【摘要】：近年來,基質(zhì)輔助激光解吸電離飛行時間質(zhì)譜(Matrix Assisted Laser Desorption/Ionization Time of Flight Mass Spectrometry, MALDI-TOF MS)技術(shù)在生命科學(xué)、有機(jī)化學(xué)、分析化學(xué)、醫(yī)學(xué)等領(lǐng)域得到廣泛應(yīng)用。作為一種軟電離技術(shù),相比其他質(zhì)譜技術(shù),其具有耐鹽、操作簡單、分析速度快、信號簡單易讀的特點(diǎn)。在整個MALDI MS分析的過程中,基質(zhì)吸收能量并傳遞能量,基質(zhì)的選擇是分析結(jié)果的決定因素。傳統(tǒng)的MALDI基質(zhì)主要用于生物大分子的檢測,對于分子量低于500Da的小分子化合物,傳統(tǒng)基質(zhì)會產(chǎn)生大量的背景分子離子峰,因此限制了其對小分子的檢測應(yīng)用。石墨烯作為近年來新興的一種碳材料,具有超大的比表面積、優(yōu)越的物理化學(xué)性質(zhì)、良好的光電特性,因此石墨烯和氧化石墨烯已經(jīng)被用來作為MALDI MS基質(zhì)用于檢測小分子化合物。碳材料作為MALDI MS基質(zhì),樣品前處理過程復(fù)雜,自身容易團(tuán)聚,不易得到穩(wěn)定均勻的分析信號峰,而且在分析過程中基質(zhì)容易脫離樣品靶板,污染離子源。本論文首次以可溶的納米石墨烯HBCCs作為MALDIMS新基質(zhì),建立了小分子MALDI分析方法,克服了石墨烯污染離子源的問題,提高了信號的穩(wěn)定性和分析的精密度。此外,為了克服石墨烯材料在分離中的困難,制備了磁性氧化石墨烯／二氧化硅復(fù)合材料作為MALDI MS基質(zhì),在前處理過程中利用磁性對樣品進(jìn)行分離,節(jié)省了時間、提高了回收率,用于環(huán)丙沙星、諾氟沙星、氧氟沙星的MALDI MS測定。本文主要內(nèi)容包括以下四個部分：1.緒論介紹基質(zhì)輔助激光／解吸電離飛行時間質(zhì)譜(MALDI-TOF MS)技術(shù)的發(fā)展歷史、應(yīng)用、現(xiàn)狀以及存在的問題等;對石墨烯有機(jī)材料的性質(zhì)、應(yīng)用進(jìn)行了綜述。2.六叔丁基-六己氧基-六苯并[ab,de,lm,op,rs,uv]暈蔻(HBCCs)作為MALDI-TOF MS新基質(zhì)的相關(guān)研究。將納米石墨烯有機(jī)材料HBCCs作為新的MALDI基質(zhì),用于檢測氨基酸、抗菌藥物、抗HIV病毒藥物、芳香烴環(huán)境污染物等小分子有機(jī)化合物。對HBCCs的基質(zhì)性能進(jìn)行了研究,結(jié)果表明HBCCs與傳統(tǒng)基質(zhì)相比對于小分子化合物的檢測具有更好的分辨率和信噪比；與石墨烯等碳材料相比,HBCCs具有更好的重現(xiàn)性和穩(wěn)定性。進(jìn)一步以HBCCs作為MALDI基質(zhì),成功檢測了血液中的TFV(替諾福韋)和FTC(恩曲他濱)以及尿液中的尿酸含量,該研究發(fā)展了一種適用于小分MALDI MS分析的新基質(zhì),該基質(zhì)既具有石墨烯碳材料優(yōu)良的光電吸收和傳導(dǎo)性能,又克服了碳材料的缺點(diǎn),拓展了MALDI技術(shù)的應(yīng)用。3.磁性氧化石墨烯/二氧化硅復(fù)合材料(MGO/SiO_2)的制備和表征通過Hummers法合成制備了氧化石墨烯,得到的GO與FeCl_2H_2O通過氧化還原反應(yīng)經(jīng)過一步反應(yīng)得到Fe_3O_4@GO,利用TEOS作為硅烷化試劑將SiO_2包覆于Fe_3O_4@GO,得到MGO/SiO_2。利用紅外光譜(FTIR)和透射電鏡(TEM)對其官能團(tuán)進(jìn)行表征,證明MGO/SiO_2合成成功。4. MGO/SiO_2復(fù)合材料用于喹諾酮類藥物小分子快速檢測以環(huán)丙沙星、諾氟沙星和氧氟沙星作為模型藥物。利用制備的磁性氧化石墨烯/二氧化硅復(fù)合材料對實(shí)際樣品中的喹諾酮類藥物快速富集檢測。結(jié)果表明,制備的磁性氧化石墨烯/二氧化硅復(fù)合材料不僅對喹諾酮類藥物小分子具有一定的吸附能力,同時可以直接對實(shí)際樣品中的環(huán)丙沙星、諾氟沙星和氧氟沙星進(jìn)行MALDI-TOF MS檢測。
【圖文】：

２實(shí)驗(yàn)部分逡逑２．１儀器與試劑逡逑實(shí)驗(yàn)儀器儀器邐儀器型號邐公司名稱電熱真空干燥箱邐ＤＺ－１ＢＣＩＩ型邐天津泰斯特儀器有限旋片式真空累邐２ＸＺ－２型邐北京中興偉業(yè)儀器有限數(shù)控超聲波清洗器邐ＫＱ５２００ＤＥ型邐昆山市超聲儀器有限臺式高速離也機(jī)邐Ｈ１８５０邐湖南長沙湘儀離必機(jī)有禍旋振蕩器邐ＶＧ３邋Ｓ２５型邐德國ＩＫＡ儀器公微量電子天平邐ＭＳ半微量型號邐梅特勒－托利多逡逑Ｍｉｌｌｉｐｏｒｅ邋純水儀邐ＱｕａｉＵｏ邋２００邐美國邋Ｍｉｌｌｉｐｏｒｅ邋公

２實(shí)驗(yàn)部分逡逑２．１儀器與試劑逡逑實(shí)驗(yàn)儀器儀器邐儀器型號邐公司名稱電熱真空干燥箱邐ＤＺ－１ＢＣＩＩ型邐天津泰斯特儀器有限旋片式真空累邐２ＸＺ－２型邐北京中興偉業(yè)儀器有限數(shù)控超聲波清洗器邐ＫＱ５２００ＤＥ型邐昆山市超聲儀器有限臺式高速離也機(jī)邐Ｈ１８５０邐湖南長沙湘儀離必機(jī)有禍旋振蕩器邐ＶＧ３邋Ｓ２５型邐德國ＩＫＡ儀器公微量電子天平邐ＭＳ半微量型號邐梅特勒－托利多逡逑Ｍｉｌｌｉｐｏｒｅ邋純水儀邐ＱｕａｉＵｏ邋２００邐美國邋Ｍｉｌｌｉｐｏｒｅ邋公
【學(xué)位授予單位】：陜西師范大學(xué)
【學(xué)位級別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2016
【分類號】：TQ127.11

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本文編號：2555081