【摘要】：目前有兩大技術(shù)問題阻礙了直接甲醇燃料電池(DMFC)的商業(yè)化發(fā)展,分別為陰極氧還原反應(yīng)的動力學緩慢與甲醇滲透�，F(xiàn)存Pt基催化劑雖然具有最高的氧還原活性,但使用Pt電極會增加DMFC的制作成本,同時Pt基催化劑的抗甲醇性能較差。因此制備出催化活性高、成本低并有抗甲醇能力的催化劑有著重大意義。本文采用微波等離子化學氣相沉積(MPCVD)裝置,使用原位摻雜與等離子改性的方法制備出氮摻雜碳納米管(NCNT)。進一步使用NaBH4還原法制備出AgCo_3/CNT負載型催化劑然后對其進行NH_3等離子改性。對催化劑進行TEM、Raman、XPS表征以及電化學性能分析,揭示了N摻雜對CNT以及AgCo_3/CNT的結(jié)構(gòu)與氧還原性能的影響。在原位生長工藝中,分析了不同前驅(qū)物、不同的微波功率與酸化時間生長的NCNT的ORR性能。結(jié)果表明:(1)使用Fe/Ca作為催化劑制備的NCNT具有更復雜的結(jié)構(gòu),更高的缺陷,以及更高N含量。(2)微波功率的增加,NCNT的含N量有降低的趨勢,同時NCNT中的石墨N比例越低,電化學測試結(jié)果表明低功率下生長的NCNT具有更高的ORR性能,因此得出石墨N在NCNT的ORR性能起著重要作用。(3)酸化工藝3h為最佳的酸化時間,超過3 h并不能顯著提高NCNT的ORR活性。(4)所制備的NCNT具有優(yōu)異的抗甲醇能力。原位生長NCNT的最佳工藝為:Fe/Ca為前驅(qū)物、400 w、酸化3 h,該工藝下生長的NCNT的起始電位為-137 mV,電子轉(zhuǎn)移數(shù)為3.3。使用改性的方法制備出NCNT。結(jié)果表明:等離子改性并沒有改變CNT的形貌與缺陷程度,但卻成功的將N摻入CNT中。ORR測試結(jié)果表明,少量的N的摻入便可以大幅提高CNT的ORR性能。所制備的AgCo_3/CNT具有抗甲醇能力,在經(jīng)過NH_3等離子改性后,AgCo_3/CNT的ORR活性發(fā)生改變,起始電位增加了38 mV,但電子轉(zhuǎn)移數(shù)目降低同時極限電流密度降低到3.96 mA/cm~2。
【圖文】：

圖 3.1 Co-NCNT(a,b)與 Fe-NCNT(c,d)的 TEM 圖片F(xiàn)ig.3.1 the TEM graphs of Co-NCNT(a,b) and Fe-NCNT(c,d一步精確表征所生成的囊泡狀物質(zhì)的結(jié)構(gòu)。如圖 3 進行高倍率的 TEM 表征，結(jié)果顯示囊泡狀物質(zhì)的殼墨片層結(jié)構(gòu)，而內(nèi)部為中空結(jié)構(gòu)。

圖 3.1 Co-NCNT(a,b)與 Fe-NCNT(c,d)的 TEM 圖片F(xiàn)ig.3.1 the TEM graphs of Co-NCNT(a,b) and Fe-NCNT步精確表征所生成的囊泡狀物質(zhì)的結(jié)構(gòu)。如圖行高倍率的 TEM 表征，結(jié)果顯示囊泡狀物質(zhì)層結(jié)構(gòu)，，而內(nèi)部為中空結(jié)構(gòu)。
【學位授予單位】：武漢工程大學
【學位級別】：碩士
【學位授予年份】：2016
【分類號】：TM911.4;O643.36

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本文編號：2556293