.4 厭氧體系紅外光譜譜圖分析57-60
  • 4.5 本章小結(jié)60-62
  • 第5章Fe_3O_4NPs對厭氧消化產(chǎn)甲烷微生物的影響62-71
  • 5.1 Fe_3O_4NPs對厭氧污泥中輔酶F420、CoM含量的影響62-63
  • 5.2 Fe_3O_4NPs對厭氧產(chǎn)甲烷體系影響的熒光光譜分析63-65
  • 5.3 Fe_3O_4NPs對厭氧微生物多樣性與豐度的影響65-70
  • 5.4 本章小結(jié)70-71
  • 結(jié)論71-73
  • 參考文獻(xiàn)73-80
  • 攻讀碩士學(xué)位期間發(fā)表的論文及其他成果80-82
  • 致謝82

【參考文獻(xiàn)】

中國期刊全文數(shù)據(jù)庫 前3條

1 潘云鋒;李文哲;;微量金屬元素對厭氧污泥顆粒化的影響[J];可再生能源;2007年06期

2 李東;孫永明;袁振宏;孔曉英;張宇;;有機(jī)垃圾組分中溫厭氧消化產(chǎn)甲烷動力學(xué)研究[J];太陽能學(xué)報;2010年03期

3 馬素麗;劉浩;嚴(yán)群;;Fe~(2+)對太湖藍(lán)藻厭氧發(fā)酵產(chǎn)甲烷過程中關(guān)鍵酶的影響[J];食品與生物技術(shù)學(xué)報;2011年02期

中國博士學(xué)位論文全文數(shù)據(jù)庫 前1條

1 馬文成;水解酸化—兩級厭氧工藝處理甲醇廢水的試驗研究[D];哈爾濱工業(yè)大學(xué);2008年

中國碩士學(xué)位論文全文數(shù)據(jù)庫 前2條

1 翟瑩雪;富里酸與幾種金屬離子的相互作用及影響因素研究[D];西南農(nóng)業(yè)大學(xué);2003年

2 張彥崢;Fe_3O_4磁性納米顆粒用于Aβ的免標(biāo)記檢測及Aβ解聚藥物的篩選[D];鄭州大學(xué);2012年


  本文關(guān)鍵詞:Fe_3O_4納米顆粒對厭氧消化產(chǎn)甲烷過程的影響研究,,由筆耕文化傳播整理發(fā)布。



本文編號:268797

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