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  本文關(guān)鍵詞：二甲苯異構(gòu)化催化劑性能改進(jìn)及成型條件研究，由筆耕文化傳播整理發(fā)布。

《北京化工大學(xué)》 2014年

多相貴金屬銠催化劑在不對稱氫胺化反應(yīng)中的高效利用

遲強(qiáng)  

【摘要】：氮雜環(huán)化合物作為一類重要的有機(jī)化合物,廣泛應(yīng)用于醫(yī)藥和精細(xì)合成領(lǐng)域,一直是科學(xué)家的研究重點(diǎn)。氫胺化反應(yīng)能通過碳碳雙鍵或三鍵與氮?dú)滏I反應(yīng)直接一步法合成氮雜環(huán)化合物,極大的提高了合成含氮雜環(huán)化合物的經(jīng)濟(jì)性,被越來越多的科學(xué)家所關(guān)注。利用貴金屬催化劑催化不對稱氫胺化反應(yīng)的研究仍在起步階段,雖然研究已發(fā)現(xiàn)貴金屬銠由于其獨(dú)特的電子結(jié)構(gòu)可以高效的催化不對稱氫胺化反應(yīng),但均相貴金屬銠催化劑在存在著易二聚失去催化活性,及反應(yīng)速率慢的缺點(diǎn),而且應(yīng)用于不對稱氫胺化反應(yīng)的多相貴金屬催化劑更是目前尚未攻克的研究難點(diǎn)。鑒于此,本論文以貴金屬銠為催化活性中心,通過后接枝的方法將均相手性貴金屬銠催化劑固載到了無機(jī)載體巰基改性介孔材料SBA-15表面,成功構(gòu)建了多相貴金屬銠催化劑,并且研究了其對不對稱氫胺化反應(yīng)及其他不對稱反應(yīng)的催化性能。主要研究內(nèi)容及研究結(jié)果包括： 1、利用click反應(yīng)將均相手型貴金屬銠催化劑高效的固載到了巰基改性的介孔材料SBA-15表面,并制備了不同單磷聯(lián)萘手型配體含量(如40%,10%)的多相貴金屬銠催化劑和不同磷配體(如二苯基磷配體、二環(huán)己基磷配體)的多相貴金屬銠催化劑,并對多相貴金屬銠催化劑的結(jié)構(gòu)及化學(xué)組成進(jìn)行了研究。利用X-射線衍射(XRD)、氮?dú)馕摳胶碗婄R證明了載體介孔材料具有有序的二維六方孔道結(jié)構(gòu),孔徑在4-6nm之間；通過吸收紅外譜圖和元素分析確認(rèn)了載體中巰基及巰基含量；利用固體碳核磁譜圖和液體磷核磁譜圖證明了均相貴金屬銠催化劑成功固載到了巰基改性介孔材料SBA-15表面。 2、以1-芐基-2,2-二苯基-4-戊烯-仲胺氫胺化合成為手性1-芐基-2-甲基-4,4-二苯基吡咯反應(yīng)為催化評價(jià)反應(yīng),對多相貴金屬銠催化劑的催化性能進(jìn)行了評價(jià),分別研究了單磷聯(lián)萘負(fù)載量、磷基團(tuán)對多相貴金屬銠催化劑的催化性能的影響。當(dāng)反應(yīng)時(shí)間為48小時(shí),反應(yīng)溫度為60℃,手型單磷聯(lián)萘配體含量為40%,磷配體為二環(huán)己基磷配體時(shí),多相貴金屬銠催化劑催化的1-芐基-2,2-二苯基-4-戊烯-仲胺氫胺化合成為手性1-芐基-2-甲基-4,4-二苯基吡咯反應(yīng)的收率可達(dá)2.77%,ee值可達(dá)33%。 3、試圖將多相貴金屬銠催化劑應(yīng)用于其他不對稱反應(yīng),如烯烴不對稱加成反應(yīng)和醛不對稱加成反應(yīng)。目前,實(shí)驗(yàn)結(jié)果未達(dá)到預(yù)計(jì)效果。

【關(guān)鍵詞】：
【學(xué)位授予單位】：北京化工大學(xué)
【學(xué)位級別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2014
【分類號】：O626
【目錄】：

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