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天然氣重整制合成氣催化劑的研究

發(fā)布時(shí)間:2017-03-25 13:11

  本文關(guān)鍵詞:天然氣重整制合成氣催化劑的研究,由筆耕文化傳播整理發(fā)布。


【摘要】:天然氣作為世界三大化石燃料之一,應(yīng)用價(jià)值一直被人們所關(guān)注,所以尋求一種有效的利用方式是各國(guó)學(xué)者研究的重點(diǎn)。天然氣的利用分為直接利用和間接利用兩種。其中燃燒是直接利用方法之一,通常是作為提供能量的燃料。間接利用是先將天然氣轉(zhuǎn)化成合成氣(CO+H_2),再由合成氣轉(zhuǎn)化為其它化工產(chǎn)品,既可以緩解能源浪費(fèi),也能生產(chǎn)高附加值產(chǎn)品。 本論文重點(diǎn)研究了天然氣CO_2-O_2聯(lián)合重整制合成氣的催化劑。首先考察了復(fù)合載體(Al_2O_3-MgO)制備方式、焙燒溫度、焙燒環(huán)境及其MgO的添加量等對(duì)催化劑性能的影響;然后將活性組分(Ni)以浸漬法負(fù)載到復(fù)合載體上,以Ce對(duì)其改性,考察Ni含量、Ce含量對(duì)催化劑性能的影響;最后研究了反應(yīng)條件,如反應(yīng)溫度、空速等的影響,并通過(guò)BET和XRD對(duì)催化劑進(jìn)行表征。 結(jié)果表明:采用共沉淀法,在600℃下,流動(dòng)空氣中焙燒制備復(fù)合載體Al_2O_3-MgO,采用浸漬法負(fù)載Ni和Ce形成12%Ni-3%Ce/Al_2O_3~(-1)5%MgO催化劑,是作為甲烷CO_2-O_2聯(lián)合重整的比較適宜的催化劑。確定了最佳反應(yīng)條件為反應(yīng)溫度750℃,物料體積比CH_4:CO_2:O_2=1:1:0.6,空速為19000h~(-1),CH_4和CO_2的轉(zhuǎn)化率可達(dá)到87%和94%。XRD表征說(shuō)明Ce添加在催化劑中形成CeNi_5合金,對(duì)催化性能有重要影響。此催化劑具有較好的催化活性,對(duì)于催化劑的進(jìn)一步研究具有很好的參考價(jià)值。
【關(guān)鍵詞】:天然氣 合成氣 催化劑 重整反應(yīng) CeNi_5
【學(xué)位授予單位】:遼寧工業(yè)大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】:碩士
【學(xué)位授予年份】:2014
【分類(lèi)號(hào)】:TE64;TQ426
【目錄】:
  • 摘要4-5
  • Abstract5-8
  • 1 緒論8-16
  • 1.1 研究背景和意義8-9
  • 1.2 甲烷轉(zhuǎn)化方式9-12
  • 1.2.1 甲烷水蒸氣重整9-10
  • 1.2.2 甲烷催化部分氧化10
  • 1.2.3 甲烷二氧化碳重整10-11
  • 1.2.4 甲烷 CO_2-O_2聯(lián)合重整11-12
  • 1.3 甲烷重整的催化劑12-13
  • 1.3.1 活性組分12
  • 1.3.2 載體12-13
  • 1.3.3 助劑13
  • 1.4 催化劑的制備方法13-14
  • 1.5 論文研究?jī)?nèi)容14-16
  • 2 實(shí)驗(yàn)內(nèi)容16-21
  • 2.1 實(shí)驗(yàn)藥品及設(shè)備16-17
  • 2.1.1 實(shí)驗(yàn)藥品16
  • 2.1.2 實(shí)驗(yàn)設(shè)備16-17
  • 2.2 催化劑的制備17-18
  • 2.2.1 單一載體的制備17
  • 2.2.2 復(fù)合載體 Al_2O_3-MgO 的制備17-18
  • 2.2.3 催化劑的制備18
  • 2.3 催化劑性能評(píng)價(jià)18-19
  • 2.3.1 反應(yīng)裝置18-19
  • 2.3.2 實(shí)驗(yàn)步驟19
  • 2.3.3 數(shù)據(jù)處理19
  • 2.4 催化劑的表征19-21
  • 3 結(jié)果與討論21-46
  • 3.1 載體的制備對(duì)催化劑性能的影響21-36
  • 3.1.1 載體種類(lèi)的篩選21-24
  • 3.1.2 載體制備方式的篩選24-26
  • 3.1.3 沉淀劑的篩選26-28
  • 3.1.4 焙燒環(huán)境的篩選28-30
  • 3.1.5 焙燒溫度的篩選30-33
  • 3.1.6 載體中 MgO 含量的確定33-36
  • 3.2 催化劑的制備對(duì)催化劑性能的影響36-42
  • 3.2.1 活性組分含量的確定36-38
  • 3.2.2 助劑的篩選38-40
  • 3.2.3 助劑含量的確定40-42
  • 3.3 反應(yīng)條件對(duì)催化劑性能的影響42-46
  • 3.3.1 反應(yīng)溫度對(duì)催化劑性能的影響42-43
  • 3.3.2 空速大小對(duì)催化劑性能的影響43-44
  • 3.3.3 物料比對(duì)催化劑性能的影響44-46
  • 4 結(jié)論46-47
  • 參考文獻(xiàn)47-50
  • 致謝50

【參考文獻(xiàn)】

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本文編號(hào):267253

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