本文關(guān)鍵詞：硅膠固載離子液體的制備及其催化合成聚甲醛二甲醚性能的研究，由筆耕文化傳播整理發(fā)布。

【摘要】：聚甲醛二甲醚(DMMn)是一種含氧綠色環(huán)保燃料,與柴油各項(xiàng)物理、化學(xué)性質(zhì)類(lèi)似,作為含氧燃料添加到柴油中,無(wú)需對(duì)柴油發(fā)動(dòng)機(jī)進(jìn)行改造,并且混合到柴油中可以改善柴油在柴油發(fā)動(dòng)機(jī)中的燃燒性能,增加柴油燃料的十六烷值,有效提高柴油發(fā)動(dòng)機(jī)的熱效率,大幅度地減少柴油機(jī)尾氣中氮氧化物NOx和固體顆粒物PM的排放。離子液體作為合成聚甲醛二甲醚的新型綠色環(huán)保催化劑,其具有化學(xué)性質(zhì)穩(wěn)定、不易揮發(fā)、催化反應(yīng)條件溫和催化活性高等優(yōu)點(diǎn),然而離子液體存在合成成本高,與催化產(chǎn)物難分離等問(wèn)題,限制了其工業(yè)化應(yīng)用。本文首先研究了咪唑類(lèi)四種離子液體催化劑,以甲醇與三聚甲醛(TOX)為原料,催化合成聚甲醛二甲醚,得出n-磺酸丁基咪唑硫酸氫鹽([SO3H-(CH2)3-HIM][HSO4])具有最高的催化活性,三聚甲醛的轉(zhuǎn)化率和DMM3-8的選擇性達(dá)到了95.34%和49.45%,其催化合成聚甲醛二甲醚最佳的工藝條件為:離子液體催化劑使用量2.0wt%、原料醇醛摩爾比6/3、反應(yīng)溫度100℃、反應(yīng)時(shí)間3h和反應(yīng)壓力1.0MPa。針對(duì)離子液體與催化產(chǎn)物難分離,不能重復(fù)使用等缺點(diǎn),本文采用溶膠-凝膠法直接對(duì)n-磺酸丁基咪唑硫酸氫鹽離子液體進(jìn)行固載,采用FTIR、TG、BET以及元素分析等表征手段研究了合成催化劑的結(jié)構(gòu)、熱穩(wěn)定性以及孔性質(zhì)。在離子液體合成聚甲醛二甲醚最佳工藝條件下以及離子液體的固載量為14.30%時(shí),三聚甲醛的轉(zhuǎn)化率以及DMM3-8的選擇性為95.46%和49.10%,催化劑重復(fù)利用四次,仍然具有較好的催化活性,同時(shí)催化產(chǎn)物與催化劑容易分離,然而溶膠-凝膠法直接對(duì)離子液體進(jìn)行負(fù)載,離子液體固載不夠牢固,在使用過(guò)程離子液體容易流失。本文為了解決溶膠-凝膠法固載離子液體不夠牢固等問(wèn)題,在溶膠-凝膠法基礎(chǔ)上,采用硅烷偶聯(lián)劑3-氯丙基三甲氧基硅烷,把n-磺酸丁基咪唑硫酸氫鹽離子液體通過(guò)化學(xué)鍵嫁接到硅膠上,FTIR、TG、BET以及元素分析等表征表明,硅烷化離子液體已經(jīng)成功嫁接到硅膠上。在離子液體合成聚甲醛二甲醚最佳工藝條件下以及硅烷化離子液體的固載量為15.81%時(shí),三聚甲醛的轉(zhuǎn)化率以及DMM3-8的選擇性為95.37%和48.49%;催化劑重復(fù)利用四次,離子液體負(fù)載量、TOX轉(zhuǎn)化率與DMM3-8選擇性仍然可達(dá)14.53%、94.29%和45.04%,由此得出化學(xué)嫁接法是一種有效的固載離子液體方法,其制備工藝簡(jiǎn)單,合成的硅膠固載硅烷化離子液體催化劑具有催化活性高,固載離子液體不易流失,重復(fù)利用性好。
【關(guān)鍵詞】：固載化離子液體 溶膠-凝膠法 嫁接 聚甲醛二甲醚
【學(xué)位授予單位】：太原理工大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2015
【分類(lèi)號(hào)】：O643.36;TQ517
【目錄】：

• 摘要3-5
• ABSTRACT5-9
• 第一章 緒論9-26
• 1.1 我國(guó)能源概況與環(huán)境9-11
• 1.1.1 我國(guó)能源9-10
• 1.1.2 我國(guó)環(huán)境10-11
• 1.2 含氧柴油燃料的研究進(jìn)展11-16
• 1.2.1 醇類(lèi)燃料12-13
• 1.2.2 脂類(lèi)燃料13-14
• 1.2.3 醚類(lèi)燃料14-16
• 1.3 聚甲醛二甲醚16-22
• 1.3.1 聚甲醛二甲醚性質(zhì)16-17
• 1.3.2 聚甲醛二甲醚的合成原料以及反應(yīng)機(jī)理17-19
• 1.3.3 合成聚甲醛二甲醚催化劑的研究19-22
• 1.4 負(fù)載型離子液體催化劑的合成22-24
• 1.4.1 物理吸附法固載離子液體22-24
• 1.4.2 化學(xué)嫁接法固載離子液體24
• 1.5 本文研究意義及內(nèi)容24-26
• 1.5.1 研究意義24-25
• 1.5.2 研究?jī)?nèi)容25-26
• 第二章 實(shí)驗(yàn)部分26-31
• 2.1 實(shí)驗(yàn)試劑與設(shè)備26-27
• 2.1.1 實(shí)驗(yàn)試劑26
• 2.1.2 實(shí)驗(yàn)設(shè)備26-27
• 2.2 表征儀器與方法27-28
• 2.2.1 元素分析儀27
• 2.2.2 紅外光譜儀(FT-IR)27
• 2.2.3 N_2吸附-脫附分析儀27
• 2.2.4 熱重分析儀(TG)27-28
• 2.3 聚甲醛二甲醚合成反應(yīng)以及催化產(chǎn)品分析28-31
• 2.3.1 聚甲醛二甲醚合成反應(yīng)28
• 2.3.2 催化產(chǎn)品氣相色譜分析28-31
• 第三章 咪唑類(lèi)離子液體催化合成聚甲醛二甲醚的研究31-42
• 3.1 咪唑類(lèi)四種離子液體的酸性考察32
• 3.2 四種離子液體催化合成聚甲醛二甲醚活性考察32-34
• 3.2.1 四種離子液體催化合成DMM_n反應(yīng)步驟32-33
• 3.2.2 四種離子液體催化反應(yīng)活性33-34
• 3.3 液體催化合成DMM_n工藝條件考察34-39
• 3.3.1 原料醇醛比的影響34-35
• 3.3.2 離子液體用量影響35-36
• 3.3.3 反應(yīng)溫度的影響36-37
• 3.3.4 反應(yīng)時(shí)間影響37-38
• 3.3.5 反應(yīng)壓力影響38-39
• 3.4 聚甲醛二甲醚在含水酸性體系中的穩(wěn)定性39-40
• 3.5 本章小結(jié)40-42
• 第四章 溶膠-凝膠法固載離子液體催化合成聚甲醛二甲醚42-49
• 4.1 實(shí)驗(yàn)部分42-43
• 4.1.1 溶膠-凝膠法制備固載型離子液體催化劑42-43
• 4.1.2 硅膠固載化離子液體催化劑催化合成DMMn反應(yīng)步驟43
• 4.2 硅膠固載型離子液體催化劑的表征43-46
• 4.2.1 FT-IR譜圖分析43-44
• 4.2.2 熱重分析(TG)44-45
• 4.2.3 元素分析45
• 4.2.4 N_2吸附-脫附表征45-46
• 4.3 硅膠固載化離子液體催化劑催化活性46-48
• 4.3.1 離子液體的固載量對(duì)催化合成DMMn的影響46-47
• 4.3.2 固載化離子液體催化劑重復(fù)利用性47
• 4.3.3 硅膠固載型離子液體催化劑與純離子液體催化效果對(duì)比47-48
• 4.4 本章小結(jié)48-49
• 第五章 化學(xué)嫁接法固載離子液體催化合成聚甲醛二甲醚49-57
• 5.1 實(shí)驗(yàn)部分49-51
• 5.1.1 化學(xué)嫁接法制備硅膠負(fù)載型離子液體催化劑49-50
• 5.1.2 硅膠負(fù)載硅烷化離子液體催化劑催化合成DMM_n反應(yīng)步驟50-51
• 5.2 嫁接法得到的固載硅烷化離子液體催化劑的表征51-53
• 5.2.1 FT-IR譜圖分析51-52
• 5.2.2 熱重分析52
• 5.2.3 素分析52-53
• 5.2.4 N_2吸附-脫附表征53
• 5.3 硅烷嫁接法得到的硅膠負(fù)載硅烷化離子液體催化劑催化活性53-56
• 5.3.1 硅烷化離子液體的固載量對(duì)合成DMMn的影響54-55
• 5.3.2 固載硅烷化離子液體催化劑重復(fù)利用性55-56
• 5.3.3 硅膠固載硅烷化離子液體粵純離子液體催化效果對(duì)比56
• 5.4 本章小結(jié)56-57
• 第六章 實(shí)驗(yàn)總結(jié)與展望57-59
• 6.1 總結(jié)57-58
• 6.2 展望58-59
• 參考文獻(xiàn)59-65
• 致謝65-67
• 碩士學(xué)習(xí)期間主要科研成果67

【參考文獻(xiàn)】

中國(guó)期刊全文數(shù)據(jù)庫(kù) 前1條

1 曹建喜;董松祥;商紅巖;徐春明;;甲醇柴油的研究進(jìn)展[J];現(xiàn)代化工;2010年06期

  本文關(guān)鍵詞：硅膠固載離子液體的制備及其催化合成聚甲醛二甲醚性能的研究，，由筆耕文化傳播整理發(fā)布。

本文編號(hào)：261477