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碳納米管改性聚砜復(fù)合納濾膜的制備及其在水處理中的應(yīng)用

發(fā)布時間:2019-11-07 22:51
【摘要】:納濾膜技術(shù)分離性能優(yōu)越,在各領(lǐng)域中都有應(yīng)用。而納濾膜技術(shù)的進一步推廣受到膜污染問題的阻礙,因此改善納濾膜親水性和抗污染性能以延長其壽命和擴大應(yīng)用范圍受到越來越多的專家學(xué)者重視。碳納米管(CNT)分散液作為添加劑加入到納濾膜中,既可以提高納濾膜孔隙率,又明顯提高納濾膜親水性,擴大應(yīng)用范圍。本文以CNT為添加劑對納濾膜進行親水性改性,增強納濾膜抗污染性能。內(nèi)分泌干擾物(EDCs)-阿特拉津?qū)ι鷳B(tài)環(huán)境和人類健康有巨大的影響,由于其濃度較低,常規(guī)水處理工藝很難將其從水體中去除,鑒于納濾膜對微小物質(zhì)的良好的分離性能,將經(jīng)過CNT改性的納濾膜用于水中EDCs-阿特拉津的去除,有望解決EDCs污染的難題。本文以相轉(zhuǎn)化法制備納濾膜基膜,采用界面聚合法制備納濾膜。首先通過正交試驗可得納濾基膜鑄膜液的最佳配比為:聚砜(PSF)濃度15 wt%,聚乙烯吡絡(luò)烷酮(PVP)濃度5wt%,聚乙二醇(PEG)濃度4wt%。25℃,0.1 MPa條件下,制得的納濾膜基膜純水通量為308.342 L/m2·h,對1 g/L牛血清蛋白(BSA)溶液測得通量為54.616 L/m2·h,截留率為97.64%。就通量和截留率,PSF濃度為高度顯著影響因素,PVP濃度對水通量有一定影響,其他因素對納濾基膜性能無顯著影響。其次通過單因素試驗探索了CNT分散液對納濾膜滲透性能和截留性能的影響。25℃,0.6Mpa下,CNT分散液濃度為1.5-3 wt%時,納濾膜綜合性能較好,通量為30.649-31.472 L/m2·h,截留率為91.58-92.49%。根據(jù)冷場發(fā)射掃描電鏡(SEM)、原子力顯微鏡(AFM)圖像和接觸角分析可知,CNT作為添加劑引入到納濾膜后,低濃度CNT分散液可以增大納濾膜有效膜面積,降低納濾膜的粗糙程度;隨CNT濃度升高,膜表面變粗糙,納濾膜親水性增強。通過正交試驗確定了納濾膜制備的最佳反應(yīng)條件。其中有機相反應(yīng)時間對納濾膜截留效率影響較為顯著。最佳反應(yīng)條件為:第一次水相反應(yīng)時間2 min,有機相反應(yīng)時間1min,第二次水相反應(yīng)時間1min,熱處理時間10min,在該條件下制得的納濾膜水通量為35.892 L/m2·h,截留率為93.28%。SEM、AFM和接觸角的分析結(jié)果表明,延長水相反應(yīng)時間可能引起納濾膜功能層中海綿狀層變薄,增大膜表面粒狀突起的均勻性,使得功能層較為致密,但是納濾膜親水性降低;延長有機相反應(yīng)時間可能導(dǎo)致膜孔徑變大,孔隙率降低,親水性減弱。正交試驗表明磷酸鈉(Na_3PO_4)濃度、無水哌嗪(PIP)濃度、CNT濃度對納濾膜性能影響較為顯著,納濾膜界面聚合過程中添加劑最佳配比為:Na_3PO_4濃度1.5wt%,PIP濃度,1wt%,CNT濃度2wt%,TMC濃度0.25wt%,在此條件下,制備得納濾膜通量為35.347 L/m2·h,截留率為94.02%。SEM、AFM和接觸角分析可知,當(dāng)Na_3PO_4濃度增大時,納濾膜表面變粗糙,在一定程度上可以改善納濾膜滲透性能;當(dāng)PIP濃度增大時,納濾膜表面粗糙度逐漸降低,當(dāng)PIP濃度過大時,會導(dǎo)致形成孔隙聯(lián)通,滲透性能增大,分離性能降低;由水接觸角檢測圖像可知,當(dāng)Na_3PO_4濃度增大時,納濾膜表面親水性增強,當(dāng)PIP濃度過大時,納濾膜親水性下降。利用CNT改性復(fù)合納濾膜處理阿特拉津水溶液。在25℃、0.6Mpa下,滲透通量為19.232 L/m2·h,截留率為98.4%。將阿特拉津溶液體積濃縮10倍后,濃縮液濃度為初始濃度的1.81倍。在不同壓力下對復(fù)合納濾膜進行檢測,當(dāng)操作壓力增大時,CNT復(fù)合納濾膜滲透通量和截留率逐漸增大。綜合考慮經(jīng)濟因素后確定實驗壓力為0.6-0.8 MPa。經(jīng)CNT改性復(fù)合納濾膜處理后,水中阿特拉津溶液濃度為0.00156 mg/L,滿足《生活飲用水衛(wèi)生標(biāo)準(zhǔn)GB5749-2006》中規(guī)定阿特拉津在飲用水中限值為0.002 mg/L要求。
【圖文】:

評價儀,紫外分光光度計,純水通量,標(biāo)準(zhǔn)曲線


400、450、500、600、700、800、900、1000邋mg/1邋的邋BSA邋標(biāo)準(zhǔn)溶液。將邋W1:標(biāo)準(zhǔn)溶液逡逑于波長280nm下,用1cm比色皿,通過紫外分光光度計測定己知濃度BSA溶k的吸光逡逑度,W蒸饋水為空白,,將結(jié)果繪制成標(biāo)準(zhǔn)曲線如圖2.1所示。逡逑0.6-邋■逡逑Y=0.00394+5.94652E-4*X逡逑0.5-邐r'=0.9997I逡逑。4-逡逑巧’逡逑呆0.3-邐盧/逡逑皆逡逑0.2-逡逑A逡逑0.0-1邐邐邐1邐邐邐1邐邐邐1邐邐邐1邐邐邐1邐逡逑0邐200邐400邐600邐BOO邐1000逡逑濃巧(mg/L)逡逑圖2.1紫外分光光度計BSA標(biāo)準(zhǔn)曲線逡逑測試完純水通量后,用低壓膜片評價儀在0.1邋MPa壓力下,測定其對Ig/LBSA溶液逡逑的截留性能。首先通過紫外分光光度計得到BSA溶液在280邋nm處的吸光度,根據(jù)標(biāo)準(zhǔn)逡逑曲線轉(zhuǎn)化得出滲透液和進料液的濃度,由式(2.2)計算:逡逑/?=。澹欤希希ュ义希慑澹0j邐(2邋巧逡逑式中:為膜截留率,%;邋C為濾過液中BSA濃度,g/U邋Ca為原液中BSA的濃度,逡逑g/Lo逡逑2.2.3正交試驗設(shè)計逡逑采用正交試驗來確定納濾膜基膜制備的鑄膜液成分的最佳配比,鑄膜液組分因素確逡逑定為PSF、PVP、PEG的濃度。根據(jù)前期單因素試驗結(jié)果,k胃鲆蛩厝。礁霾煌劍義先綾恚玻乘荊菡槐恚蓿ǎ常常┤范ㄕ皇匝樽欏e義媳恚玻癡皇匝橛跋煲蛩廝藉義嫌跋煲蛩劐嗡劍彼疲歟希希紓╁嗡劍玻ǎ紓保埃埃紓╁嗡劍常蓿粒埃埃紓╁危義希校櫻棋迮ǘ齲ǎ粒╁危保靛危保跺危保峰義

本文編號:2557516

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