本文關(guān)鍵詞：納米多級孔HZSM-5分子篩的制備及其甲醇制汽油催化反應(yīng)性能的研究，由筆耕文化傳播整理發(fā)布。

《太原理工大學(xué)》 2015年

納米多級孔HZSM-5分子篩的制備及其甲醇制汽油催化反應(yīng)性能的研究

齊江  

【摘要】：隨著石油資源的日益減少和石油消耗量的迅猛增長，另辟蹊徑，尋找一種可替代石油資源的燃料成為社會各界關(guān)注的焦點。而我國的能源現(xiàn)狀是富煤、貧油、少氣，因此我們應(yīng)該把主要精力放在大力開發(fā)和充分利用煤炭資源上。隨著我國煤化工行業(yè)的快速發(fā)展，煤基合成甲醇技術(shù)已日趨成熟，甲醇轉(zhuǎn)化制汽油(MTG)工藝自然成為非石油路線生產(chǎn)合成汽油燃料的首選途徑。大力研發(fā)甲醇制汽油技術(shù)，既能緩解甲醇的產(chǎn)能過剩和擴(kuò)大甲醇的傳統(tǒng)消費(fèi)領(lǐng)域，又可在一定程度上緩解我國石油資源供給的壓力，為我國的社會經(jīng)濟(jì)快速發(fā)展提供強(qiáng)有力的能源保障，符合可持續(xù)發(fā)展的要求。 本文在課題組前人研究的基礎(chǔ)上采用單模板劑法制備了納米多級孔ZSM-5分子篩催化劑，首先考察了前驅(qū)液的不同合成工藝，如加料順序的改變、鋁源水解溫度的變化以及對合成液超聲處理等，對所制備的ZSM-5分子篩物化性質(zhì)及甲醇制汽油催化性能的影響，以期獲得液態(tài)烴選擇性高和使用壽命長的催化劑；然后考察了催化劑的添加劑，如γ-Al2O3和擬薄水鋁石等粘結(jié)劑、膠溶劑HNO3，對MTG反應(yīng)的影響，希望對催化劑的工業(yè)化應(yīng)用起到一定的指導(dǎo)作用。結(jié)合對催化劑的XRD、N2吸附-脫附、NH3-TPD和熱重分析等表征結(jié)果的分析，主要得到以下幾點結(jié)論： 1、采用單模板劑法，通過改變加料順序調(diào)變ZSM-5分子篩的性能，當(dāng)加料順序為：首先向TPAOH水溶液中加水，然后加入AIP，最后加入TEOS時，制備的HZSM-5(文中命名為HZ-3)分子篩催化劑不僅具有適宜的孔徑和比表面積、更大的孔容、更多的酸活性位，而且呈現(xiàn)出最高的活性、最好的穩(wěn)定性和最強(qiáng)的抗積炭失活能力。其催化穩(wěn)定期長達(dá)48h，在催化穩(wěn)定期內(nèi)，液態(tài)烴選擇性的平均值和最大值分別為55.34%和57.90%。 2、在加入添加劑的HZ系列催化劑中，包括HZ-γ、HZ-γ-H、HZ-N和HZ-N-H，HZ-γ和HZ-N-H的催化穩(wěn)定期最長，分別為24h和25h，而在催化穩(wěn)定期內(nèi)，HZ-γ液態(tài)烴選擇性的平均值最大，為56.11%，其對應(yīng)的液態(tài)烴選擇性最大值為57.73%。 3、在所有加入添加劑的催化劑中，催化劑HZ-3-γ的催化穩(wěn)定期最長，達(dá)到26h。在催化穩(wěn)定期內(nèi)，HZ-3-γ的液態(tài)烴選擇性的平均值和最大值均最高，分別為58.98%和61.77%。 4、加入γ-Al2O3的催化劑的傳熱性能更為穩(wěn)定，控溫效果更好。 在本論文的研究中，雖然ZSM-5分子篩催化劑的催化穩(wěn)定期和液態(tài)烴選擇性與課題組前人的研究成果相比有所提高，但與國內(nèi)外最好的研究成果相比仍有一定的差距，需要更進(jìn)一步的努力以提高ZSM-5在甲醇制汽油中的催化性能。

【關(guān)鍵詞】：
【學(xué)位授予單位】：太原理工大學(xué)
【學(xué)位級別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2015
【分類號】：O643.36;TE665
【目錄】：

下載全文 更多同類文獻(xiàn)

CAJ全文下載

(如何獲取全文？ 歡迎：購買知網(wǎng)充值卡、在線充值、在線咨詢)

CAJViewer閱讀器支持CAJ、PDF文件格式

【參考文獻(xiàn)】

中國期刊全文數(shù)據(jù)庫 前10條

1 朱向?qū)W,張士博,錢新華,牛雄雷,宋月芹,劉盛林,徐龍伢;水蒸氣處理對ZSM-5酸性及其催化丁烯裂解性能的影響[J];催化學(xué)報;2004年07期

2 趙亮;高杉;卜蔚達(dá);;ZSM-5分子篩堿處理的研究進(jìn)展[J];化學(xué)工程與裝備;2010年04期

3 王鋒,賈鑫龍,胡津仙,任杰,李永旺,孫予罕;形貌、晶粒大小不同的ZSM-5分子篩的表征及催化性能的研究[J];分子催化;2003年02期

4 孫琳;張艷俠;葉娜;王祥生;郭洪臣;李長明;李吉春;馬安;;納米HZSM-5沸石的骨架熱穩(wěn)定性及其作為催化劑的可再生性[J];分子催化;2010年03期

5 王德舉;李學(xué)禮;劉仲能;謝在庫;;晶種導(dǎo)向劑法制備納米ZSM-5沸石[J];工業(yè)催化;2008年04期

6 林旭;陶朱;祝黔江;陳爾淦;;改性ZSM-5分子篩作為甲醇合成汽油催化劑的研究[J];貴州大學(xué)學(xué)報(自然科學(xué)版);1988年03期

7 劉敏;陳爾淦;孟春淵;陶朱;;甲醇在ZSM—5上加壓催化轉(zhuǎn)化為汽油[J];貴州科學(xué);1985年01期

8 高曉霞;王曉東;黃偉;;甲醇制汽油催化劑研究進(jìn)展[J];功能材料;2013年10期

9 何英萍;劉民;代成義;徐舒濤;魏迎旭;劉中民;郭新聞;;四丙基氫氧化銨改性納米HZSM-5分子篩及其在甲醇制汽油中的催化性能[J];催化學(xué)報;2013年06期

10 于杰;馬波;張志智;凌鳳香;張喜文;;復(fù)合分子篩的合成及表征研究進(jìn)展[J];化工進(jìn)展;2007年11期

【共引文獻(xiàn)】

中國期刊全文數(shù)據(jù)庫 前10條

1 孫維瑤;趙振波;;鐿改性對鉻摻雜的介孔氧化鋁催化性能的影響[J];安徽化工;2010年03期

2 余海清;李建偉;孫曉巖;李英霞;陳標(biāo)華;;硝酸膠溶劑對MCM-22分子篩催化劑性能的影響[J];北京化工大學(xué)學(xué)報(自然科學(xué)版);2008年04期

3 溫景姣;趙瑞紅;郭奮;陳建鋒;;無機(jī)鋁鹽制備有序介孔氧化鋁及其表征[J];北京化工大學(xué)學(xué)報(自然科學(xué)版);2008年06期

4 吳相森;趙瑞紅;郭奮;崔文廣;陳建峰;;負(fù)載Cu金屬有序介孔氧化鋁催化劑的制備及表征[J];北京化工大學(xué)學(xué)報(自然科學(xué)版);2009年01期

5 楊文煥;張雪峰;郭俊溫;;介孔納米γ-Al_2O_3對Ca~(2+)吸附性能的實驗研究[J];內(nèi)蒙古科技大學(xué)學(xué)報;2010年04期

6 王連生;吳春秀;寧曉宇;韓萌;;固體酸催化劑的制備及其脫除甲苯的性能[J];城市環(huán)境與城市生態(tài);2007年06期

7 孫萬付,馬波,索繼栓,李樹本,張喜文,李文麾,羅錫輝;加氫裂化催化劑積炭行為的研究[J];催化學(xué)報;2000年03期

8 杜明仙,翟效珍,李源,李林東,朱華青,譚長瑜;高比表面積窄孔分布氧化鋁的制備 Ⅱ.添加硅的影響[J];催化學(xué)報;2002年05期

9 解峰,黎漢生,趙學(xué)良,任飛,王德崢,王金福,劉敬利;甲醇在活性Al_2O_3催化劑表面的吸附與脫水反應(yīng)[J];催化學(xué)報;2004年05期

10 朱向?qū)W,宋月芹,李宏冰,劉盛林,孫新德,徐龍伢;丁烯催化裂解制丙烯/乙烯反應(yīng)的熱力學(xué)研究[J];催化學(xué)報;2005年02期

中國重要會議論文全文數(shù)據(jù)庫 前10條

1 杜偉;李曉剛;吳俊升;李磊;;催化裂化原位降硫助劑的制備及其性能研究[A];第六屆中國功能材料及其應(yīng)用學(xué)術(shù)會議論文集（7）[C];2007年

2 齊世鋒;馬躍龍;;NaY分子篩合成研究現(xiàn)狀[A];第三屆全國工業(yè)催化技術(shù)及應(yīng)用年會論文集[C];2006年

3 周朋燕;李曉峰;王裕鑫;武行潔;竇濤;;預(yù)置晶種合成EU-1/MOR復(fù)合分子篩[A];第五屆全國工業(yè)催化技術(shù)與應(yīng)用年會論文集（上冊）[C];2008年

4 王振伍;姜桂元;趙震*;周新宇;段愛軍;劉堅;徐春明;高金森;;Fe改性HZSM-5分子篩上甲醇耦合C_4烴制低碳烯烴反應(yīng)性能研究[A];第五屆全國工業(yè)催化技術(shù)與應(yīng)用年會論文集（上冊）[C];2008年

5 呂文廣;;高鎳低鈉高純堿式碳酸鎳的生產(chǎn)[A];第六屆全國工業(yè)催化技術(shù)及應(yīng)用年會論文集[C];2009年

6 楊玉旺;戴清;許巖;劉敬利;;制備工藝對三水氧化鋁性能的影響[A];第七屆全國工業(yè)催化技術(shù)及應(yīng)用年會論文集[C];2010年

7 高善彬;劉彥峰;汪永強(qiáng);孟祥彬;;復(fù)合分子篩合成方法及應(yīng)用研究進(jìn)展[A];第八屆全國工業(yè)催化技術(shù)及應(yīng)用年會論文集[C];2011年

8 鄒澎澎;曾厚旭;涂椿滟;程時標(biāo);;鈀炭催化劑的研究進(jìn)展[A];第八屆全國工業(yè)催化技術(shù)及應(yīng)用年會論文集[C];2011年

9 張飛;田沙沙;張明森;;甲醇與C_4烯烴共裂解制乙烯和丙烯反應(yīng)過程研究[A];第八屆全國工業(yè)催化技術(shù)及應(yīng)用年會論文集[C];2011年

10 梁錦平;尹華強(qiáng);彭宏;李輝;華堅;;低溫?zé)煔饷摰钚蕴炕呋瘎A];中國環(huán)境保護(hù)優(yōu)秀論文集（2005）（下冊）[C];2005年

中國博士學(xué)位論文全文數(shù)據(jù)庫 前10條

1 劉天成;ZrO_2基固體酸堿催化水解低濃度氟利昂的研究[D];昆明理工大學(xué);2010年

2 黃峰;H_2-H_2O液相催化交換法分離氫同位素的研究[D];大連理工大學(xué);2011年

3 王德舉;多級孔道沸石材料的制備及催化應(yīng)用研究[D];復(fù)旦大學(xué);2011年

4 許孝玲;以鎂鋁尖晶石為基礎(chǔ)的酸堿一體化材料的研究[D];中國石油大學(xué);2011年

5 任雯;硫酸亞鐵SCR催化劑脫硝機(jī)理及制備研究[D];清華大學(xué);2010年

6 任冬梅;甲烷無氧芳構(gòu)化Mo/ZSM-5催化劑的成型研究[D];大連理工大學(xué);2011年

7 孫琳;C_4液化氣中丁烯在納米ZSM-5沸石上芳構(gòu)化[D];大連理工大學(xué);2011年

8 鄒閱超;硼氫化鈉水解制氫催化劑及相關(guān)技術(shù)研究[D];華東理工大學(xué);2012年

9 吳文章;甲醇制丙烯（MTP）反應(yīng)過程研究[D];華東理工大學(xué);2012年

10 艾志錄;橄欖綠鏈霉菌E-86木聚糖酶的固定化及低聚木糖制備研究[D];中國農(nóng)業(yè)大學(xué);2004年

中國碩士學(xué)位論文全文數(shù)據(jù)庫 前10條

1 宋濤;SCR煙氣脫氮催化劑及技術(shù)研究[D];山東科技大學(xué);2010年

2 蘇殿斌;甲醇合成反應(yīng)器制造工藝研究[D];哈爾濱工程大學(xué);2010年

3 梁翠翠;醚后碳四在改性納米ZSM-5沸石上裂解反應(yīng)研究[D];大連理工大學(xué);2010年

4 朱海艷;由苯胺和1，6-己二醇?xì)庀啻呋铣?-苯基氮雜環(huán)庚烷[D];遼寧師范大學(xué);2010年

5 陳斌;MnAPO-36分子篩的制備、表征及性能評價[D];湘潭大學(xué);2010年

6 黃道偉;SO_4~（2-）/M_xO_y型復(fù)合固體酸催化劑的合成、表征及其在酯化反應(yīng)中的應(yīng)用研究[D];江西師范大學(xué);2010年

7 鄒丹;催化精餾用填料型固體堿催化劑的制備研究[D];長春工業(yè)大學(xué);2010年

8 孫維瑤;稀土對過渡金屬摻雜的介孔氧化鋁的催化性能的促進(jìn)作用[D];長春工業(yè)大學(xué);2010年

9 牛鵬星;納米碳纖維/蜂窩狀堇青石催化劑載體的制備及結(jié)構(gòu)控制[D];華東理工大學(xué);2011年

10 陳林波;新型催化劑催化甲苯與叔丁醇烷基化的研究[D];華東理工大學(xué);2011年

【二級參考文獻(xiàn)】

中國期刊全文數(shù)據(jù)庫 前10條

1 任立鵬;;甲醇發(fā)展現(xiàn)狀及方向[J];安徽化工;2008年01期

2 顏貽春,謝常實,秦關(guān)林;氨在HZSM-5沸石上的吸附與程序升溫脫附[J];催化學(xué)報;1984年01期

3 蔡光宇,辛勤,王祥珍,王清遐,王作周,李時瑤,陳國權(quán);經(jīng)磷或鎂改質(zhì)的ZSM-5沸石的表面性質(zhì)研究[J];催化學(xué)報;1985年01期

4 董慶年;甲醇在HZSM-5沸石上轉(zhuǎn)化為烴類的紅外光譜研究[J];催化學(xué)報;1986年01期

5 沈文霞,岳瑛,顏貽春,丁瑩如;ZSM-5型分子篩的表面酸性與甲醇轉(zhuǎn)化為烴類反應(yīng)活性的關(guān)系[J];催化學(xué)報;1992年05期

6 朱建華;MoCI_5在HZSM-5和APO-5上的負(fù)載及調(diào)變作用[J];催化學(xué)報;1993年04期

7 尹雙鳳,林潔,于中偉;鋅含量對Zn/HZSM-5催化劑性能的影響[J];催化學(xué)報;2001年01期

8 趙國良,滕加偉,宋慶英,謝在庫,陳慶齡;AlSi-ZSM-48沸石分子篩的合成及其催化性能[J];催化學(xué)報;2003年02期

9 趙國良,滕加偉,金文清,楊為民,謝在庫,陳慶齡;P改性HZSM-5分子篩上C_4 烯烴裂解性能研究(英文)[J];催化學(xué)報;2004年01期

10 沈志虹,付玉梅,蔣明,李淑云;化學(xué)改性對催化裂化催化劑氫轉(zhuǎn)移性能的影響[J];催化學(xué)報;2004年03期

中國博士學(xué)位論文全文數(shù)據(jù)庫 前1條

1 肖珍平;大型煤制甲醇工藝技術(shù)研究[D];華東理工大學(xué);2012年

中國碩士學(xué)位論文全文數(shù)據(jù)庫 前1條

1 王鑫;納米ZSM-5分子篩的合成及催化性能研究[D];黑龍江大學(xué);2010年

【相似文獻(xiàn)】

中國期刊全文數(shù)據(jù)庫 前10條

1 房德仁,李海洋,李士芹,王勝國,隋國榮,李永,郝樹仁;近十年甲醇合成技術(shù)進(jìn)展(上)[J];上�；�;2000年12期

2 房德仁,李海洋,李士芹,王勝國,隋國榮,李永,郝樹仁;近十年甲醇合成技術(shù)進(jìn)展(下)[J];上海化工;2000年13期

3 王磊,趙紹民,李厚強(qiáng);關(guān)于低壓甲醇合成的問題探討[J];煤化工;2002年05期

4 王磊,張國連;我廠甲醇合成系統(tǒng)運(yùn)行情況總結(jié)[J];山東化工;2002年04期

5 王磊,邵立紅,趙紹民;合成氣成分對甲醇合成生產(chǎn)的影響[J];中氮肥;2002年05期

6 李廣林,吳文慧;影響甲醇質(zhì)量的因素及提高質(zhì)量的方法[J];小氮肥設(shè)計技術(shù);2003年03期

7 李瓊玖,唐嗣榮,顧子樵,周述志,趙沛華;近代甲醇合成工藝與合成塔技術(shù)(下)[J];化肥設(shè)計;2004年01期

8 王乃繼,紀(jì)任山,王昕,王緯;含氧燃料—甲醇合成技術(shù)發(fā)展現(xiàn)狀分析(一)[J];潔凈煤技術(shù);2004年01期

9 劉殿華,曹發(fā)海,應(yīng)衛(wèi)勇,房鼎業(yè);新型甲醇合成反應(yīng)器技術(shù)[J];化肥設(shè)計;2005年03期

10 樊建明,諸林,劉瑾;甲醇合成工藝新進(jìn)展[J];西南石油學(xué)院學(xué)報;2005年03期

中國重要會議論文全文數(shù)據(jù)庫 前7條

1 丁干紅;葉鑫;李延生;;甲醇合成及精餾單元的熱集成[A];中國化工學(xué)會2009年年會暨第三屆全國石油和化工行業(yè)節(jié)能節(jié)水減排技術(shù)論壇會議論文集（下）[C];2009年

2 解慶龍;;國內(nèi)外生物質(zhì)制甲醇的研究現(xiàn)狀及展望[A];2010中國環(huán)境科學(xué)學(xué)會學(xué)術(shù)年會論文集(第四卷)[C];2010年

3 孫緒江;;1,4-環(huán)己烷二甲醇合成的研究進(jìn)展[A];第七屆全國精細(xì)化學(xué)品化學(xué)學(xué)術(shù)會議論文集[C];2004年

4 侯夢溪;張海濤;房鼎業(yè);應(yīng)衛(wèi)勇;虞昊;吳志文;;NC309催化劑上反應(yīng)條件對甲醇合成影響的研究[A];上海市化學(xué)化工學(xué)會2008年度學(xué)術(shù)年會論文集[C];2008年

5 房克功;楊成;孫予罕;;富CO_2合成氣制甲醇用Zr-Cu/ZnO催化劑的研究[A];中國化工學(xué)會2008年石油化工學(xué)術(shù)年會暨北京化工研究院建院50周年學(xué)術(shù)報告會論文集[C];2008年

6 劉建衛(wèi);;焦?fàn)t煤氣甲醇生產(chǎn)技術(shù)[A];第二期焦化技術(shù)培訓(xùn)教材[C];2008年

7 何玲;寇元;;可溶性銅納米粒子催化合成氣轉(zhuǎn)化合成甲醇[A];中國化學(xué)會第26屆學(xué)術(shù)年會綠色化學(xué)分會場論文集[C];2008年

中國重要報紙全文數(shù)據(jù)庫 前10條

1 劉方斌;[N];中國化工報;2007年

2 記者 劉方斌 張興剛;[N];中國化工報;2007年

3 本報駐山西首席記者 石中生;[N];中國交通報;2006年

4 樓壽林;[N];中國化工報;2008年

5 徐淑江;[N];鄂爾多斯日報;2010年

6 本報記者 楊曉明 實習(xí)記者 孫明月;[N];山西經(jīng)濟(jì)日報;2014年

7 本報記者 劉敬彩;[N];中國化工報;2013年

8 記者 劉雅文;[N];中國化工報;2013年

9 特約記者 董萬森;[N];中國化工報;2001年

10 通訊員 王德剛 記者 林萍;[N];青海日報;2006年

中國博士學(xué)位論文全文數(shù)據(jù)庫 前9條

1 徐元利;甲醇裂解氣對點燃式電控發(fā)動機(jī)性能影響研究[D];天津大學(xué);2009年

2 王毅;流化床甲醇制汽油工藝基礎(chǔ)及中試研究[D];中國礦業(yè)大學(xué)（北京）;2013年

3 李建偉;列管式甲醇合成反應(yīng)器及其所用催化劑的綜合優(yōu)化[D];北京化工大學(xué);1998年

4 徐祥;IGCC和聯(lián)產(chǎn)的系統(tǒng)研究[D];中國科學(xué)院研究生院（工程熱物理研究所）;2007年

5 陳征;甲醇高效清潔燃燒過程的基礎(chǔ)理論研究[D];天津大學(xué);2007年

6 張貴泉;Zn改性HZSM-5分子篩催化劑上甲醇轉(zhuǎn)化制輕質(zhì)芳烴反應(yīng)研究[D];西北大學(xué);2014年

7 趙文平;甲醇在納米HZSM-5和HMCM-22沸石上芳構(gòu)化和烷基化[D];大連理工大學(xué);2014年

8 張海鵬;合成氣一步合成二甲醚的催化劑、反應(yīng)機(jī)理及動力學(xué)研究[D];華東理工大學(xué);2012年

9 王育;等離子體二甲醚轉(zhuǎn)化研究[D];天津大學(xué);2006年

中國碩士學(xué)位論文全文數(shù)據(jù)庫 前10條

1 莊會棟;甲醇合成催化劑制備及反應(yīng)性能研究[D];中國石油大學(xué);2010年

2 喻旭春;甲醇合成流程的仿真研究[D];浙江大學(xué);2002年

3 陽翠萍;甲醇合成流程的仿真研究[D];浙江大學(xué);2005年

4 許小云;甲醇合成系統(tǒng)的模擬與擴(kuò)能改造研究[D];西南石油大學(xué);2006年

5 張士金;德國魯奇60萬噸甲醇合成工藝產(chǎn)能提高的研究[D];西北大學(xué);2013年

6 胡國靜;甲醇合成裝置的模擬與優(yōu)化[D];北京化工大學(xué);2006年

7 張雷;雙塔并聯(lián)式甲醇合成工藝開發(fā)與工業(yè)示范[D];華東理工大學(xué);2011年

8 陳紹武;改進(jìn)生物地理學(xué)優(yōu)化算法及其在甲醇合成轉(zhuǎn)化率軟測量的應(yīng)用[D];華東理工大學(xué);2014年

9 黃瓊;甲醇合成的工藝過程分析與操作控制優(yōu)化[D];華東理工大學(xué);2014年

10 宮超;甲醇合成系統(tǒng)的過程控制與分析檢測研究[D];大連理工大學(xué);2012年

  本文關(guān)鍵詞：納米多級孔HZSM-5分子篩的制備及其甲醇制汽油催化反應(yīng)性能的研究，由筆耕文化傳播整理發(fā)布。

，

本文編號：236662