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金屬離子液體材料的合成及高效分離氨的過程研究

發(fā)布時間:2020-05-09 17:16
【摘要】:工業(yè)上含氨尾氣的大量排放,造成了嚴重的環(huán)境污染和資源浪費。傳統(tǒng)脫氨工藝如水洗法和酸洗法存在著能耗高、資源浪費和易引發(fā)二次污染等局限性。離子液體以其極低揮發(fā)性、高溶解性和結構可設計等特點,在氨氣分離領域展現(xiàn)了很好的應用前景。目前,文獻報道的大多是采用常離子液體吸收NH3,存在吸收容量低、選擇性差、溶劑循環(huán)量大等問題。為進一步提高離子液體對NH3吸收性能,本課題設計合成出了 一系列金屬配合物離子液體及其負載材料,并對其不同條件下吸收/吸附量、選擇性和循環(huán)性,以及吸收/吸附機理進行了研究,為新一代離子液體法氣體分離技術提供了基礎數(shù)據(jù)。本論文的主要研究內容及成果如下:采用直接合成法合成了一系列含金屬配合物陰離子的功能離子液體,通過核磁共振法、傅立葉紅外光譜法、元素分析等對其結構進行表征,測定了其物性數(shù)據(jù)如熱分解溫度(Td)、熔點(Tm)、密度(ρ)、粘度(η)和含水量等。通過重量法測定了金屬離子液體在不同溫度和壓力下對NH3的吸收性能,與常規(guī)離子液體對比,金屬絡合陰離子的引入可大幅提高NH3吸收量,其中[Bmim]2[NiC14]和[Bmim]2[CuC14]的吸收量最大,分別為0.195 gNH3·gIL-1(343.15 K,0.1 MPa)和 0.172 gNH3· gIL-1(303.15 K,0.1 MPa)。通過五次循環(huán)實驗發(fā)現(xiàn)[Bmim]2[SnC14]具有非常好的再生性,其他金屬離子液體解吸較困難。通過對比吸收前后金屬離子液體的紅外譜圖和量化計算,發(fā)現(xiàn)[Bmim]2[CuC14]與NH3之間發(fā)生了絡合反應,而[Bmim]2[SnC14]與NH3之間則存在較強的氫鍵作用。針對金屬離子液體粘度高的問題,通過浸漬蒸發(fā)法制備了硅膠負載型金屬離子液體材料,通過紅外光譜、BET和熱重等手段對固載材料進行了表征。通過重量法考察了不同溫度、分壓和負載量條件下對離子液體負載材料的吸附性能的影響及其循環(huán)再生性能。研究表明,金屬離子液體浸漬在硅膠上可以增大其與NH3的接觸面積,提高吸附速率,同時提高硅膠對NH3吸附量,且隨離子液體負載量的增加而增加。在負載量達50 wt%時,吸附量可達到99.53 mgNH3·gIL-1。離子液體負載材料吸附量的增加主要歸因于金屬離子液體與NH3之間的化學絡合作用和氫鍵作用。本課題的研究為開發(fā)高效的NH3分離技術提供了新思路。
【圖文】:

金屬離子液體材料的合成及高效分離氨的過程研究


圖1-1現(xiàn)有nh3分離技術分類逡逑Fig.邋1-1邋Types邋of邋current邋NH?邋separation邋technologies逡逑3逡逑

金屬離子液體材料的合成及高效分離氨的過程研究


圖2-1丨-丁基-3-甲基咪唑氯鹽的紅外光譜圖逡逑Fig.邋2-1邋FT-IR邋spectra邋of邋1-邋butyl邋-3-邋methyl邋imidazolium邋chloride逡逑
【學位授予單位】:北京化工大學
【學位級別】:碩士
【學位授予年份】:2018
【分類號】:TQ113.2

【參考文獻】

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