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碳納米管改性聚砜復(fù)合納濾膜的制備及其在水處理中的應(yīng)用

發(fā)布時(shí)間:2019-11-07 22:51
【摘要】:納濾膜技術(shù)分離性能優(yōu)越,在各領(lǐng)域中都有應(yīng)用。而納濾膜技術(shù)的進(jìn)一步推廣受到膜污染問(wèn)題的阻礙,因此改善納濾膜親水性和抗污染性能以延長(zhǎng)其壽命和擴(kuò)大應(yīng)用范圍受到越來(lái)越多的專家學(xué)者重視。碳納米管(CNT)分散液作為添加劑加入到納濾膜中,既可以提高納濾膜孔隙率,又明顯提高納濾膜親水性,擴(kuò)大應(yīng)用范圍。本文以CNT為添加劑對(duì)納濾膜進(jìn)行親水性改性,增強(qiáng)納濾膜抗污染性能。內(nèi)分泌干擾物(EDCs)-阿特拉津?qū)ι鷳B(tài)環(huán)境和人類健康有巨大的影響,由于其濃度較低,常規(guī)水處理工藝很難將其從水體中去除,鑒于納濾膜對(duì)微小物質(zhì)的良好的分離性能,將經(jīng)過(guò)CNT改性的納濾膜用于水中EDCs-阿特拉津的去除,有望解決EDCs污染的難題。本文以相轉(zhuǎn)化法制備納濾膜基膜,采用界面聚合法制備納濾膜。首先通過(guò)正交試驗(yàn)可得納濾基膜鑄膜液的最佳配比為:聚砜(PSF)濃度15 wt%,聚乙烯吡絡(luò)烷酮(PVP)濃度5wt%,聚乙二醇(PEG)濃度4wt%。25℃,0.1 MPa條件下,制得的納濾膜基膜純水通量為308.342 L/m2·h,對(duì)1 g/L牛血清蛋白(BSA)溶液測(cè)得通量為54.616 L/m2·h,截留率為97.64%。就通量和截留率,PSF濃度為高度顯著影響因素,PVP濃度對(duì)水通量有一定影響,其他因素對(duì)納濾基膜性能無(wú)顯著影響。其次通過(guò)單因素試驗(yàn)探索了CNT分散液對(duì)納濾膜滲透性能和截留性能的影響。25℃,0.6Mpa下,CNT分散液濃度為1.5-3 wt%時(shí),納濾膜綜合性能較好,通量為30.649-31.472 L/m2·h,截留率為91.58-92.49%。根據(jù)冷場(chǎng)發(fā)射掃描電鏡(SEM)、原子力顯微鏡(AFM)圖像和接觸角分析可知,CNT作為添加劑引入到納濾膜后,低濃度CNT分散液可以增大納濾膜有效膜面積,降低納濾膜的粗糙程度;隨CNT濃度升高,膜表面變粗糙,納濾膜親水性增強(qiáng)。通過(guò)正交試驗(yàn)確定了納濾膜制備的最佳反應(yīng)條件。其中有機(jī)相反應(yīng)時(shí)間對(duì)納濾膜截留效率影響較為顯著。最佳反應(yīng)條件為:第一次水相反應(yīng)時(shí)間2 min,有機(jī)相反應(yīng)時(shí)間1min,第二次水相反應(yīng)時(shí)間1min,熱處理時(shí)間10min,在該條件下制得的納濾膜水通量為35.892 L/m2·h,截留率為93.28%。SEM、AFM和接觸角的分析結(jié)果表明,延長(zhǎng)水相反應(yīng)時(shí)間可能引起納濾膜功能層中海綿狀層變薄,增大膜表面粒狀突起的均勻性,使得功能層較為致密,但是納濾膜親水性降低;延長(zhǎng)有機(jī)相反應(yīng)時(shí)間可能導(dǎo)致膜孔徑變大,孔隙率降低,親水性減弱。正交試驗(yàn)表明磷酸鈉(Na_3PO_4)濃度、無(wú)水哌嗪(PIP)濃度、CNT濃度對(duì)納濾膜性能影響較為顯著,納濾膜界面聚合過(guò)程中添加劑最佳配比為:Na_3PO_4濃度1.5wt%,PIP濃度,1wt%,CNT濃度2wt%,TMC濃度0.25wt%,在此條件下,制備得納濾膜通量為35.347 L/m2·h,截留率為94.02%。SEM、AFM和接觸角分析可知,當(dāng)Na_3PO_4濃度增大時(shí),納濾膜表面變粗糙,在一定程度上可以改善納濾膜滲透性能;當(dāng)PIP濃度增大時(shí),納濾膜表面粗糙度逐漸降低,當(dāng)PIP濃度過(guò)大時(shí),會(huì)導(dǎo)致形成孔隙聯(lián)通,滲透性能增大,分離性能降低;由水接觸角檢測(cè)圖像可知,當(dāng)Na_3PO_4濃度增大時(shí),納濾膜表面親水性增強(qiáng),當(dāng)PIP濃度過(guò)大時(shí),納濾膜親水性下降。利用CNT改性復(fù)合納濾膜處理阿特拉津水溶液。在25℃、0.6Mpa下,滲透通量為19.232 L/m2·h,截留率為98.4%。將阿特拉津溶液體積濃縮10倍后,濃縮液濃度為初始濃度的1.81倍。在不同壓力下對(duì)復(fù)合納濾膜進(jìn)行檢測(cè),當(dāng)操作壓力增大時(shí),CNT復(fù)合納濾膜滲透通量和截留率逐漸增大。綜合考慮經(jīng)濟(jì)因素后確定實(shí)驗(yàn)壓力為0.6-0.8 MPa。經(jīng)CNT改性復(fù)合納濾膜處理后,水中阿特拉津溶液濃度為0.00156 mg/L,滿足《生活飲用水衛(wèi)生標(biāo)準(zhǔn)GB5749-2006》中規(guī)定阿特拉津在飲用水中限值為0.002 mg/L要求。
【圖文】:

評(píng)價(jià)儀,紫外分光光度計(jì),純水通量,標(biāo)準(zhǔn)曲線


400、450、500、600、700、800、900、1000邋mg/1邋的邋BSA邋標(biāo)準(zhǔn)溶液。將邋W1:標(biāo)準(zhǔn)溶液逡逑于波長(zhǎng)280nm下,用1cm比色皿,通過(guò)紫外分光光度計(jì)測(cè)定己知濃度BSA溶k的吸光逡逑度,W蒸饋水為空白,,將結(jié)果繪制成標(biāo)準(zhǔn)曲線如圖2.1所示。逡逑0.6-邋■逡逑Y=0.00394+5.94652E-4*X逡逑0.5-邐r'=0.9997I逡逑。4-逡逑巧’逡逑呆0.3-邐盧/逡逑皆逡逑0.2-逡逑A逡逑0.0-1邐邐邐1邐邐邐1邐邐邐1邐邐邐1邐邐邐1邐逡逑0邐200邐400邐600邐BOO邐1000逡逑濃巧(mg/L)逡逑圖2.1紫外分光光度計(jì)BSA標(biāo)準(zhǔn)曲線逡逑測(cè)試完純水通量后,用低壓膜片評(píng)價(jià)儀在0.1邋MPa壓力下,測(cè)定其對(duì)Ig/LBSA溶液逡逑的截留性能。首先通過(guò)紫外分光光度計(jì)得到BSA溶液在280邋nm處的吸光度,根據(jù)標(biāo)準(zhǔn)逡逑曲線轉(zhuǎn)化得出滲透液和進(jìn)料液的濃度,由式(2.2)計(jì)算:逡逑/?=。澹欤希希ュ义希慑澹0j邐(2邋巧逡逑式中:為膜截留率,%;邋C為濾過(guò)液中BSA濃度,g/U邋Ca為原液中BSA的濃度,逡逑g/Lo逡逑2.2.3正交試驗(yàn)設(shè)計(jì)逡逑采用正交試驗(yàn)來(lái)確定納濾膜基膜制備的鑄膜液成分的最佳配比,鑄膜液組分因素確逡逑定為PSF、PVP、PEG的濃度。根據(jù)前期單因素試驗(yàn)結(jié)果,k胃鲆蛩厝。礁霾煌劍義先綾恚玻乘荊菡槐恚蓿ǎ常常┤范ㄕ皇匝樽欏e義媳恚玻癡皇匝橛跋煲蛩廝藉義嫌跋煲蛩劐嗡劍彼疲歟希希紓╁嗡劍玻ǎ紓保埃埃紓╁嗡劍常蓿粒埃埃紓╁危義希校櫻棋迮ǘ齲ǎ粒╁危保靛危保跺危保峰義

本文編號(hào):2557516

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